[논문 리뷰] Intrinsic Spin Photogalvanic Effect in Nonmagnetic Insulator

Ruixiang Fei, Xiaobo Lu외 1명|arXiv (Cornell University)|2020. 06. 18.

2D Materials and Applications인용 수 9

한 줄 요약

이 논문은 스핀-오빗 결합과 2차 비선형 광물질 상호작용에 의해 구동되는 비자성, 중심대칭이 없는 절연체에서의 내재 스핀 광전류 효과를 제안한다. 1계층 전이 금속 디 chalcogenide(TMDs)에 대한 제1원리 시뮬레이션을 통해 선형 편광된 빛이 순수 스핀 전류(PSC)를 생성할 수 있음을 입증하였으며, 이는 관측된 전하 전류보다 약 10배 크며, 빛의 편광으로 인해 외부 전압 없이도 빠르게 스핀 전류를 제어할 수 있다.

ABSTRACT

We show that with the help of spin-orbit coupling, nonlinear light-matter interactions can efficiently couple with spin and valley degrees of freedom. This revealed spin photogalvanic effect can generate the long-time pursued intrinsic pure spin current (PSC) in non-centrosymmetric nonmagnetic insulators. Different from the spin and valley Hall effect, such a photo-driven spin current is universal and can be generated without external bias field. Using first-principles simulation, we study monolayer transition metal dichalcogenides (TMDs) to demonstrate this effect and confirm an enhanced PSC under linearly polarized photoexcitation. The amplitude of the PSC is one order larger than that of the charge current observed in monolayer TMDs. This exotic nonlinear light-spin interaction indicates that light can be utilized as a rapid fashion to manipulate the spin-polarized current, which is crucial for future low-dissipation nanodevices.

연구 동기 및 목표

• 외부 필드나 복잡한 이종구조가 필요 없이 비자성, 중심대칭이 없는 절연체에서 순수 스핀 전류(PSC)를 생성하는 새로운 내재 메커니즘을 규명하는 것.
• 기존 전하 광전류를 초월하는 비선형 광-스핀 상호작용을 위한 이론적 프레임워크를 수립하는 것.
• 2차 광학 반응이 스핀-오빗 결합를 통해 스핀과 밸리도 자유도에 선택적으로 결합할 수 있음을 보여주는 것.
• 빛의 편광을 조절하여 스핀 전류와 전하 전류의 방향 및 크기를 가역적이고 보편적인 방식으로 제어할 수 있음을 보여주는 것.
• 1계층 TMD에 대한 제1원리 시뮬레이션을 통해 효과를 검증하고 최대 PSC 생성에 가장 적합한 물질을 규명하는 것.

제안 방법

• 연구는 1계층 TMD에서 전자 밴드 구조와 행렬 원소를 계산하기 위해 스핀-오빗 결합을 고려한 제1원리 밀도함수이론(DFT)을 사용한다.
• 2차 전류 수용도 χabc(0;ω,−ω)는 상대적 전이 기여도로 분해되며, 이완 전류(σabc)와 주입 전류(ηabc)로 나뉘며, 밴드 갭 내에서 베리 위상 수반 다이폴이 0이므로 내부 전이 항은 무시한다.
• 스핀 광전류 효과는 상대적 행렬 원소의 이미너리 부분, Im(vmn^x(k)vmn^y(k))에서 유도되며, 이는 시간 역전 대칭과 반전 대칭의 위반에 따라 기저가 되는 홀수 대칭성을 띤다.
• 스핀 전류는 빛의 전기장 성분과 스핀 의존 비선형 수용도의 곱에 비례하는 비선형 광전류로 계산된다.
• 빛의 편광에 따른 시뮬레이션을 수행하여 PSC와 전하 전류의 방향 의존성을 분석하였으며, 선형 및 원형 편광의 경우를 포함한다.
• MoS2, MoSe2, WS2, WSe2에 대해 물질 특화 계산을 수행하였으며, 광자 에너지를 단일 밸리에서 스핀-편극 전이를 공진적으로 자극할 수 있도록 조절하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비자성, 중심대칭이 없는 절연체에서 2차 비선형 광학 반응이 외부 전압이나 자장 없이 순수 스핀 전류를 생성할 수 있는가?
• RQ2 스핀-오빗 결합은 1계층 TMD에서 빛의 편광과 스핀-편극 전류 사이의 결합을 어떻게 매개하는가?
• RQ3 동일한 조건에서 생성된 순수 스핀 전류의 크기는 기존 전하 광전류에 비해 어느 정도인가?
• RQ4 입사 빛의 편광 상태를 조절하여 스핀 전류의 방향과 크기를 가역적으로 제어할 수 있는가?
• RQ5 이 내재 스핀 광전류 효과는 TMD 이외의 비중심대칭 물질 전반에 보편적으로 적용 가능한가?

주요 결과

• 내재 스핀 광전류 효과는 스핀-오빗 결합과 반전 대칭의 위반에 의해 구동되는 2차 비선형 광물질 상호작용을 통해 비자성, 중심대칭이 없는 절연체에서 순수 스핀 전류(PSC)를 생성한다.
• 1계층 TMD에서 선형 편광된 빛 조건에서 PSC의 크기는 관측된 전하 전류보다 약 10배 크며, WS2는 강한 스핀-오빗 분리로 인해 가장 큰 PSC를 나타낸다.
• 선형 편광된 빛의 편광 방향을 변화시킴으로써 스핀 전류와 전하 전류의 방향을 코사인 함수의 의존성에 따라 뒤바꿀 수 있으며, 이는 3중 회전 대칭성에 기인한다.
• 원형 편광된 빛에서는 이완 전류 메커니즘이 스핀-편극 성분이 반대 방향으로 분리된 스핀 전류를 생성하지만, 주입 전류 메커니즘이 전하 전류 생성을 지배한다.
• 원형 광전류 효과는 선형 편광에 의해 유도된 PSC보다 약 10배 정도 약한 것으로 관측되어, PSC는 전하 전류가 지배하는 상황에서도 실험적으로 확인 가능하다는 것을 시사한다.
• 이 효과는 비중심대칭 물질 전반에 보편적으로 적용되며, 부피체 GeTe, CdS, 2D 그룹 IV 이황화합물 등에서도 관찰되었으며, 스핀-오빗 결합의 기원과는 무관하다.