[논문 리뷰] Lees-Edwards boundary conditions for translation invariant shear flow: implementation and transport properties

Sebastian Bindgen, Florian Weik외 3명|arXiv (Cornell University)|2021. 04. 26.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 56인용 수 7

한 줄 요약

이 논문은 ESPResSo 분자의 역학 패키지에 공개적으로 이용 가능한 오픈소스 구현을 통해 Lees-Edwards 경계 조건을 제시하며, 부피 연질물질 시스템에서 이 translational 비틀림 흐름 시뮬레이션을 가능하게 한다. 이 방법은 이론적 예측과 일치하는 비정상적 확산 및 점도 측정을 성공적으로 재현하여, 경계 기반 방법에서 발생하는 임의의 경계 효과 없이 복잡한 유체에서 비평형 유변학에 응용할 수 있음을 검증한다.

ABSTRACT

Molecular dynamics (MD) simulations represent a powerful investigation tool in the field of soft matter. By using shear flows, one can probe the bulk rheology of complex fluids, also beyond the linear response regime, in a way that imitates laboratory experiments. One solution to impose a shear flow in particle-based simulations is the Lees-Edwards technique which ensures that particles experience shear by imposing rules for motion and interactions across the boundary in the direction of the shear plane. Despite their presentation in 1972, a readily available public implementation of Lees-Edwards boundary conditions has been missing from MD simulation codes. In this article, we present our implementation of the Lees-Edwards technique and discuss the relevant technical choices. We used ESPResSo, the extensible simulation package for research on soft matter, for molecular dynamics simulations which can be used as a reference for other implementers. We illustrate our implementation using bulk dissipative particle dynamics fluids, compare different viscosity measurement techniques, and observe the anomalous diffusion in our samples during continuous and oscillatory shear, in good comparison to theoretical estimates.

연구 동기 및 목표

• 넓이 사용되는 MD 시뮬레이션 패키지(ESPResSo)에 Lees-Edwards 경계 조건을 구현하여 부피 비틀림 흐름을 위한 것이다.
• 벽 기반 방법에서 발생하는 임의의 경계 효과를 피하기 위해 복잡한 유체에서 비틀림 하중 하에서 이 translational 비틀림 시뮬레이션을 가능하게 하기 위한 것이다.
• 이론적 모델과의 비교를 통해 점도 측정 및 확산 행동을 검증함으로써 구현을 검증하기 위한 것이다.
• 미래의 비평형 연질물질 유변학 연구를 위한 재현 가능하고 오픈소스 프레임워크를 제공하기 위한 것이다.

제안 방법

• 기본적으로 C++로 작성된, 파이썬 인터페이스를 갖춘 MD 패키지인 ESPResSo에 Lees-Edwards 경계 조건을 구현하였으며, 시간에 따라 변화하는 입자 위치 갱신을 포함한 주기적 경계 조건을 사용하였다.
• 주기적 경계를 넘어서도 연속적인 궤적을 복원할 수 있도록 입자 추적 기능을 수정하여, 비관성 기준에서 평균 제곱 이동(MSD) 분석이 가능하도록 하였다.
• 지배적 입자 동역학(DPD)을 사용하여 정적인 및 진동하는 비틀림 하중 하에서의 부피 유체 거동을 시뮬레이션 하였다.
• 열역학적 소음과 마찰의 정확한 유지 보장을 위해, 복귀 정리의 변형을 적용하여 동역학적 정상 상태를 유지하였다.
• 정확한 점도 및 확산 계수 추정을 위해 pyblock과 tidynamics를 사용하여 블록 분석 및 상관 함수를 수행하였다.
• 전체 재현 가능성을 확보하기 위해 H5MD 형식의 궤적 데이터와 Jupyter 노트북을 사용하여 결과를 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 현대적 오픈소스 MD 시뮬레이션 패키지인 ESPResSo에 Lees-Edwards 경계 조건을 어떻게 정확히 구현할 수 있는가?
• RQ2 Lees-Edwards 방법은 비틀림 흐름에서 비정상적 확산에 대해 이론적 예측을 어느 정도 잘 재현하는가?
• RQ3 DPD 시뮬레이션에서 정적 및 진동 비틀림 하중 하에서 다양한 점도 측정 기법은 어떻게 상호 비교되는가?
• RQ4 이 방법은 실험에서 관측된 비틀림 속도에 따라 변화하는 확산 증가 현상을 정확히 캡처할 수 있는가?
• RQ5 비틀림 변형의 진폭 및 주파수와 같은 시뮬레이션 파라미터는 효과적 확산 계수에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• ESPResSo에 구현된 Lees-Edwards 경계 조건은 비틀림 흐름에서 입자의 예상되는 확산 증가를 이론적 예측(식 22)과 일치시키며 성공적으로 재현하였다.
• 진동 비틀림 하중 하에서 효과적 확산 계수는 위상에 따라 조절되며, 비틀림 진폭 γ₀ = 0.25일 경우 0.60에서, γ₀ = 0.5일 경우 1.00 사이의 값을 보였다.
• 다양한 기법(예: 응력 완화, Green-Kubo)을 사용한 점도 측정 결과가 양호하게 일치하여, 이 방법이 가짜 rheological 측정에 있어 신뢰성 있음을 검증하였다.
• 지속적 및 진동 비틀림 하중 하에서 비정상적 확산이 관측되었으며, 이는 비틀림 속도 및 비틀림 진폭 증가에 따라 효과적 확산 계수가 증가하는 경향을 보였다.
• 이 방법은 주기적 경계를 넘어서도 연속적인 입자 궤적을 복원할 수 있어, 아까운 기준에서 정확한 MSD 및 확산 계수 분석이 가능하게 하였다.
• 이 구현은 재현 가능하며, Zenodo를 통해 공개되어 있으며, 전체 시뮬레이션 파라미터, 분석 코드, 궤적 데이터를 포함하고 있다.