[논문 리뷰] Machine learning-assisted discovery of many new solid Li-ion conducting materials

Austin D. Sendek, Ekin D. Cubuk외 4명|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 07.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 11인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 기계학습(ML) 기반 탐색과 밀도함수이론 분자동역학(DFT-MD)을 조합하여 12,000개 이상의 새로운 결정질 고체 리이온 도전체를 식별하였으며, 평균 실온 리이온 도전도도 45배 향상되고 랜덤 탐색 대비 성공률도 2.7배 높아졌다. ML 모델은 6명의 전문 박사과정 학생을 능가하여 F1 스코어를 두 배로 높이고 발견 속도를 1,000배 빠르게 하였으며, 높은 안정성과 낮은 전자 도전도를 갖는 물질을 식별하였다.

ABSTRACT

We discover many new crystalline solid materials with fast single crystal Li ion conductivity at room temperature, discovered through density functional theory simulations guided by machine learning-based methods. The discovery of new solid Li superionic conductors is of critical importance to the development of safe all-solid-state Li-ion batteries. With a predictive universal structure-property relationship for fast ion conduction not well understood, the search for new solid Li ion conductors has relied largely on trial-and-error computational and experimental searches over the last several decades. In this work, we perform a guided search of materials space with a machine learning (ML)-based prediction model for material selection and density functional theory molecular dynamics (DFT-MD) simulations for calculating ionic conductivity. These materials are screened from over 12,000 experimentally synthesized and characterized candidates with very diverse structures and compositions. When compared to a random search of materials space, we find that the ML-guided search is 2.7 times more likely to identify fast Li ion conductors, with at least a 45x improvement in the log-average of room temperature Li ion conductivity. The F1 score of the ML-based model is 0.50, 3.5 times better than the F1 score expected from completely random guesswork. In a head-to-head competition against six Ph.D. students working in the field, we find that the ML-based model doubles the F1 score of human experts in its ability to identify fast Li-ion conductors from atomistic structure with a thousand- fold increase in speed, clearly demonstrating the utility of this model for the research community. All conducting materials reported here lack transition metals and are predicted to exhibit low electronic conduction, high stability against oxidation, and high thermodynamic stability.

연구 동기 및 목표

• 시도-오차 방법의 한계를 극복하여 고속 이온 도전성을 갖는 고체 상태 리이온 도전체를 발견하는 것.
• 원자 구조를 바탕으로 결정질 물질에서 고속 이온 도전성을 예측할 수 있는 기계학습 모델을 개발하는 것.
• ML 예측과 DFT-MD 검증을 통해 12,000개 이상의 실험적으로 합성된 물질에 대한 고속 스트림 탐색을 이끌어내는 것.
• 안정적이며 전이금속 기반 아닌 고체 리이온 도전체를 식별하고, 낮은 전자 도전도를 갖는 물질을 찾는 것.
• ML 기반 탐색이 인간 전문가 직관과 랜덤 탐색에 비해 재료 발견에서 우월함을 입증하는 것.

제안 방법

• 기존 물질의 구조적 및 조성적 특징을 기반으로 기계학습 모델을 훈련하여 고속 리이온 도전성을 예측하는 데 사용하였다.
• 예측된 이온 도전도를 바탕으로 12,000개 이상의 실험적으로 합성된 물질을 순위 매겨 후속 연구를 위한 후보를 우선순위 정리하였다.
• 상위 순위 후보의 실질적 실온 리이온 도전도를 계산하기 위해 밀도함수이론 분자동역학(DFT-MD) 시뮬레이션을 사용하였다.
• 모델의 예측 성능은 F1 스코어를 사용해 평가되었으며, 랜덤 탐색 및 인간 전문가 성능과 비교되었다.
• 실제 적용 가능성 확보를 위해 열역학적 안정성, 산화 저항성, 낮은 전자 도전도를 기준으로 물질를 선별하였다.
• ML 모델은 분야의 6명의 박사과정 학생과의 직접 비교 경쟁을 통해 검증되었으며, F1 스코어와 발견 속도를 측정하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기존의 구조-성질 관계 이해에 의존하지 않고도 기계학습 모델이 결정질 물질에서 고속 리이온 도전성을 효과적으로 예측할 수 있는가?
• RQ2 ML 기반 탐색은 고속 도전성을 갖는 고체 리이온 도전체를 식별하는 데서 랜덤 탐색에 비해 어떻게 비교되는가?
• RQ3 기계학습 모델은 원자 구조에서 유망한 리이온 도전체 후보를 식별하는 데서 인간 전문가 직관을 능가할 수 있는가?
• RQ4 ML 가이드가 발견된 물질의 평균 실온 리이온 도전도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 새로 발견된 리이온 도전체의 안정성 및 전자 도전도 특성은 어떠한가?

주요 결과

• ML 기반 탐색은 랜덤 탐색 대비 평균 실온 리이온 도전도의 로그 평균을 45배 향상시켰다.
• ML 모델은 F1 스코어 0.50을 기록하여 랜덤 추측 대비 3.5배 향상된 성능을 보였다.
• ML 모델은 랜덤 탐색 대비 2.7배 높은 성공률을 기록하였으며, 6명의 전문 박사과정 학생보다 F1 스코어를 두 배로 높였고, 발견 속도는 1,000배 빠르게 작동하였다.
• 모든 식별된 물질는 전이금속을 포함하지 않으며, 높은 열역학적 안정성을 보이고, 낮은 전자 도전도를 예측하였다.
• 이 연구는 전고체 이차전지 응용 분야에 유망한 특성을 갖는 많은 새로운 고체 리이온 도전체를 발견하였다.