[논문 리뷰] Machine Learning with Knowledge Constraints for Process Optimization of Open-Air Perovskite Solar Cell Manufacturing

Zhe Liu, Nicholas Rolston외 5명|arXiv (Cornell University)|2021. 10. 01.

Perovskite Materials and Applications인용 수 12

한 줄 요약

이 논문은 빠른 스퍼지 플라즈마 처리(RSPP)를 통해 실외에서 퍼보스카이트 태양전지 제조 공정 최적화를 가속화하는 지식 제약 기반 기계학습 프레임워크를 제시한다. 이전 실험 데이터를 확률적 제약 조건으로 통합하고, 인간의 통찰과 기계학습 예측을 융합하며, 적응형 베이지안 최적화를 사용함으로써 100회의 실험 내에 18.5%의 전환 효율을 달성하였다. 이는 무작위 샘플링 대비 다섯 배 높은 성공률을 보이며, 고성능 퍼보스카이트 PV 개발을 위한 확장 가능하고 데이터 효율적인 접근법을 입증한다.

ABSTRACT

Perovskite photovoltaics (PV) have achieved rapid development in the past decade in terms of power conversion efficiency of small-area lab-scale devices; however, successful commercialization still requires further development of low-cost, scalable, and high-throughput manufacturing techniques. One of the critical challenges of developing a new fabrication technique is the high-dimensional parameter space for optimization, but machine learning (ML) can readily be used to accelerate perovskite PV scaling. Herein, we present an ML-guided framework of sequential learning for manufacturing process optimization. We apply our methodology to the Rapid Spray Plasma Processing (RSPP) technique for perovskite thin films in ambient conditions. With a limited experimental budget of screening 100 process conditions, we demonstrated an efficiency improvement to 18.5% as the best-in-our-lab device fabricated by RSPP, and we also experimentally found 10 unique process conditions to produce the top-performing devices of more than 17% efficiency, which is 5 times higher rate of success than the control experiments with pseudo-random Latin hypercube sampling. Our model is enabled by three innovations: (a) flexible knowledge transfer between experimental processes by incorporating data from prior experimental data as a probabilistic constraint; (b) incorporation of both subjective human observations and ML insights when selecting next experiments; (c) adaptive strategy of locating the region of interest using Bayesian optimization first, and then conducting local exploration for high-efficiency devices. Furthermore, in virtual benchmarking, our framework achieves faster improvements with limited experimental budgets than traditional design-of-experiments methods (e.g., one-variable-at-a-time sampling).

연구 동기 및 목표

• 확장 가능한 퍼보스카이트 태양전지 제조 공정에서 고차원 매개변수 공간에 도전하는 데 목적을 두며.
• RSPP와 같은 실외 공정 기술 최적화에 있어 실험 비용과 시간을 줄이는 데 목적을 두며.
• 이전 지식과 인간 전문성과를 통합한 기계학습 프레임워크를 개발하여 고효율 공정으로의 가속 수렴을 도모하는 데 목적을 두며.
• 제한된 실험 예산 하에서 전통적인 실험 설계 방법보다 뛰어난 성능을 내는 데 목적을 두며.

제안 방법

• 기계학습 모델을 안내하기 위해 이전 실험 데이터를 확률적 제약 조건으로 통합함으로써, 다양한 공정 간에 탄력적인 지식 이행이 가능하도록 함.
• 다음 실험 선택을 위해 인간의 관찰과 기계학습 예측을 융합함으로써 실용적 관련성을 향상함.
• 기계학습 모델이 매개변수 공간 내에서 유망한 영역을 먼저 식별하기 위해 베이지안 최적화를 사용함.
• 식별된 영역에서 국소적으로 고해상도 탐색을 수행하여 고효율 장치 구성 요건을 확보함.
• 실험 피드백과 모델의 불확실성에 따라 동적으로 적응하는 순차적 학습 프레임워크를 구현함.
• 탐색과 이용의 균형을 이루기 위해 주관적인 전문가 입력과 객관적인 기계학습 인사이트를 통합함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기존 실험 데이터는 어떻게 효과적으로 활용하여 퍼보스카이트 태양전지 공정 최적화에서 기계학습을 제약하고 가속화할 수 있는가?
• RQ2 기계학습 예측에 인간 전문성을 통합할 경우 실험 효율성과 성공률에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 제한된 실험 예산 하에서 적응형 베이지안 최적화 전략은 전통적인 일변도 변경 또는 무작위 샘플링 방법보다 뛰어나게 작용할 수 있는가?
• RQ4 지식 제약 기반 기계학습을 통해 실외 퍼보스카이트 박막 제조 공정에서 얼마나 높은 효율 향상을 달성할 수 있는가?
• RQ5 수렴 속도와 성공률 측면에서 기존의 실험 설계 방법과 비교했을 때 이 프레임워크는 어떠한가?

주요 결과

• RSPP를 통해 제조된 퍼보스카이트 태양전지의 최고 실험실 전환 효율이 100회의 실험 내에 18.5%에 도달하였다.
• 10개의 고유한 공정 조건이 실험적으로 확인되었으며, 이는 효율이 17% 이상인 장치를 생산하였고, 이는 가짜 무작위 라틴 하이퍼큐브 샘플링 대비 다섯 배 높은 성공률을 의미한다.
• 지식 제약 기반 기계학습 접근법은 동일한 실험 예산 하에서 전통적인 실험 설계 방법보다 더 빠른 수렴과 더 높은 효율 향상을 보였다.
• 이전 데이터를 확률적 제약 조건으로 통합함으로써 모델의 일반화 능력이 크게 향상되었고, 필요한 실험 횟수가 감소하였다.
• 초기 글로벌 베이지안 최적화 이후 국소 정밀 탐색을 수행하는 적응 전략이 매개변수 공간 내 고성능 영역의 효율적 탐색을 가능케 하였다.
• 인간의 통찰과 기계학습 기반 예측을 융합함으로써 탐색과 이용의 균형을 성공적으로 유지하여 강력하고 재현 가능한 최적화 결과를 도출하였다.