[논문 리뷰] Machine Learning Models for the Lattice Thermal Conductivity Prediction of Inorganic Materials

Lihua Chen, Tran Doan Huan외 3명|arXiv (Cornell University)|2019. 06. 14.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices참고 문헌 48인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 100종의 무기물에서 실험적으로 측정된 $\kappa_{\rm L}$ 값들을 사용하여 결정 격자 열전도도 ($\kappa_{\rm L}$)를 예측하기 위한 가우시안 프로세스 회귀(GPR) 기계학습 모델을 개발한다. Matminer를 통해 화학적 및 구조적 특징을 추출하고, 순환적 특징 제거 기법을 적용하여 모델은 높은 정확도와 일반화 능력을 확보하였으며, 불확실성 추정치를 통해 능동 학습과 외삽 탐지가 가능하다.

ABSTRACT

The lattice thermal conductivity ($κ_{ m L} $) is a critical property of thermoelectrics, thermal barrier coating materials and semiconductors. While accurate empirical measurements of $κ_{ m L} $ are extremely challenging, it is usually approximated through computational approaches, such as semi-empirical models, Green-Kubo formalism coupled with molecular dynamics simulations, and first-principles based methods. However, these theoretical methods are not only limited in terms of their accuracy, but sometimes become computationally intractable owing to their cost. Thus, in this work, we build a machine learning (ML)-based model to accurately and instantly predict $κ_{ m L}$ of inorganic materials, using a benchmark data set of experimentally measured $κ_{ m L} $ of about 100 inorganic solids. We use advanced and universal feature engineering techniques along with the Gaussian process regression algorithm, and compare the performance of our ML model with past theoretical works. The trained ML model is not only helpful for rational design and screening of novel materials, but we also identify key features governing the thermal transport behavior in non-metals.

연구 동기 및 목표

• 무기물에서 격자 열전도도 ($\kappa_{\rm L}$)를 빠르고 정확하며 일반화 가능한 기계학습 모델을 개발하기 위해.
• 계산 비용이 많이 들고 입력 매개변수의 불확실성에 민감한 전통적인 물리 기반 방법(예: 그린-쿠보, BTE)의 한계를 극복하기 위해.
• 기존 기계학습 모델이 제1원리 또는 반경험적 $\kappa_{\rm L}$ 데이터에 의존하는 점을 감안해, 직접적으로 실험적 $\kappa_{\rm L}$ 값에 기반해 훈련함으로써 격차를 메우기 위해.
• 해석 가능한 특징 선택 및 모델 분석을 통해 $\kappa_{\rm L}$를 지배하는 핵심 소재 특징을 규명하기 위해.
• 불확도 정량화 기능을 제공함으로써 열전도체, 열차단재, 반도체의 합리적 소재 선별 및 설계를 가능하게 하기 위해, 즉각적이고 신뢰할 수 있는 $\kappa_{\rm L}$ 예측을 제공한다.

제안 방법

• 세 가지 주로 변화하는 범위를 가진 100종의 무기물에 대한 실험적으로 측정된 $\kappa_{\rm L}$ 값의 기준 데이터셋을 정제하였다.
• Matminer 패키지를 활용해 원소, 구조, 결합 특성을 담은 63개의 수치적 특징을 생성하였다.
• 가장 예측 능력이 높은 특징 조합을 도출하기 위해 순환적 특징 제거(RFE) 기법을 적용하여 차원을 감소시키면서도 모델 성능을 유지하였다.
• 감소된 특징 집합에 대해 5겹 교차검증을 수행한 가우시안 프로세스 회귀(GPR) 모델을 훈련하여 $\kappa_{\rm L}$를 예측하였다.
• GPR의 불확실성 추정치를 활용해 모델 신뢰도를 평가하고, 특히 훈련 분포 외부의 공간군을 가진 소재에 대한 외삽을 탐지하였다.
• 다양한 공간군 번호를 가진 5개의 새로운 소재에 대해 모델을 검증하였으며, 예측된 $\log(\kappa_{\rm L})$ 값과 실험값을 비교하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 실험적 $\kappa_{\rm L}$ 데이터에 기반해 훈련된 기계학습 모델이 반경험적 또는 제1원리 방법의 정확도를 뛰어나거나 동등하게 유지할 수 있는가?
• RQ2 무기 고체에서 $\kappa_{\rm L}$를 가장 잘 예측하는 특징는 화학적, 구조적, 전자적 특징 중 어느 것인가?
• RQ3 특히 다른 결정 구조를 가진 소재에 대해, 모델이 훈련 분포 외부의 소재로 일반화하는 데 얼마나 잘 성공하는가?
• RQ4 GPR 모델의 불확실성 출력이 새로운 소재가 모델의 적용 영역 내부에 있는지 외부에 있는지를 신뢰성 있게 나타낼 수 있는가?
• RQ5 공간군 번호를 특징으로 포함할 경우 모델 성능에 어떤 영향을 미치며, 이는 데이터 분포의 한계를 어떻게 드러내는가?

주요 결과

• GPR-RFE 모델은 5겹 교차검증에서 평균 절대 분수편차(AFD)가 $1.36 \pm 0.03$을 기록하여 반경험적 Slack 및 Debye-Callaway 모델(각각 AFD 1.38 및 1.46)을 뛰어넘는 성능을 보였다.
• 모델은 5개의 새로운 소재에 대해 $\log(\kappa_{\rm L})$ 예측에서 테스트 평균제곱근오차(RMSE)가 0.12로 나타나 강력한 일반화 능력을 입증하였다.
• 공간군 번호를 특징 집합에서 제외할 경우 테스트 RMSE가 0.39로 증가하여, 현재 데이터 제한 상황에서 공간군 번호가 구조 유형을 구분하는 데 핵심적인 특징임을 시사한다.
• GPR의 불확실성은 대부분의 훈련 소재가 공간군 225 및 216에 속하는 것과는 다름을 보이는 Ca$_5$Al$_2$Sb$_6$(공간군 55)를 외삽 사례로 정확히 식별하였다.
• 공간군 번호, 평균 원자 질량, 부피모odulus는 물리적 의미가 명확하지 않음에도 불구하고 $\kappa_{\rm L}$를 결정하는 데 가장 영향력 있는 특징로 규명되었다.
• 결함이 없는 로크솔트 또는 아연블랜드 구조를 가진 소재에 대해 모델은 가장 정확한 예측을 하지만, 결함, 다형성, 이종금속 화합물 등은 향후 데이터 확장이 필요할 수 있음.