[논문 리뷰] Investigation of Room Temperature Ferroelectricity and Ferrimagnetism in Multiferroic AlxFe2-xO3 Epitaxial Thin Films

Badari Narayana Rao, Shintaro Yasui외 5명|arXiv (Cornell University)|2019. 03. 27.

Multiferroics and related materials참고 문헌 71인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 에피택시얼 AlxFe2-xO3 (x-AFO) 박막에서 실온 다중철성 성질을 조사하며, SrTiO3<111> 기질 위에서 펄스 레이저 증착을 통해 낮은 누설을 가진 박막을 얻었다. 1차 원리 계산에서 예측한 24 μC/cm²의 분극화에 비해 측정된 반도체 성질은 두 개의 주기만큼 낮았는데, 이는 경쟁적인 면내 도메인 때문이었다. 산소 공석이 도메인 경계의 이동을 촉진하여 분극화 스위칭을 도와주는 것으로 밝혀졌다.

ABSTRACT

Multiferroic materials open up the possibility to design novel functionality in electronic devices, with low energy consumption. However, there are very few materials that show multiferroicity at room temperature, which is essential to be practically useful. AlxFe2-xO3 (x-AFO) thin films, belonging to the k-Al2O3 family are interesting because they show room temperature ferrimagnetism and have a polar crystal structure. However, it is difficult to realise its ferroelectric properties at room temperature, due to low resistivity of the films. In this work, we have deposited x-AFO (0.5 &lt;= x &lt;= 1) epitaxial thin films with low leakage, on SrTiO3&lt;111&gt; substrates by Pulsed Laser Deposition. Magnetic measurements confirmed room temperature ferrimagnetism of the films, however the Curie temperature was found to be influenced by deposition conditions. First principle calculations suggested that ferroelectric domain switching occurs through shearing of in-plane oxygen layers, and predicted a high polarization value of 24 uC/cm2. However, actual ferroelectric measurements showed the polarization to be two order less. Presence of multiple in-plane domains which oppose polarization switching of adjacent domains, was found to be the cause for the small observed polarization. Comparing dielectric relaxation studies and ferroelectric characterization showed that oxygen-vacancy defects assist domain wall motion, which in turn facilitates polarization switching.

연구 동기 및 목표

• 신뢰할 수 있는 다중철성 특성 분석을 위한 낮은 누설을 가진 에피택시얼 AlxFe2-xO3 박막을 얻기 위해.
• 높은 분극화를 이론적으로 예측했음에도 실험적으로 측정된 분극화가 억제된 이유를 규명하기 위해.
• 산소 공석 결함이 반도체 도메인 경계의 이동을 어떻게 촉진하는지 이해하기 위해.
• 증착 조건과 x-AFO 박막의 자성 및 반도체 성질 간의 상관관계를 규명하기 위해.
• 다중철성 산화물에서 구조적 도메인과 분극화 스위칭 간의 상호작용을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 결함을 최소화하고 결정성을 향상시키기 위해, 에피택시얼 x-AFO 박막(0.5 ≤ x ≤ 1)을 SrTiO3<111> 기질 위에서 펄스 레이저 증착(PLD)을 사용하여 성장시켰다.
• 자기적 측정을 통해 실온에서 강자성을 확인하였으며, 이의 Curie 전이 온도는 증착 조건에 민감하게 영향을 받았다.
• 1차 원리 계산을 통해 면내 산소 층의 비스듬한 이동을 통한 분극화 스위칭을 모델링하였으며, 높은 분극화 24 μC/cm²를 예측하였다.
• SPM 및 유전율 리라크세이션 측정을 이용한 반도체 특성 분석을 통해 실제 분극화와 결함의 영향을 정량화하였다.
• 유전율 리라크세이션 연구를 통해 산소 공석 기여도가 도메인 경계 이동성에 미치는 영향을 규명하였다.
• 반도체 및 유전율 반응의 비교 분석을 통해 결함 동역학이 분극화 스위칭 효율성과 연관됨을 밝혀냈다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 낮은 누설을 가진 에피택시얼 AlxFe2-xO3 박막을 합성하여 실온에서의 반도체 및 강자성 측정을 신뢰성 있게 수행할 수 있는가?
• RQ2 왜 x-AFO 박막에서 실험적으로 관측된 분극화는 1차 원리 계산에서 예측한 것보다 크게 낮은가?
• RQ3 면내 구조적 도메인이 x-AFO 박막에서 분극화 스위칭에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 산소 공석 결함이 x-AFO에서 도메인 경계의 이동성과 분극화 스위칭에 얼마나 영향을 미치는가?
• RQ5 증착 조건이 x-AFO 박막의 Curie 전이 온도와 자성 정렬에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 펄스 레이저 증착을 통해 SrTiO3<111> 기질 위에 낮은 누설을 가진 에피택시얼 x-AFO 박막을 성공적으로 성장시켰다.
• 실온에서의 강자성이 확인되었으며, Curie 전이 온도는 증착 조건에 따라 달라졌다.
• 1차 원리 계산을 통해 면내 산소 층의 이동을 통한 높은 자발 분극화 24 μC/cm²를 예측하였다.
• 측정된 분극화는 약 0.2 μC/cm²로, 예측값보다 두 개의 주기만큼 낮았는데, 이는 경쟁적인 면내 도메인 때문이었다.
• 유전율 리라크세이션 및 반도체 측정을 통해 산소 공석 결함이 도메인 경계의 이동을 도와주어 분극화 스위칭을 향상시킴을 밝혀냈다.
• 서로 반대 방향으로 스위칭하는 여러 면내 도메인이 존재하는 것이 순수 분극화가 감소한 주요 원인으로 규명되었다.