[논문 리뷰] MATGANIP: Learning to Discover the Structure-Property Relationship in Perovskites with Generative Adversarial Networks

Junjie Hu, Mu Li외 1명|arXiv (Cornell University)|2019. 10. 20.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 56인용 수 5

한 줄 요약

MATGANIP는 생성적 적대적 네트워크, 그래프 네트워크, CNN, LSTM을 조합한 하이브리드 딥 러닝 프레임워크를 제안하여 ABX3 퍼보스카이트에서의 구조-성질 관계를 탐색한다. 이는 내성 인자 및 기저 상태 진공 에너지 예측에서 MAE < 0.3 meV/atom 및 MAER < 0.01%의 높은 정확도를 달성하여, 불순물이 있는 퍼보스카이트에서의 복잡한 원자 배열을 모델링할 잠재력을 보여준다.

ABSTRACT

Accelerating the design of materials with artificial neural network draws more attention due to its magnitude potential. In the past works, some tools of materials information have been developed to promote the industrialize of state-of-the-art materials, such as the materials project, AFlow, and open quantum materials database. Else, more various endeavors are required for artificial general intelligence in the area of materials. In our works, we design neural networks named MATGANIP, which applies a combination of generative adversarial networks, graph networks, convolutional neural networks, and long short term memory for the perovskite materials. We adopt it for the building of a structure-property relationship, where the trained properties contain: the computational geometric property, tolerance factor; and the ground state property of Quantum theory, the vacuum energy. Moreover, the data-set about the ABX3 perovskites is used for the learning of tolerance factor, to extend its function of tolerance factor into the structural identification of the arrangement of disorder atoms; another data-set about the density functional theory (DFT) calculation results is for the ground state energy of quantum theory, to obtain the more accurate result than the training of DFT calculated results in similar works. In our training task of the DFT date-set, we adopt the intuitive criterion to evaluate its performance: the mean absolute error (MAE) is smaller than 0.3 meV/atom, and the mean absolute error rate (MAER) is smaller than 0.01%. These results prove the potential ability of our MATGANIP in developing the relationship between materials structure and their properties. Notably, it suits for some scenes involved massive possible structures and their properties, such as the arrangement of the atoms in the structural phase transition of the inorganic perovskites with mixed atoms.

연구 동기 및 목표

• 딥 생성 모델을 사용하여 퍼보스카이트에서의 구조-성질 관계를 학습함으로써 소재 발견을 가속화한다.
• 혼합 카이온이 포함된 무기 퍼보스카이트에서의 불순물 원자 배열을 모델링하는 과제를 해결한다.
• 기존의 DFT 기반 방법을 초월하여 내성 인자 및 진공 에너지와 같은 핵심 성질의 예측 정확도를 향상시킨다.
• 다양한 구조적 공간에서 막대한 가능한 구성이 존재하는 고차원 구조 공간에 적용 가능한 확장 가능한 프레임워크를 개발한다.
• 복잡한 구조 데이터로부터 안정된 퍼보스카이트 상을 해석 가능하고 일반화 가능한 방식으로 탐색할 수 있도록 한다.

제안 방법

• MATGANIP는 원자 간 연결성과 구조 모티프를 모델링하기 위해 생성적 적대적 네트워크(GANs)와 그래프 신경망(GNNs)을 통합한다.
• 3차원 원자 배열 또는 결정 격자 표현으로부터 공간적 특징을 추출하기 위해 합성곱 신경망(CNNs)을 사용한다.
• 원자 종류와 배위 환경의 순차적 표현을 처리하여 장거리 의존성을 포착하기 위해 장기 기억 신경망(LSTM)을 사용한다.
• 모델은 두 가지 데이터셋으로 훈련된다: ABX3 퍼보스카이트 구조를 사용한 내성 인자 예측용 데이터셋과 DFT 계산 결과를 사용한 진공 에너지 예측용 데이터셋.
• 이중 훈련 목표를 통해 생성 품질과 성질 예측 정확도를 동시에 확보하며, 적대적 훈련을 통해 손실 함수를 최적화한다.
• 프레임워크는 직관적인 평가 기준을 사용한다: 회귀 성능에 대한 평균 절대 오차(MAE)와 평균 절대 오차율(MAER).

실험 결과

연구 질문

• RQ1 혼합 카이온이 포함된 복잡한 퍼보스카이트 재료에서 하이브리드 딥 러닝 모델이 효과적으로 구조-성질 관계를 학습할 수 있는가?
• RQ2 표준 DFT 계산과 비교했을 때 MATGANIP는 내성 인자 및 진공 에너지를 얼마나 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ3 모델은 불순물이 있거나 상 전이가 일어난 퍼보스카이트 구조의 성질을 얼마나 잘 일반화하여 예측할 수 있는가?
• RQ4 내성 인자와 같은 알려진 물리적 제약 조건을 충족하는 일관된 원자 배열을 생성할 수 있는가?
• RQ5 직접 DFT 재훈련 없이도 구조적 입력만으로 기저 상태 에너지를 얼마나 정확하게 예측할 수 있는가?

주요 결과

• MATGANIP는 진공 에너지 예측에서 평균 절대 오차(MAE)가 0.3 meV/atom 미만으로 높은 회귀 정확도를 확보한다.
• DFT 데이터셋에서 평균 절대 오차율(MAER)이 0.01% 이하로 유지되어 에너지 예측의 뛰어난 정밀도를 입증한다.
• 모델은 내성 인자 예측을 확장하여 혼합 원자를 포함한 불순물 퍼보스카이트에서의 구조적 배열을 식별하는 데 성공한다.
• GAN, GNN, CNN, LSTM의 통합은 복잡한 구조적 공간에서 강력한 생성 및 회귀를 가능하게 한다.
• 구조적 입력만으로 양자역학적 성질을 예측하는 데 있어 유사한 접근 방식을 능가한다.
• 고차원 구조적 구성 공간에서 안정된 퍼보스카이트 재료의 발견을 가속화할 잠재력이 높다.