[논문 리뷰] Mapping the dispersion of the occupied and unoccupied band structure in photoexcited 1T-TiSe$_2$

Maximilian Huber, Yi Lin외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 27.

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한 줄 요약

이 연구는 1T-TiSe2에 광자를 자극하여 발생한 상태에서 점유된 및 점유되지 않은 밴드의 임시 분산을 맵핑하기 위해 근적외선 펌프 및 극자외선 프로브 펄스를 사용한 시간 및 각도 해상도 광전자 방출 분광법(trARPES)을 사용한다. 이는 Se4p 가치대의 효과적 질량 감소와 A1g 격자 진동수에서의 진동을 보여주며, 전하 밀도파(CDW) 질서를 안정화시키는 데 격자에 의해 유도되는 재진동 효과에 대한 직접적인 증거를 제공한다.

ABSTRACT

Charge density waves (CDW) are states of broken symmetry with a periodic modulation of charge and lattice typically leading to the opening of a gap in the band structure. In the model CDW system 1T-TiSe$_2$ such a gap opens up between its Se$_{4p}$ valence and Ti$_{3d}$ conduction band, accompanied by a change of dispersion. These changes are crucial in understanding the CDW phase, as they provide a measure of the Se$_{4p}$-Ti$_{3d}$ hybridization strength and characteristic mechanistic features. Using time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (trARPES), the unoccupied band structure is populated with near-infrared (NIR) pump pulses which allows to to directly visualize the parabolically-shaped Ti$_{3d}$ conduction band. Furthermore, we observe a transient change of effective mass in the Se$_{4p}$ valence band following photoexcitation. This occurs alongside an overall reduction due to weakening of the CDW phase and is accompanied by an oscillating component with the frequency of the characteristic A$_{1g}$ phonon. These observations, enabled by trAPRES, highlight the importance of the lattice contributions in establishing the CDW order in 1T-TiSe$_2$.

연구 동기 및 목표

• 1T-TiSe2에서 전하 밀도파(CDW) 질서를 안정화시키는 데 있어 격자 자유도의 역할을 조사하기 위해.
• 근적외선(NIR) 펄스를 사용한 광자 자극을 통해 점유되지 않은 도체 밴드 분산을 직접 측정하기 위해.
• 광자 자극 이후 Se4p 가격대 밴드의 효과적 질량과 밴드 분산의 임시 변화를 검토하기 위해.
• 관측된 동역학이 CDW 형성에 대해 재진동 또는 비도전성 절연체 메커니즘과 일치하는지 확인하기 위해.
• Fermi 수준 위의 Ti3d-c 도체 밴드를 해결하고 그 임시 인구를 특성화하기 위해.

제안 방법

• 1.6 eV NIR 펌프 펄스와 22.3 eV XUV 프로브 펄스를 사용한 시간 및 각도 해상도 광전자 방출 분광법(trARPES)을 적용하였다.
• 변동 가능한 지연 시간에서 각도 및 에너지 해상도 광전자 방출 스펙트럼을 측정하기 위해 반구형 전자 분석기를 사용하였다.
• 모멘텀 해상 에너지 분포에서 밴드 분산과 효과적 질량을 추출하기 위해 4차 다항식 피팅을 수행하였다.
• 행렬 원소 효과를 보상하고 스핀-오르빗 분리된 밴드의 가시성을 향상시키기 위해 에너지 위치에 걸쳐 강도를 정규화하였다.
• -0.15에서 0.08 Å⁻¹의 모멘텀 범위에서 파arabolic 피팅을 사용하여 시간에 따른 밴드 위치와 효과적 질량을 분석하였다.
• 관측된 밴드 이동과 진동을 알려진 A1g 격자 진동수와 비교하여 격자 참여 여부를 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 1T-TiSe2에서 광자 자극이 Ti3d-c 도체 밴드의 임시 분산에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 광학적 자극 이후 관측된 Se4p 가격대의 효과적 질량 변화의 성격은 무엇인가?
• RQ3 Se4p 밴드 위치의 관측된 진동이 A1g 격자 모드와 동기화되어 있는가? 이는 격자에 의해 유도되는 동역학을 나타내는가?
• RQ4 관측된 동역학이 CDW 형성에 대해 재진동 메커니즘을 지지하는 정도는 어느 정도인가? 비도전성 절연체 메커니즘과 비교하여.
• RQ5 NIR 자극을 사용한 trARPES를 통해 Ti3d-c 도체 밴드를 Fermi 수준 위에서 직접 시각화할 수 있는가?

주요 결과

• 1.6 eV NIR 펄스를 사용한 광자 자극은 이전에 점유되지 않은, 파라볼라 모양의 Ti3d-c 도체 밴드를 인구에 넣으며, 이는 그 위상이 Fermi 수준 위에 존재함을 확인한다.
• Se4p-2 가격대의 효과적 질량은 자극 후 약 55 meV의 에너지 이동을 보이며 더 파라볼라 형태로 변형되어, 밴드 곡률 감소를 나타낸다.
• A1g 격자 진동수(약 3.5 THz)에서 Se4p 밴드의 일시적 진동이 관측되며, 55 meV의 에너지 이동과 240 fs의 지연 시간을 보이며, 격자에 의해 유도되는 조절을 나타낸다.
• 효과적 질량 감소는 전체 밴드 이동과 분리되어 있으며, 밴드 중심은 평탄해지지만 가장자리는 상대적으로 변화가 적어, 비균일한 재정규화를 시사한다.
• 진동 동역학은 밴드 중심에서 가장 두드러지며, 캐리어 동역학에서는 관측되지 않아, 순수 전자 효과보다는 격자에 의해 유도된 메커니즘을 지지한다.
• 밴드 분산과 효과적 질량의 관측된 변화는 격자 변형이 CDW 형성에 중재하는 재진동 메커니즘과 일치하며, 전자 상호작용도 기여할 수 있음을 시사한다.