[논문 리뷰] Machine Guided Discovery of Novel Carbon Capture Solvents

James L. McDonagh, Benjamin H. Wunsch외 6명|arXiv (Cornell University)|2023. 03. 24.

Machine Learning in Materials Science인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 고속 실험 분석과 분자 지문 모델을 결합하여 새로운 탄소 포집 용매를 위한 종단 간 기계학습 기반 발견 파이프라인을 제시한다. 이 방법은 다양한 매개변수에 대해 외부 테스트 세트에서 60%의 정확도를 달성했으며, 이전에 테스트되지 않은 아민들 중에서도 높은 실험적 검증을 통과한 물질들을 식별했으며, 새로운 오픈소스 도구와 향후 연구를 위한 정제된 데이터셋을 제공한다.

ABSTRACT

The increasing importance of carbon capture technologies for deployment in remediating CO2 emissions, and thus the necessity to improve capture materials to allow scalability and efficiency, faces the challenge of materials development, which can require substantial costs and time. Machine learning offers a promising method for reducing the time and resource burdens of materials development through efficient correlation of structure-property relationships to allow down-selection and focusing on promising candidates. Towards demonstrating this, we have developed an end-to-end "discovery cycle" to select new aqueous amines compatible with the commercially viable acid gas scrubbing carbon capture. We combine a simple, rapid laboratory assay for CO2 absorption with a machine learning based molecular fingerprinting model approach. The prediction process shows 60% accuracy against experiment for both material parameters and 80% for a single parameter on an external test set. The discovery cycle determined several promising amines that were verified experimentally, and which had not been applied to carbon capture previously. In the process we have compiled a large, single-source data set for carbon capture amines and produced an open source machine learning tool for the identification of amine molecule candidates (https://github.com/IBM/Carbon-capture-fingerprint-generation).

연구 동기 및 목표

• 탄소 포집 용매의 전통적 재료 개발 방식이 가지는 높은 비용과 시간 부담을 해결하기 위해.
• 신속한 스크리닝을 위한 통합된 기계학습 및 실험 파이프라인을 개발하기 위해.
• 대규모로 수용성 아민에서 CO2 흡착 용량을 측정할 수 있는 신뢰성 있고 재현 가능한 분석 방법을 확보하기 위해.
• 기계학습 모델의 훈련 및 벤치마킹을 위한 대규모 단일 소스 데이터셋을 생성하기 위해.
• 향후 용매 발견을 가속화하기 위한 분자 지문 기반 오픈소스 기계학습 도구를 공개하기 위해.

제안 방법

• 고속 실험 분석은 30% w/w 농도의 130종의 수용성 아민 용액에서 4.3 µm에서 적외선 검출을 사용하여 CO2 흡착 용량을 측정한다.
• 분석은 시간에 따라 변화하는 기체 농도 신호의 통합을 통해 CO2 흡착 용량(α)을 정량화하며, 기준으로 MEA를 사용하여 校정(α = 0.50 mol CO2/mol 아민)한다.
• 기계학습 모델은 분자의 구조에 기반하여 CO2 흡착 성능을 예측하기 위해 분자 지문을 사용한다.
• 모델은 이전 문헌에서 확보한 76종의 아민 데이터셋을 훈련 데이터로 사용하고, 외부 테스트 세트로 23종의 기준 물질을 활용하여 검증한다.
• 실험적 필터링과 기계학습 예측을 통합한 폐쇄형 순환 발견 프로세스를 통해 높은 잠재력을 지닌 후보 물질을 우선순위 정한다.
• 오픈소스 도구(https://github.com/IBM/Carbon-capture-fingerprint-generation)는 새로운 아민에 대한 분자 지문 생성과 후보 예측을 가능하게 한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 분자 지문을 사용하여 기계학습 모델이 수용성 아민에서 CO2 흡착 용량을 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 고속 실험 분석이 다양한 아민 구조에서 CO2 흡착 용량을 신뢰성 있게 측정할 수 있는가?
• RQ3 실험 데이터와 기계학습 예측의 통합이 이전에 탄소 포집에 고려되지 않은 새로운 고성능 아민을 발견하는 데 기여하는가?
• RQ4 특히 전통적인 반응성이 아닌 아민에 대해서도 모델이 외부 테스트 세트에 잘 일반화되는가?
• RQ5 기존의 스크리닝 방식에 비해 이 발견 파이프라인이 용매 개발의 시간과 비용을 줄일 수 있는가?

주요 결과

• 기계학습 모델은 외부 테스트 세트에서 다수의 CO2 흡착 매개변수를 예측하는 데 60%의 정확도를 달성했다.
• 단일 매개변수에 대해서는 동일한 외부 테스트 세트에서 80%의 정확도를 기록했다.
• 실험 분석은 Puxty 등이 발표한 기준 데이터와 비교하여 중간 정도의 상관관계(R² = 0.67)를 보였다. 23종의 기준 아민에 대해.
• 파이프라인은 이전에 탄소 포집에 적용되지 않은 새로운 아민들을 성공적으로 식별하고 실험적으로 검증했다. 이 중에는 L-레우신올과 tert-부틸아미노에탄올이 포함되어 있다.
• 흡착 용량의 추세는 기대되는 반응성과 일치했다: 1차/2차 아민의 경우 α ≈ 0.5, 3차 아민의 경우 α ≈ 1.0이며, 파이퍼리딘(α = 0.93)과 2-아미노-2-메틸-1-프로판올(α = 0.90)과 같은 이질적 결과도 관찰되었다.
• 본 연구는 총 130종의 수용성 아민 용액에 대한 측정된 CO2 흡착 성능 데이터를 포함하는 대규모 단일 소스 데이터셋을 구축했으며, 오픈소스 도구와 함께 공개되었다.