[논문 리뷰] Machine Learning-Aided Discovery of Superionic Solid-State Electrolyte for Li-Ion Batteries

Seungpyo Kang, Minseon Kim외 1명|arXiv (Cornell University)|2022. 02. 14.

Machine Learning in Materials Science인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 고속 걸러내기와 앙상블 대체 모델링을 조합한 기계학습 보강 플랫폼을 개발하여 20,237개의 리튬을 포함하는 물질들 중 초이온 고체 전해질(Li-SSEs)을 식별한다. 이 방법은 평균 예측 정확도 0.843과 0.829를 달성하여, 예측된 높은 이온 전도도를 가진 6개의 보고되지 않은 고성능 Li-SSE 후보를 발견했으며, 이는 최초 원리 계산을 통해 검증되었다.

ABSTRACT

Li-Ion Solid-State Electrolytes (Li-SSEs) are a promising solution that resolves the critical issues of conventional Li-Ion Batteries (LIBs) such as poor ionic conductivity, interfacial instability, and dendrites growth. In this study, a platform consisting of a high-throughput screening and a machine-learning surrogate model for discovering superionic Li-SSEs among 20,237 Li-containing materials is developed. For the training database, the ionic conductivity of Na SuperIonic CONductor (NASICON) and Li SuperIonic CONductor (LISICON) type SSEs are obtained from the previous literature. Then, the chemical descriptor (CD) and additional structural properties are used as machine-readable features. Li-SSE candidates are selected through the screening criteria, and the prediction on the ionic conductivity of those is followed. Then, to reduce uncertainty in the surrogate model, the ensemble method by considering the best-performing two models is employed, whose mean prediction accuracy is 0.843 and 0.829, respectively. Furthermore, first-principles calculations are conducted for confirming the ionic conductivity of the strong candidates. Finally, six potential superionic Li-SSEs that have not previously been investigated are proposed. We believe that the constructed platform can accelerate the search for Li-SSEs with high ionic conductivity at minimum cost.

연구 동기 및 목표

• 기존 리튬 이온 배터리의 한계, 즉 낮은 이온 전도도, 계면 불안정성, 리튬 나선형 성장 등의 문제를 해결하기 위해.
• 높은 이온 전도도를 지닌 초이온 고체 전해질(Li-SSEs)의 발견을 가속화하기 위해.
• 고속 걸러내기와 기계학습을 통합한 확장 가능하고 데이터 기반의 플랫폼을 개발하여 효율적인 재료 발견을 위해.
• 실제 응용에 가능성이 있는 새로운 보고되지 않은 Li-SSE 후보를 식별하기 위해.

제안 방법

• 고속 걸러내기 파이프라인을 통해 20,237개의 리튬을 포함하는 물질들이 Li-SSE 후보로 평가된다.
• 화학적 기술자표기(chemical descriptors, CDs)와 구조적 성질이 모델 입력을 위한 기계로 읽을 수 있는 특징으로 추출된다.
• 이전 문헌에서 보고된 NASICON 및 LISICON 유형의 물질들의 이온 전도도 데이터를 기반으로 대체 기계학습 모델이 훈련된다.
• 가장 성능이 뛰어난 두 모델을 조합한 앙상블 방법을 사용하여 예측 불확실성을 줄이고 정확도를 향상시킨다.
• 최상위 후보 물질의 이온 전도도 예측을 검증하기 위해 최초 원리 계산이 수행된다.
• 데이터 기반 걸러내기와 물리 기반 검증을 통합하여 높은 잠재력을 지닌 후보를 효율적으로 우선순위 정렬한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 20,237개 후보 중에서 어떤 리튬을 포함하는 물질들이 높은 Li+ 전도도를 가지는 초이온 행동을 나타내는가?
• RQ2 화학적 및 구조적 기술자표기를 사용하여 기계학습 대체 모델이 Li-SSE의 이온 전도도를 얼마나 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ3 단일 모델 접근법에 비해 앙상블 모델링이 이온 전도도 예측의 불확실성을 줄일 수 있는가?
• RQ4 통합 걸러내기 및 예측 파이프라인을 통해 어떤 새로운 보고되지 않은 Li-SSE 후보가 최상위 성능을 보이는가?
• RQ5 최초 원리 계산이 최상위 후보에 대해 예측된 높은 이온 전도도를 확인하는가?

주요 결과

• 앙상블 기계학습 모델은 두 개의 최상위 성능 모델에 대해 평균 예측 정확도 0.843과 0.829를 달성하여 강력한 예측 신뢰성을 보였다.
• 문헌에 이전에 보고되지 않은 6개의 새로운 Li-SSE 후보가 식별되었다.
• 최상위 후보의 예측된 이온 전도도는 걸러내기 기준에 따라 초이온으로 간주할 수 있을 정도로 충분히 높았다.
• 최초 원리 계산은 가장 강력한 후보의 높은 이온 전도도를 확인하여 모델 예측을 검증했다.
• 개발된 플랫폼는 모든 후보에 대해 고비용의 아비시노 계산에 의존하는 것을 최소화함으로써 고성능 Li-SSE의 효율적이고 저비용의 발견을 가능하게 했다.