[논문 리뷰] Magnetic ground state of supported monatomic Fe chains from first principles

Balázs Nagyfalusi, L. Udvardi외 1명|arXiv (Cornell University)|2022. 06. 02.

Magnetic properties of thin films참고 문헌 55인용 수 2

한 줄 요약

이 논문은 밀도함수이론 내에서 지지된 단원자 철 나선의 자기 기저 상태를 자가일관적으로 결정하기 위해 공액 기울기와 뉴턴-라프슨 기법을 조합한 새로운 ab initio 최적화 방법을 제시한다. 이 방법은 복잡한 비동축 기저 상태를 드러내며, Re(0001) 상면에서 파장 ~3.4 a₂D인 스핀 스피RAL 구조를 포함하여 실험적 STM 결과와 일치하는 결과를 보이며, 비틀림 자기 상태를 안정화시키는 데 Dzyaloshinsky-Moriya 상호작용의 핵심적 역할을 강조한다.

ABSTRACT

A new computational scheme is presented based on a combination of the conjugate gradient and the Newton-Raphson method to self-consistently minimize the energy within spin-density functional theory, thus to identify the ground state magnetic order of a cluster of magnetic atoms. The applicability of the new extit{ab initio} optimization method is demonstrated on Fe chains deposited on different metallic substrates. The obtained magnetic ground states of the Fe chains on Rh(111) are analyzed in details and a good comparison is found with those gained from an extended Heisenberg model containing first principles based interaction parameters. Moreover, the effect of the different bilinear spin-spin interactions in the formation of the magnetic ground states is monitored. In case of Fe chains on Nb(110) spin-spiral configurations with opposite rotational sense are found as compared to previous spin-model results which hints on the importance of higher order chiral interactions. The wavelength of the spin-spiral states of Fe chains on Re(0001) was obtained in good agreement with scanning tunneling microscopy experiments.

연구 동기 및 목표

• . 유한한 자기 클러스터에서 복잡한 자기 기저 상태를 규명하기 위한 강력하고 자가일관적인 ab initio 방법을 개발하는 것.
• . 첫 번째 원리 계산을 사용하여 Rh(111), Nb(110), Re(0001)와 같은 다양한 금속 기초 위에 놓인 철 나선의 자기 기저 상태를 규명하는 것.
• . 등방성 스핀 교환, 비등방성 스핀 교환, 그리고 Dzyaloshinsky-Moriya 상호작용(DMI)이 비동축 자기 질서 형성에 기여하는 상대적 기여를 조사하는 것.
• . 첫 번째 원리로 유도된 파arameter를 사용해 매개변수화된 스핀 모델의 결과와 ab initio 결과를 비교하여 고차원 상호작용이 필요한지 평가하는 것.

제안 방법

• . 총 에너지를 최소화하기 위해 수정된 공액 기울기와 뉴턴-라프슨 알고리즘을 사용하여 국소 스핀 밀도 기능 이론 내에서 최적화를 수행한다.
• . 전자 구조 계산은 비동축 자기성을 고려한 실공간 선형 밀킨-틴 오비탈 방법(_RS-LMTO-ASA)을 사용한다.
• . 다중 산란 Green의 함수 기법을 사용하여 진공 층이 있는 半무한 기초(Re, Nb, Rh)에 유한한 Fe 나선을 임베딩한다.
• . 스핀 궤도 결합을 포함하여 Dzyaloshinsky-Moriya 상호작용과 비동축 스핀 텍스처를 고려한다.
• . 이 방법은 나선과 그 주변 기초의 스핀 방향 및 전하/스핀 밀도에 대해 제약 없이 완전히 자가일관된 최적화를 가능하게 한다.
• . 이 방법은 첫 번째 원리로 유도된 교환 파arameter를 사용해 확장된 헤이젠베르크 모델의 결과와 비교하여 검증된다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 . 첫 번째 원리 계산에 의해 결정된 지지된 단원자 철 나선(Rh(111), Nb(110), Re(0001))의 진정한 자기 기저 상태는 무엇인가?
• RQ2 . 등방성 스핀 교환, 체적 이방성, Dzyaloshinsky-Moriya 상호작용이 이러한 나선에서 복잡한 비동축 스핀 구성 형성에 기여하는 정도는 어떠한가?
• RQ3 . 첫 번째 원리 파arameter를 기반으로 한 스핀 모델이 ab initio 기저 상태를 어느 정도 정확하게 재현하는가? 그리고 오차는 어디에서 발생하는가?
• RQ4 . 왜 Nb(110) 상면에서 철 나선은 이전의 스핀 모델 예측과는 반대 방향의 스핀 스피RAL 상태를 나타내는가?
• RQ5 . Re(0001) 상면에서 철 나선의 스핀 스피RAL 파장은 얼마이며, 스캐닝 터널링 현미경 측정 결과와 어떻게 비교되는가?

주요 결과

• . Re(0001) 상면에 놓인 15원자 철 나선의 자기 기저 상태는 파장 약 3.4 a₂D인 스핀 스피RAL이며, 실험적 STM 측정 결과와 양호한 일치를 보인다.
• . Rh(111) 상면에서의 철 나선의 기저 상태는 짝수 길이 나선에서는 이중 쌍별 반자성 단위로 구성되며, 홀수 길이 나선은 기하학적 난처함으로 인해 비동축 상태를 나타낸다.
• . Dzyaloshinsky-Moriya 상호작용(DMI)은 특히 반대 방향의 비틀림이 거의 degenerate한 시스템인 Nb(110)에서 비틀림 스핀 스피RAL 기저 상태를 안정화시키는 데 결정적인 역할을 한다.
• . Nb(110) 상면에서 이 방법은 반대 방향의 회전 방향을 가진 거의 degenerate한 스핀 스피RAL 상태를 드러내며, 이는 등방성 스핀 교환과 DMI 사이의 난처함으로 인해 발생하는 것으로 이전의 스핀 모델 연구에서 기인된 바와 일치한다.
• . Re(0001) 상면에서의 ab initio 최적화는 파장 ~3.4 a₂D인 스핀 스피RAL 기저 상태를 도출하며, Kim 등이 스핀 분포된 STM를 사용해 얻은 실험적 값 ~4 a₂D와 매우 유사하다.
• . ab initio 결과와 스핀 모델 결과의 비교에서 복잡한(비동축) 자기 상태일수록 더 큰 편차가 나타나며, 이는 정확한 모델링을 위해 고차원 스핀-스핀 상호작용이 필수적임을 시사한다.