[논문 리뷰] Magnetic field mixing and splitting of bright and dark excitons in monolayer MoSe2

Zhengguang Lu, Daniel Rhodes외 10명|arXiv (Cornell University)|2019. 05. 24.

2D Materials and Applications참고 문헌 25인용 수 9

한 줄 요약

이 연구는 단일층 MoSe2에서 밝은 상태와 어두운 상태의 엑시톤 간 혼합을 유도하기 위해 강한 평면 내 자기장을 사용하여, 오랫동안 관측되지 않았던 어두운 엑시톤의 직접 스펙트로스코픽 검출을 가능하게 하였다. 저자들은 기저 상태가 밝은 상태이며, 첫 번째로 높은 에너지의 어두운 상태로부터 1.5 meV의 에너지 간격을 가짐을 확인하였으며, 이는 오랫동안 남아 있던 이론적 모순을 해결하고 2차원 전이 금속 디 chalcogenide에서 정확한 전자 구조 모델링을 위한 핵심 데이터를 제공한다.

ABSTRACT

Monolayers of semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDCs) with unique spin-valley contrasting properties and remarkably strong excitonic effects continue to be a subject of intense research interests. These model 2D semiconductors feature two fundamental intravalley excitons species - optically accessible ' bright' excitons with anti-parallel spins and optically inactive 'dark' excitons with parallel spins. For applications exploiting radiative recombination of bright excitons or long lifetime dark excitons, it is essential to understand the radiative character of the exciton ground state and establish the energy separation between the lowest energy bright and dark excitons. Here, we report a direct spectroscopic measure of dark excitons in monolayer MoSe$_2$ encapsulated in hexagonal boron nitride. By applying strong in-plane magnetic field, we induce mixing and splitting of bright and dark exciton branches, which enables an accurate spectroscopic determination of their energies. We confirm the bright character of the exciton ground state separated by a 1.5~meV gap from the higher energy dark exciton state, much smaller compared to the previous theoretical expectations. These findings provide critical information for further improvement of the accurate theoretical description of TMDCs electronic structure.

연구 동기 및 목표

• 이론 예측에도 불구하고 여전히 관측되지 않는 단일층 MoSe2에서 어두운 엑시톤의 에너지 구조와 복사성 특성을 실험적으로 탐구하기 위해.
• Mo 기반 TMDC에서 최저 에너지 엑시톤이 밝은 상태인지 어두운 상태인지에 대한 오랫동안 지속된 모호함을 해결하기 위해, 특히 상반된 이론 예측이 존재하는 상황에서.
• 강한 평면 내 자기장을 사용하여 기저 상태의 밝은 엑시톤과 첫 번째로 높은 에너지의 어두운 엑시톤 간의 에너지 간격을 고정밀도로 측정하기 위해.
• 게이트 전압 의존 측정을 통해 라슈바 스핀 오비트 결합과 같은 대안적 메커니즘이 어두운 엑시톤의 밝아짐을 일으키는지 여부를 배제하기 위해.
• 2차원 전이 금속 디 chalcogenide에서 스핀-밸리 결합 엑시톤 상태의 이론적 기술 향상을 위한 정확한 실험 기준을 제공하기 위해.

제안 방법

• 고품질의 단일층 MoSe2를 헥사고날 밀리터리 질화갈륨(h-BN)으로 둘러싸서 불순물의 영향을 최소화하고, 엑시톤 라인의 너비를 약 1 meV(FWHM)로 유지하였다.
• 강한 평면 내 자기장(최대 31 T)을 적용하여 스핀 오비트 결합 효과를 유도함으로써, 밝은 상태와 어두운 상태의 엑시톤 상태를 혼합시켰으며, 이로 인해 어두운 엑시톤이 스펙트로스코픽 검출에 적합한 상태로 변환되었다.
• 에너지 준위와 엑시톤 상태 간 상대 강도를 자기장과 게이트 전압의 함수로 측정하기 위해 광발광(PL) 및 반사율 대비(RC) 스펙트로스코피를 사용하였다.
• 이론적 모델링에서는 어두운 엑시톤의 PL 강도를 열적 분포를 고려하여 보정한 Boltzmann 인자 형태인 $ I_D \propto I_B B_\parallel^2 e^{-\Delta_{DB}(B_\parallel)/(k_B T)} $를 사용하여 적합하였으며, 이는 실험 데이터와 뛰어난 일치를 보였다.
• 게이트 전압 의존성 PL 측정을 통해 전기장이 Bychkov-Rashba 효과를 통해 어두운 엑시톤의 밝아짐을 일으키는지 테스트하였으며, 자기장이 0일 경우 어두운 엑시톤의 신호는 유의미하게 관측되지 않았다.
• 이론적 분석에서는 도체 밴드의 스핀 분리($\Delta_{CB}$)와 전자-정공 상호작용을 고려하였으며, 1.5 meV의 작은 간격은 빛의 결합 에너지 감소와 더 가벼운 효과 질량을 상쇄하기 위해 몇 십 meV 수준의 도체 밴드 스핀 분리를 필요로 함을 시사하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 단일층 MoSe2에서 기저 상태 엑시톤의 진정한 성격(밝은 상태 또는 어두운 상태)은 무엇인가?
• RQ2 MoSe2에서 최저 에너지의 밝은 엑시톤과 어두운 엑시톤 상태 간의 정확한 에너지 간격은 얼마인가?
• RQ3 평면 내 자기장이 밝은 상태와 어두운 상태 엑시톤 간의 혼합과 간격을 유도하여 어두운 엑시톤의 스펙트로스코픽 검출을 가능하게 할 수 있는가?
• RQ4 전기장 또는 라슈바 유형의 스핀 오비트 결합은 이 시스템에서 어두운 엑시톤의 밝아짐에 얼마나 기여하는가?
• RQ5 측정된 엑시톤 에너지는 도체 밴드의 스핀 분리 및 전자-정공 상호작용과 같은 전자 구조 매개변수를 어떻게 제약하는가?

주요 결과

• 단일층 MoSe2에서 기저 상태 엑시톤은 확실히 밝은 상태이며, 어두운 기저 상태의 증거는 전혀 없으며, 이는 이전의 이론적 불확실성을 해결하였다.
• 최저 에너지의 밝은 엑시톤과 첫 번째로 높은 에너지의 어두운 엑시톤 간의 에너지 간격은 1.5 meV로 측정되었으며, 이는 이전의 이론적 추정보다 훨씬 작다.
• 강한 평면 내 자기장(최대 31 T)을 적용함으로써 밝은 상태와 어두운 상태 엑시톤 간의 혼합이 유도되었으며, 이로 인해 광발광 강도의 증가를 통해 어두운 엑시톤의 스펙트로스코픽 검출이 가능해졌다.
• 어두운 엑시톤 피크의 관측된 강도는 자기장에 따라 Boltzmann 유사한 의존성을 보였으며, 이는 열적 분포를 확인하고, 자기장에 의한 혼합 이론 모델의 타당성을 입증하였다.
• 게이트 전압 의존 측정 결과, 자기장이 0일 경우 어두운 엑시톤의 밝아짐이 유의미하게 관측되지 않아, Bychkov-Rashba 효과가 이 시스템에서 실험 조건 하에 주요 기여를 하지 않는 것으로 나타났다.
• 결과는 MoSe2에서 도체 밴드의 스핀 분리가 수십 meV 수준임을 시사하며, 이는 빛의 결합 에너지 감소와 더 가벼운 효과 질량을 상쇄하기에 충분하다.