[논문 리뷰] Large Contribution of Quasi-Acoustic Shear Phonon Modes to Thermal Conductivity in Novel Monolayer Ga2O3

Gang Liu, Zhaofu Zhang외 3명|arXiv (Cornell University)|2020. 08. 25.

Ga2O3 and related materials참고 문헌 65인용 수 11

한 줄 요약

이 연구는 빌로즈 운동 방정식을 기반으로 한 최초 원리 계산을 통해 새로운 단일층 Ga2O3에서 격자 열전도도를 수치적으로 조사한다. 이는 반데르발스 상호작용이 없음에도 불구하고, 준가역적 비틀림 진동 모드가 열전도도의 이례적으로 높은 27% 기여를 한다는 것을 드러내며(300 K에서 10.28 W m⁻¹K⁻¹), 비반데르발스 2차원 재료에서의 열전도 거동에 대한 새로운 통찰을 제공하고, 나노전자소자에서 열절연을 위한 낮은 열전도도 후보로 이 물질을 제안한다.

ABSTRACT

Bulk gallium oxide (Ga2O3) has been widely used in lasers, dielectric coatings for solar cells, deep-ultraviolet transistor applications due to the large band gap over 4.5 eV. With the miniaturization of electronic devices, atomically thin Ga2O3 monolayer has been unveiled recently, which features an asymmetric configuration with a quintuple-layer atomic structure. The superior stability, the strain-tunable electronic properties, high carrier mobility and optical absorption indicate the promising applications in the electronic and photoelectronic devices. However, the strict investigation of lattice thermal conductivity (kappa_L) of 2D Ga2O3 is still lacking, which has impeded the widespread use in practical applications. Here, we report the computational discovery of low kappa_L with a value of 10.28 W m-1 K-1 at 300 K in atomically thin Ga2O3. Unexpectedly, two quasi-acoustic shear phonon modes contribute as high as 27% to the kappa_L at 300 K, leading to 37% contribution of optical phonon modes, much larger than many other 2D materials. We also find that the quasi-acoustic shear mode can emerge in the system without van der Waals interactions. This work provides new insight into the nature of thermal transport in non-van der Waals monolayer materials and predicts a new low kappa_L material of potential interest for thermal insulation in transistor applications.

연구 동기 및 목표

• 원자적으로 얇은 Ga2O3 단일층의 격자 열전도도(κL)를 조사한다. 이는 오목층 비대칭 구조를 가진 새로운 2차원 재료이다.
• 특히 궁극적 및 준가역적 진동 모드의 기여를 이해한다. 이는 반데르발스 상호작용이 없는 비반데르발스 2차원 재료에서의 열전도 거동을 분석한다.
• Ga2O3 단일층에서 열전도도에 이례적으로 큰 기여를 하는 궁극적 진동 모드의 물리적 기원을 밝힌다.
• 강성 및 비강성 진동 성질, 특히 진동자리 시간 및 진동수 속도가 κL를 결정하는 데 미치는 영향을 분석한다.
• 실제 장치 설계를 위한 크기 및 경계 효과를 평가한다.

제안 방법

• PBE 함수 및 DFT-D3 보정을 사용한 VASP 패키지를 활용한 최초 원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 반데르발스 상호작용을 고려한다.
• 유한 이동 방법을 사용하여 진동 분산 및 상태 밀도(DOS)를 계산하여 강성 진동 성질을 분석한다.
• 초세포 계산에서 유도된 비강성 힘 상수를 사용하여 빌로즈 운동 방정식(BTE)을 통해 격자 열전도도를 계산한다.
• 반복적 BTE 해법을 통해 진동자리 시간을 계산하며, 진동-진동 상호작용률을 포함한다.
• 각 진동 모드의 총 κL에 대한 기여도를 군속도, 진동 DOS 및 진동자리 시간 분석을 통해 정량화한다.
• 크기 및 경계 효과는 경험적 공식 τ_b^λ = v_λ / L을 사용하여 모델링하고, 누적 κL를 단일 매개변수 모델에 맞춰 대표 평균 자유경로(l₀)를 추출한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 300 K에서 단일층 Ga2O3의 격자 열전도도는 얼마이며, 그 밀도상 대비로는 어떻게 비교되는가?
• RQ2 왜 Ga2O3 단일층에서 궁극적 진동 모드가 열전도도에 38% 기여를 하는가? 이는 2차원 재료에서 이례적으로 높은 수준이다.
• RQ3 반데르발스 상호작용이 없음에도 불구하고, Ga2O3 단일층에서 저주파 준가역적 비틀림 진동 모드가 어떻게 나타나는가?
• RQ4 강성 및 비강성 진동 성질이 이 비반데르발스 2차원 재료의 열전도 거동을 어떻게 공동으로 결정하는가?
• RQ5 표본 크기 및 경계 산란이 Ga2O3 단일층의 열전도도에 얼마나 큰 영향을 미치는가?

주요 결과

• 300 K에서 단일층 Ga2O3의 평면 내 격자 열전도도는 10.28 W m⁻¹K⁻¹이며, 이는 양자형 β-Ga2O3(16–21 W m⁻¹K⁻¹)보다 낮다.
• 준가역적 비틀림 진동 모드가 총 격자 열전도도의 27%를 기여하며, 이는 궁극적 성질을 가진 모드에 대해 이례적으로 높은 값이다.
• 300 K에서 궁극적 진동 모드가 κL에 공동 기여도 38%를 기여하며, 대부분의 다른 2차원 재료보다 뚜렷하게 높다.
• 이러한 궁극적 모드의 기여는 저주파 준가역적 분지에서 높은 군속도, 긴 진동자리 시간 및 상당한 진동 상태 밀도로 기인한다.
• 이러한 준가역적 모드의 발생은 강한 평면 내 공유결합에 비해 약한 다층 간 상호작용(예: d3 결합)에 의해 주도되며, 반데르발스 힘을 필요로 하지 않는다.
• 대표 평균 자유경로(l₀)는 15 nm이며, 이는 경계 산란으로 인해 10 nm 이하에서 열전도도가 크게 감소함을 나타내며, L = 15 nm에서 κL가 50%로 정규화된다.