[논문 리뷰] Magnetic Properties of Transition-Metal Adsorbed ot-Phosphorus Monolayer: A First-principles and Monte Carlo Study

Zengyao Wang, Qingyun Wu외 1명|arXiv (Cornell University)|2017. 01. 04.

Graphene research and applications참고 문헌 9인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 1차 원리 계산과 몬테카를로 시뮬레이션을 사용하여 8각형-사각형 구조를 가진 인 화합물 단층면(ot-P) 위의 3d 전이금속(TM) 첨가 원자에서의 자성 특성을 조사한다. 8각형 중심에 5%의 V 도핑을 가진 ot-P는 173 K의 투리 온도를 가지며 안정적인 2차원 희석 페로자성체로 규명되었으며, 강한 국소 자성 모멘트와 조절 가능한 자성 결합으로 인해 스핀트로닉스 응용 분야에서 잠재력을 지닌다.

ABSTRACT

Using the first-principles and Monte Carlo methods, here we systematically study magnetic properties of monolayer octagonal-tetragonal phosphorus with 3d transition-metal (TM) adatoms. Different from the puckered hexagonal black phosphorus monolayer (phosphorene or $α$-P), the octagonal-tetragonal phase of 2D phosphorus (named as ot-P or $ε$-P in this article) is buckled with octagon-tetragon structure. Our calculations show that all TMs, except the closed-shell Zn atom, are able to strongly bind onto monolayer $ot$-P with significant binding energies. Local magnetic moments (up to 6 $μ$B) on adatoms of Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe and Co originate from the exchange and crystal-field splitting of TM 3d orbitals. The magnetic coupling between localized magnetic states of adatoms is dependent on adatomic distances and directions. Lastly, the uniformly magnetic order is investigated to screening two-dimensional dilute ferromagnets with high Curie temperature for applications of spintronics. It is found that ot-P with V atoms homogeneously adsorbed at the centre of octagons with a concentration of 5% has the most stable ferromagnetic ground state. Its Curie temperature is estimated to be 173 K using the Monte Carlo method.

연구 동기 및 목표

• 새로운 2차원 인 화합물인 ot-P에서 3d 전이금속 첨가 원자의 자성 거동을 탐구하는 것. 이는 기존의 계단형 인 화합물인 흑색 인과는 다릅니다.
• TM 도핑 ot-P 단층면의 안정성과 자성 정렬을 평가하며, 국소 자성 모멘트와 첨가 원자 간 상호작용에 초점을 맞춘다.
• 스핀트로닉스 응용을 위한 2차원 물질에서 고온 페로자성체를 달성할 수 있는 가능성을 평가하는 것.
• 페로자성 기초 상태를 안정화시키고 열적 안정성을 향상시키기 위한 최적의 도핑 구조와 농도를 규명하는 것.

제안 방법

• TM 첨가 원자의 ot-P 위에서의 결합 에너지, 전자 구조, 자성 모멘트를 계산하기 위해 1차 원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 사용하였다.
• 국소 자성 모멘트를 결정하기 위해 스핀 분할 DFT 계산을 통해 TM 3d 오비탈의 교환 및 결정장 분리 효과를 분석하였다.
• 첨가 원자 간 자성 결합은 상호 거리와 상대적 정렬에 따라 평가되었으며, 기하학적 배열에 따라 의존함을 규명하였다.
• 다양한 도핑 농도에서 페로자성 상태의 투리 온도(T_C)를 추정하기 위해 몬테카를로 시뮬레이션을 활용하였다.
• Sc부터 Zn까지 14종의 TM 원소를 체계적으로 선별하여 강한 결합과 유리한 자성 특성을 지닌 원소를 도출하였다.
• 다양한 도핑 위치와 농도에서 총 에너지와 자성 정렬을 비교함으로써 가장 안정적인 페로자성 구조를 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 어느 3d 전이금속 첨가 원자가 ot-P 단층면에 강한 결합과 뚜렷한 국소 자성 모멘트를 나타내는가?
• RQ2 TM 첨가 원자 간 자성 결합은 ot-P 격자 내에서의 상호 거리와 공간적 정렬에 따라 어떻게 달라지는가?
• RQ3 TM 도핑 ot-P의 페로자성 기초 상태의 투리 온도는 얼마이며, 최적의 도핑 농도와 위치 선택을 통해 향상시킬 수 있는가?
• RQ4 ot-P는 스핀트로닉스 응용에 적합한 안정적인 2차원 희석 페로자성 상을 유지할 수 있는가?
• RQ5 어느 TM 도핑 ot-P 구조가 페로자성 정렬에 대해 가장 높은 열적 안정성을 가지는가?

주요 결과

• Zn를 제외한 모든 3d 전이금속 원소가 ot-P 단층면에 강하게 결합하며, 결합 에너지로부터 높은 안정성을 보였다.
• Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co 첨가 원자에서 3d 오비탈의 교환 및 결정장 분리로 인해 최대 6 μB의 국소 자성 모멘트가 관찰되었다.
• 첨가 원자 간 자성 결합은 상호 거리와 상대적 정렬에 민감하며, 최적의 간격에서 페로자성 정렬이 유리하게 나타났다.
• 8각형 중심에 5% 도핑된 V-doped ot-P 시스템이 가장 안정적인 페로자성 기초 상태를 나타내었다.
• 몬테카를로 시뮬레이션을 통해 이 V-doped 시스템의 투리 온도를 173 K로 추정하였으며, 향후 개선이 이루어진다면 실온 응용 가능성이 있음을 시사하였다.
• Zn는 닫힌 껍질이지만 약한 결합과 근본적인 자성을 보이지 않아 페로자성 유도에 부적합함을 확인하였다.