[논문 리뷰] Inverse design of crystals using generalized invertible crystallographic representation

Zekun Ren, Juhwan Noh외 11명|arXiv (Cornell University)|2020. 05. 15.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 49인용 수 19

한 줄 요약

이 논문은 변분 오토에인코더(VAE)를 통해 무기 결정체의 역설계를 가능하게 하는 일반화된 가역 결정학적 표현을 제안한다. 이 표현은 실공간과 역공간 정보를 모두 코딩하여, 목표로 하는 형성 에너지와 밴드 갭을 가진 새로운, 존재하지 않는 결정 구조를 생성한다. 이는 제1원리 계산을 통해 검증되었으며, 라벨이 희소한 열전 재료의 준감독 설계에도 응용된다.

ABSTRACT

Deep learning has fostered many novel applications in materials informatics. However, the inverse design of inorganic crystals, $ extit{i.e.}$ generating new crystal structure with targeted properties, remains a grand challenge. An important ingredient for such generative models is an invertible representation that accesses the full periodic table. This is challenging due to limited data availability and the complexity of 3D periodic crystal structures. In this paper, we present a generalized invertible representation that encodes the crystallographic information into the descriptors in both real space and reciprocal space. Combining with a generative variational autoencoder (VAE), a wide range of crystallographic structures and chemistries with desired properties can be inverse-designed. We show that our VAE model predicts novel crystal structures that do not exist in the training and test database (Materials Project) with targeted formation energies and band gaps. We validate those predicted crystals by first-principles calculations. Finally, to design solids with practical applications, we address the sparse label problem by building a semi-supervised VAE and demonstrate its successful prediction of unique thermoelectric materials

연구 동기 및 목표

• 제한된 데이터와 복잡한 3차원 격자 구조로 인해 무기 결정체의 역설계에 도전하는 문제를 해결하기 위해.
• 전 주기율표를 아우르는 실공간과 역공간 특징을 모두 포괄하는 가역 결정 표현을 개발하기 위해.
• 변분 오토에인코더(VAE)를 사용하여 목표로 하는 성질을 가진 새로운 결정 구조의 생성을 가능하게 하기 위해.
• 열전 재료와 같은 실용적 재료를 목표로 하되, 라벨이 희소한 상황에서 실용적인 응용을 위해 준감독 VAE를 도입하여 라벨 부족 문제를 해결하기 위해.
• 예측된 결정 구조의 물리적 타당성을 보장하기 위해 제1원리 계산을 통해 예측된 결정 구조를 검증하기 위해.

제안 방법

• 실공간(원자 위치 및 격자 벡터)과 역공간(주기성의 푸리에 변환)에 모두 결정 구조를 코딩하는 일반화된 가역 결정학적 표현을 제안한다.
• 가역 표현을 변분 오토에인코더(VAE)에 통합하여 결정 구조 생성을 위한 연속적이고 분리된 잠재 공간을 학습한다.
• 기존의 무기 결정 분포를 학습하고 잠재 공간의 보간 및 생성을 가능하게 하기 위해 Materials Project 데이터베이스에서 VAE를 훈련한다.
• 목표 성질(예: 형성 에너지, 밴드 갭)에 제약을 두고 잠재 공간에서 샘플링하여 새로운 결정 구조를 생성한다.
• 제한된 라벨 데이터(예: 열전 재료)를 활용하여 생성 품질과 성능 예측을 향상시키기 위해 준감독 VAE 프레임워크를 구현한다.
• 예측된 결정 구조의 안정성과 목표 성질을 확인하기 위해 제1원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 일반화된 가역 결정 표현은 다양한 무기 결정체에 대해 실공간과 역공간 정보를 효과적으로 코딩할 수 있는가?
• RQ2 이 표현에 기반한 VAE는 목표로 하는 형성 에너지와 밴드 갭을 가진 새로운, 존재하지 않는 결정 구조를 생성할 수 있는가?
• RQ3 모델은 Materials Project의 훈련 또는 테스트 데이터베이스에 포함되지 않은 재료로도 일반화 가능한가?
• RQ4 라벨이 희소한 상황에서 준감독 VAE는 열전 재료와 같이 드문 재료를 효과적으로 발견할 수 있는가?
• RQ5 제1원리 계산은 예측된 결정 구조의 안정성과 목표 성질을 확인하는 데 성공적인가?

주요 결과

• 제안된 가역 표현은 주기율표 전역에 걸쳐 실공간과 역공간 모두에서 결정학적 정보를 성공적으로 코딩한다.
• VAE는 Materials Project 데이터베이스에 존재하지 않는 새로운 결정 구조를 생성하며, 형성 에너지와 밴드 갭이 목표 값과 일치한다.
• 제1원리 계산을 통해 예측된 결정 구조의 안정성과 바람직한 전자적 성질이 확인된다.
• 준감독 VAE는 훈련 세트에서 라벨이 희소한 상황에서도 고유한 열전 재료를 성공적으로 식별한다.
• 모델은 알려진 재료를 초월해 새로운 功能성 결정체를 타깃 성질로 가진 채로 발견할 수 있도록 일반화 능력을 보여준다.
• 역공간 코딩의 통합은 장거리 주기성과 성질 예측에 핵심적인 전자 구조 특징을 포착하는 데 모델의 능력을 향상시킨다.