[논문 리뷰] Kagome Materials I: SG 191, ScV$_6$Sn$_6$. Flat Phonon Soft Modes and Unconventional CDW Formation: Microscopic and Effective Theory

Haoyu Hu, Yi Jiang외 7명|arXiv (Cornell University)|2023. 05. 24.

Quantum, superfluid, helium dynamics인용 수 5

한 줄 요약

이 논문은 공간군 191에 속하는 카그롬 재료 ScV6Sn6에 대한 미시적이고 효과적인 장 이론 분석을 제시하며, H=(1/3,1/3,1/2)에서 평탄하고 허수의 격자 진동 모드가 제2차 상전이를 이끌고 있음을 밝혀낸다. 이 모드의 강한 변동성은 K̄=(1/3,1/3,1/3)에서 제1차 전하 밀도파(CDW)를 유도하지만, 전자 수축성에서의 피rottuning이 없음에도 불구하고 그렇다. 이 연구는 Sn pz 오비탈을 통한 전자-격자 결합이 격자 연화와 CDW 형성으로 이어지는 통합 모델을 수립하며, Y 원자가 더 무거워 전자 재정규화가 억제되어 이sovolumetric인 YV6Sn6에서는 CDW가 관측되지 않는 이유를 설명한다.

ABSTRACT

Kagome Materials with flat bands exhibit wildly different physical properties depending on symmetry group, and electron number. For the case of ScV$_6$Sn$_6$ in space group 191, we investigate the existence of a charge density wave (CDW) at vector $\bar{K}=(\frac{1}{3},\frac{1}{3},\frac{1}{3})$ and its relationship with the phonon behavior. The experimental findings reveal a $\sim$95K CDW without nesting/peaks in the electron susceptibility at $\bar{K}$. Notably, ScV$_6$Sn$_6$ exhibits a collapsed phonon mode at $H=(\frac{1}{3},\frac{1}{3},\frac{1}{2})$ and an imaginary flat phonon band in the vicinity of $H$. The soft phonon is attributed to triangular Sn ($Sn^T$) mirror-even vibrations along the $z$-direction. We develop a simple force constant model to describe the entire soft phonon dispersion. By employing a new (Gaussian) approximation of the hopping parameter, we demonstrate the renormalization of the phonon frequency and the consequent collapse of the $H$ phonon. Additionally, we propose an effective model with two order parameters (OPs) to explain the appearance of the CDW at $\bar{K}$, which competes with the collapsed phonon at $H$. Through comparisons with experimental data, we show that the $H$ OP undergoes a second-order phase transition while exhibiting substantial fluctuations, ultimately inducing the first-order transition of the $\bar{K}$ OP. Furthermore, we extend our analysis to the similar compound YV$_6$Sn$_6$, which lacks a CDW phase, attributing this difference to the participation of the heavier Y atom in the out-of-plane phonon behavior. Our comprehensive study not only elucidates the CDW in ScV$_6$Sn$_6$ but also presents a significant advancement in modeling complex electronic systems, fostering collaborations between ab-initio simulations and analytical approaches.

연구 동기 및 목표

• ScV6Sn6에서 K̄=(1/3,1/3,1/3)에서 관측된 비정상적인 전하 밀도파(CDW) 전이를 해소하기 위해, 해당 파동수에서 전도대의 피rottuning이 없음에도 불구하고 CDW 전이가 발생하는 이유를 규명한다.
• H=(1/3,1/3,1/2)에서 관측된 평탄하고 허수의 격자 진동 밴드의 미시적 기원을 설명한다. 이는 실험적으로 연화된 모드로 관측된다.
• 전체 연화된 격자 진동 분산과 그 붕괴를 기술하는 최소한의 3도의 자유도 힘 상수 모델을 개발한다.
• H(격자 진동에 의해 유도되는)와 K̄(CDW)에 각각 순서 매개변수를 가진 효과적 장 이론을 구축하여 제2차 및 제1차 전이를 설명한다.
• YV6Sn6가 구조적으로 유사한 반면 유사한 전자 구조를 가짐에도 불구하고 CDW 상을 나타내지 않는 이유를 명확히 한다.

제안 방법

• ScV6Sn6와 YV6Sn6의 전체 격자 스펙트럼과 전자 밴드 구조를 계산하기 위해 백터리얼 밀도함수이론(DFT) 계산을 사용한다.
• Sn T pz에 의해 유도되는, 거울 대칭이 유지되며 z축 방향으로 진동하는 진동 모드를 기술하기 위해 Wannier 기반의 3오비탈 격자 모델을 구축한다.
• 전자-격자 결합을 모델링하기 위해 투과 파ameter의 가우시안 근사를 도입하여, 격자 진동 주파수의 장 이론적 재정규화를 가능하게 한다.
• H 모드에서 붕괴된 상태의 순서 매개변수(제2차 전이)와 K̄에서의 CDW 순서 매개변수(제1차 전이)를 포함하는 이중 순서 매개변수 효과적 장 이론을 수립하며, 변동 효과를 통합한다.
• 예측된 CDW 순서 매개변수를 ab initio 계산 및 실험 데이터(ARPES 선택 규칙 및 대칭 분석 포함)와 비교하여 모델을 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 ScV6Sn6에서 H=(1/3,1/3,1/2)에 위치한 평탄하고 허수의 격자 진동 밴드는 무엇에 의해 발생하며, 전자-격자 결합에 의해 어떻게 안정화되는가?
• RQ2 ScV6Sn6는 K̄=(1/3,1/3,1/3)에서 CDW를 나타내지만, 해당 파동수에서 전자 수축성에서 피rottuning이 없음에도 불구하고, 그 이유는 무엇인가?
• RQ3 H-모드 격자 진동의 변동성은 K̄에서 제1차 전이로 이어지는 CDW 상을 어떻게 유도하는가?
• RQ4 유사한 전자 구조를 가진 이sovolumetric인 YV6Sn6는 왜 CDW 상을 형성하지 못하는가?
• RQ5 두 개의 경쟁하는 순서 매개변수를 포함하는 최소 효과적 장 이론이 관측된 상전이 및 실험적 특징을 정확히 기술할 수 있는가?

주요 결과

• ScV6Sn6에서 H=(1/3,1/3,1/2)에 평탄하고 허수의 격자 진동 밴드가 관측되며, 이 연화된 모드는 Sn T의 z축 방향으로 진동하는 거울 대칭이 유지되는 진동에 국한되어 있다.
• 격자 연화는 Sn T pz 오비탈과 진동 모드 사이의 강한 결합에 의해 유도되며, 이는 3오비탈 힘 상수 모델로 기술된다.
• 투과 파ameter의 가우시안 근사는 격자 주파수 재정규화와 격자 스펙트럼에서의 피하기 교차 현상을 성공적으로 재현한다.
• 효과적 장 이론은 H-모드 순서 매개변수가 제2차 전이를 겪는 반면, K̄-CDW 순서 매개변수는 H-모드 변동성에 의해 유도되는 제1차 전이임을 보여준다.
• 이 모델은 더 무거운 Y 원자가 전자 수축성에 기여하지 않아 격자 밴드의 전자 재정규화가 감소함에 따라 YV6Sn6에서 CDW가 나타나지 않는 이유를 설명한다.
• ARPES 선택 규칙 및 대칭 분석은 L.H. 및 L.V. 빛 조건에서 각각 E1 및 A1 대칭 표현을 갖는 표면 상태가 관측 가능함을 확인하며, 실험 데이터와 일치한다.