[논문 리뷰] Magnetic structure and orbital ordering in KCrF3 perovskite

Yongguang Xiao, Yuehua Su외 7명|arXiv (Cornell University)|2010. 09. 16.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 5인용 수 11

한 줄 요약

이 연구는 중성자 분말 회절을 이용하여 퍼보스카이트 KCrF3의 자성 및 궤도 정렬을 조사하여 79.5 K 이하에서 네 개의 전이를 보이는 복잡한 자성 상도를 규명하였다. 비공명 및 공명 반강자성 상태, 9.5 K 이하에서의 약한 강자성, 그리고 Jahn-Teller 변형과 경쟁하는 스핀 교환 상호작용 간의 연관성을 규명하였으며, KCrF3가 강한 스핀-오비탈-격자 결합을 갖는 전형적인 궤도 정렬 시스템임을 입증하였다.

ABSTRACT

KCrF3 represents another prototypical orbital-ordered perovskite, where Cr2+ possesses the same electronic configuration of 3d4 as that of strongly Jahn-Teller distorted Mn3+ in many CMR manganites. The crystal and magnetic structures of KCrF3 compound are investigated by using polarized and unpolarized neutron powder diffraction methods. The results show that the KCrF3 compound crystallizes in tetragonal structure at room temperature and undergoes a monoclinic distortion with the decrease in temperature. The distortion of the crystal structure indicates the presence of cooperative Jahn-Teller distortion which is driven by orbital ordering. With decreasing temperature, four magnetic phase transitions are observed at 79.5, 45.8, 9.5, and 3.2 K, which suggests a rich magnetic phase diagram. Below T_N = 79.5 K, the Cr2+ moment orders in an incommensurate antiferromagnetic arrangement, which can be defined by the magnetic propagation vector (1/2$\pm\,$$δ\,$, 1/2$\pm\,$$δ\,$, 0). The incommensurate-commensurate magnetic transition occurs at 45.8 K and the magnetic propagation vector locks into (1/2, 1/2, 0) with the Cr moment of 3.34(5) $μ_B \,$ aligned ferromagnetically in (220) plane, but antiferromagnetically along [110] direction. Below 9.5 K, the canted antiferromagnetic ordering and weak ferromagnetism arise from the collinear antiferromagnetic structure, while the Dzyaloshinskii-Moriya interaction and tilted character of the single-ion anisotropy might give rise to the complex magnetic behaviors below 9.5 K.

연구 동기 및 목표

• d4 Cr2+ 이온을 갖는 전형적인 궤도 정렬 퍼보스카이트인 KCrF3의 자성 구조와 궤도 정렬을 명확히 하기 위해.
• KCrF3에서 격자 변형, 궤도 정렬, 자성 정렬 간의 상호작용을 조사하기 위해.
• 79.5 K 이하에서 관측된 다중 자성 상전이의 성격을 중성자 회절 및 열역학적 측정을 통해 규명하기 위해.
• 9.5 K 이하에서 나타나는 약한 강자성과 기울인 반강자성 구조의 기원을 Dzyaloshinskii-Moriya 상호작용 및 단일 이온 비대칭 효과의 관점에서 탐구하기 위해.

제안 방법

• 다결정성 KCrF3에 대해 극화 및 비극화 중성자 분말 회절(NPD)을 실시하여 결정 구조 및 자성 구조를 규명하였다.
• 2.5 K에서 300 K까지 자화 및 열용량을 측정하여 상전이 및 Néel 온도를 규명하였다.
• NPD 데이터를 이용해 자성 반사 피크 강도 및 전파 벡터를 분석하여 비공명 및 공명 자성 상태를 구분하였다.
• 비공명 상의 경우 전파 벡터 q = (1/2 ± δ, 1/2 ± δ, 0)으로 기술하였으며, 공명 상의 경우 q = (1/2, 1/2, 0)으로 기술하였다.
• CrF6 삼각형의 기울임과 슈퍼스핀 각도가 비공명 자성 정렬을 안정화시키는 역할을 하는지 평가하였다.
• 9.5 K 이하의 비공선 자성 구조에 기여하는 Dzyaloshinskii-Moriya 상호작용 및 단일 이온 비대칭의 기여도를 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 79.5 K 이하에서 KCrF3의 자성 구조는 어떠한가? 온도에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ2 KCrF3에서의 공명 Jahn-Teller 변형은 궤도 정렬 및 자성 정렬에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 45.8 K에서 관측되는 비공명-공명 자성 상전이의 원인은 무엇이며, 경쟁하는 스핀 교환 상호작용은 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 9.5 K 이하에서 나타나는 약한 강자성과 기울인 반강자성 구조의 기원은 무엇인가?
• RQ5 격자 변형과 궤도 정렬은 KCrF3에서 관측된 자성 상전이와 어떻게 관련되어 있는가?

주요 결과

• 온도가 감소함에 따라 KCrF3는 테트라고널에서 단일단면체로의 구조 전이를 겪으며, 이는 공명 Jahn-Teller 변형에 의해 유도된다.
• 79.5 K, 45.8 K, 9.5 K, 3.2 K에서 네 개의 자성 상전이가 관측되어 풍부한 자성 상도를 나타낸다.
• 79.5 K 이하에서 Cr2+ 자화모멘트는 전파 벡터 q = (1/2 ± δ, 1/2 ± δ, 0)를 갖는 비공명 반강자성 상태로 정렬되며, 47.7 K에서 δ ≈ 0.01이다.
• 45.8 K에서 시스템은 비공명에서 공명 상전이를 겪으며, 전파 벡터 q = (1/2, 1/2, 0)로 고정되고, (220) 평면 내에서 Cr2+ 자화모멘트가 3.34(5) μB로 강자성 방향으로 정렬된다.
• 9.5 K 이하에서 기울인 반강자성 구조와 약한 강자성이 나타나며, 이는 Dzyaloshinskii-Moriya 상호작용과 기울인 단일 이온 비대칭에 기인할 가능성이 높다.
• 10 K 이하의 자성 구조는 약한 강자성과 기울인 반강자성의 혼합 상태와 일치하며, 9.8 K에서 2.5 K 사이의 (1/2 1/2 0) 반사 피크 강도에 유의미한 변화가 없었다.