[논문 리뷰] Macroscopic time reversal symmetry breaking by staggered spin-momentum interaction

Helena Reichlová, Rafael Lopes Seeger외 18명|arXiv (Cornell University)|2020. 12. 31.

Laser-Matter Interactions and Applications인용 수 21

한 줄 요약

이 논문은 비대칭 스핀-운동량 상호작용이 유도하는 두 개의 반대 방향으로 스핀 분리된 밸리가 운동량 공간에 존재하는 정렬된 반자성체인 Mn₅Si₃에서 거시적인 시간역전 대칭성 파괴를 보여준다. 밀도함수이론(DFT)을 이용한 제1원리 계산과 자발적 홀 효과의 실험 측정을 통해 순자기모멘트가 없는 상태에서 시간역전 대칭성이 파괴됨을 확인하였으며, 이는 비상대론적, 저원자번호 물질에서 토폴로지적 양자 상태를 가능하게 한다.

ABSTRACT

Time-reversal (T) symmetry breaking is a fundamental physics concept underpinning a broad science and technology area, including topological magnets, axion physics, dissipationless Hall currents, or spintronic memories. A best known conventional model of macroscopic T-symmetry breaking is a ferromagnetic order of itinerant Bloch electrons with an isotropic spin interaction in momentum space. Anisotropic electron interactions, on the other hand, have been a domain of correlated quantum phases, such as the T-invariant nematics or unconventional superconductors. Here we report discovery of a broken-T phase of itinerant Bloch electrons with an unconventional anisotropic spin-momentum interaction, whose staggered nature leads to the formation of two ferromagnetic-like valleys in the momentum space with opposite spin splittings. We describe qualitatively the effect by deriving a non-relativistic single-particle Hamiltonian model. Next, we identify the unconventional staggered spin-momentum interaction by first-principles electronic structure calculations in a four-sublattice antiferromagnet Mn5Si3 with a collinear checkerboard magnetic order. We show that the staggered spin-momentum interaction is set by nonrelativistic spin-symmetries which were previously omitted in relativistic physics classifications of spin interactions and topological quasiparticles. Our measurements of a spontaneous Hall effect in epilayers of antiferromagnetic Mn5Si3 with vanishing magnetization are consistent with our theory predictions. Bloch electrons with the unconventional staggered spin interaction, compatible with abundant low atomic-number materials, strong spin-coherence, and collinear antiferromagnetic order open unparalleled possibilities for realizing T-symmetry broken spin and topological quantum phases.

연구 동기 및 목표

• 기본적인 강자성 이론을 초월한 이동전자 시스템에서 거시적인 시간역전 대칭성 파괴를 위한 새로운 메커니즘을 규명하는 것.
• 비상대론적, 비대칭적인 스핀-운동량 상호작용이 비상대론적 물질에서 시간역전 대칭성이 파괴된 전자 상태를 어떻게 유도하는지 탐구하는 것.
• 순자기모멘트가 없는 정렬된 반자성체에서 이러한 대칭성 파괴가 발생할 수 있음을 보여주어 새로운 토폴로지 양자재료의 길을 열어주는 것.
• 비정상적인 스핀-운동량 결합과 측정 가능한 거시적 홀 효과 사이의 연관성을 에피택셜 Mn₅Si₃ 박막에서 확립하는 것.
• 이 메커니즘이 풍부한 저원자번호 물질과 강한 스핀 공명성을 동시에 만족시키며, 토폴로지 스핀트로닉스를 위한 확장 가능한 길을 제공할 수 있음을 보여주는 것.

제안 방법

• 네 하위격자로 구성된 정렬된 체스보드 반자성 구조를 가진 Mn₅Si₃에서 비대칭 스핀-운동량 상호작용을 규명하기 위해 밀도함수이론(DFT)을 이용한 제1원리 전자구조 계산.
• 비상대론적 단일입자 해밀토니안 모델을 유도하여 비표준 스핀-운동량 결합과 그 밸리-고정된 스핀 분리 현상을 정성적으로 기술.
• 분자빔 에피택시를 통해 Si 기판 위에 Mn₅Si₃ 박막을 에피택셜 성장시킨 후, 실온 및 저온에서 X선 회절(XRD)을 이용한 구조적 특성 분석.
• 광리소그래피 및 아르곤 플라즈마 에칭을 통해 제작한 홀 바 장치를 이용한 자기장 전도도 측정으로 종방향 및 횡방향 저항을 동시에 측정.
• 코시함수(코시함수) 피팅을 이용해 횡방향 저항의 대칭적(일반 홀 효과) 및 반대칭적(이상 홀 효과 및 토폴로지 홀 효과) 성분을 분리하여 이상 홀 효과 기여도를 추출.
• 저온 XRD 및 SQUID 자화 측정을 통해 구조적 및 자성 특성을 확인하며, 자화가 없는 기판 기여도와 외부 자기장에 따른 자화 변화도 분석.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비자기적, 정렬된 반자성체에서 비대칭 스핀-운동량 상호작용을 통해 거시적인 시간역전 대칭성이 파괴될 수 있는가?
• RQ2 비상대론적 스핀 대칭성이 기존의 상대론적 분류 체계에서 빠져나간 비표준 스핀-운동량 결합을 가능하게 하는 역할은 무엇인가?
• RQ3 이러한 비대칭 상호작용으로 인해 순자기모멘트가 없는 물질에서 자발적 홀 효과가 나타날 수 있는가?
• RQ4 반대 방향으로 스핀 분리된 운동량 공간의 밸리 구조가 거시적 전도도 반응에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 이 메커니즘이 강한 스핀 공명성을 가지며 풍부한 저원자번호 물질에서 얼마나 널리 실현될 수 있는가?

주요 결과

• Mn₅Si₃에서 비대칭 스핀-운동량 상호작용은 운동량 공간에 스핀 분리 방향이 반대인 두 개의 강자성 유사 밸리 구조를 유도하며, 이로 인해 시간역전 대칭성이 거시적으로 파괴된다.
• 제1원리 DFT 계산을 통해 이러한 비표준 상호작용이 존재함을 확인하였으며, 이는 이전의 토폴로지 분류 체계에서 생략되었던 비상대론적 스핀 대칭성에서 기인한다.
• 순자기모멘트가 거의 없는 Mn₅Si₃ 에피층에서 측정된 자발적 홀 효과는 5–20 S/cm에 이르며, 결정 품질과의 상관관계를 보이며 이론 예측을 확인한다.
• 코시함수 피팅을 통해 추출한 이상 홀 저항 진폭은 뚜렷한 신호를 보이며, 추가적인 볼록형 특징은 토폴로지 홀 기여도를 시사한다.
• 저온 XRD 측정을 통해 Mn₅Si₃의 헥사고날 상이 c축을 따라 우세하게 성장함을 확인하여 에피택셜 박막의 구조적 안정성을 뒷받침한다.
• SQUID 자화 측정을 통해 순자기모멘트가 없음을 확인하였으며, 작은 외부 자기장에서 자화 기여도가 자화 기판 기여도에 비해 무시할 수 있을 정도로 작아 반자성 기저 상태가 유효함을 검증한다.