[논문 리뷰] Metal-insulator transition on SrTiO$_{3}$ surface induced by ionic-bombardment

Heiko Groß, Namrata Bansal외 2명|arXiv (Cornell University)|2011. 04. 28.

Electronic and Structural Properties of OxidesMaterials Science참고 문헌 30인용 수 18

한 줄 요약

이 연구는 아르곤 이온 밀링이 산소 비공재를 생성함으로써 SrTiO3(STO) 표면에서 금속-비금속 전이를 유도함을 보여주며, 열확산이 억제되는 초저온에서조차도 높은 도전성을 가지는 층을 형성한다. 도전성은 산소 비공재 도핑에 기인하지만, 비공재 집합체가 반도체 이동도를 감소시켜 실험적 도전성과 단순 모델 간의 괴리 원인을 설명한다.

ABSTRACT

SrTiO$_{3}$ is one of the most popular insulating single-crystal substrates for various complex-oxide thin film growths, because of its good lattice match with many complex oxide films. Here, we show that a common thin film processing technique, argon ion-milling, creates highly conducting layer on the surface of STO, not only at room temperatures but also at cryogenic temperatures at which thermal diffusion is completely suppressed. Systematic \emph{in situ} four-point conductance measurements were taken on single-crystal STO substrates inside vacuum environment. The evolution of metallicity out of insulating STO follows simple models based on oxygen vacancy doping effect. At cryogenic temperatures, ion milling created a thin - but much thicker than the argon-penetration depth - steady-state oxygen-vacant layer, leading to a highly-concentric metallic state. Near room temperatures, however, significant thermal diffusion occurred and the metallic state continuously diffused into the bulk, leaving only low concentraion of electron carriers on the surface. Analysis of the discrepancy between the experiments and the models also provided evidence for vacany clustering, which seems to occur during any vacancy formation process and affects the observed conductance. These observations suggest that the transport properties of films processed on STO substrates using energetic methods such as ion milling need to be taken with caution. On the other hand, if properly controlled, ionic bombardment could be used as a way to create selective conducting layers on the surface of STO for device applications.

연구 동기 및 목표

• 아르곤 이온 밀링에 의해 유도된 SrTiO3 표면의 금속 표면 상태 기원을 조사한다.
• 열확산과 비공재 집합체 중 어느 것이 이온 빔 조사 중 도전성 진화를 지배하는지 규명한다.
• 산소 비공재와 그 집합체가 STO의 전자 운반체 전도성에 미치는 영향을 명확히 한다.
• 에너지 기법으로 처리된 STO 기판에서의 전도성 측정 신뢰성을 평가한다.
• 이온 빔 조사가 산화물 전자소자용 도전성 산화물 이중구조를 제어적으로 형성하는 데 활용될 수 있는지 탐색한다.

제안 방법

• 초고진공(기저 압력 <10−7 Torr) 조건에서 단결정 STO 기판에서 현장에서의 네점도전도 측정을 수행하였다.
• 50–500 eV의 그리드 없는 이온 소스를 사용하여 온도가 −160 °C에서 700 °C인 조건에서 아르곤 이온 빔을 조사하였다.
• 열전대를 사용해 시료 온도를 모니터링하고 잔류가스 분 析기(RGA)로 산소 부분압력을 측정하였다.
• 각 이온 밀링 단계 후 Keithley 2636A 소스 메터를 사용해 도전성을 측정하였다.
• 각 산소 비공재가 두 개의 자유 전자를 기여한다고 가정하고 도전성 진화를 모델링하여 실험 데이터와 비교하였다.
• 비공재가 채워지는 것과 집합체 형성이 도전성 감쇠에 미치는 영향을 구분하기 위해 장기 산소 노출 실험을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 열확산이 무시될 수 있는 초저온 조건에서 이온 밀링이 절연성 STO 표면에 금속 표면 층을 유도할 수 있는가?
• RQ2 실온 근처에서 이온 밀링 중 형성된 금속 층의 깊이 및 진화에 열확산이 미치는 영향은 어떠한가?
• RQ3 산소 비공재 집합체가 반도체 이동도를 얼마나 감소시키며, 측정된 도전성과 단순 도핑 모델 간 괴리 원인을 설명하는 데 얼마나 기여하는가?
• RQ4 관측된 도전성 감쇠의 메커니즘은 무엇이며, 비공재 채움과 집합체 형성으로 나누어질 수 있는가?
• RQ5 이온 빔 조사가 산화물 전자소자용 도전성 층을 제어적으로 형성하는 데 활용될 수 있는가?

주요 결과

• 초저온 조건(100–200 K)에서 이온 밀링 후 STO 표면에 안정된 고도의 도전성 층이 형성되었으며, 열확산이 거의 없음에도 불구하고 도전성이 금속성 값에 포화되었다.
• 실온 근처에서는 열확산에 의해 산소 비공재가 기질 깊이로 확산되어 도전성이 지속적으로 증가했으며, 포화 현상이 관찰되지 않았다. 이는 더 깊은 금속 상태 형성과 관련이 있다.
• 산소에 장기간 노출된 후 도전성이 4배 감소한 것은 비공재 채움만으로는 설명될 수 없으며, 상당한 비공재 집합체 형성이 있음을 시사한다.
• 특히 두 개 이상의 비공재가 한 집합체에 포함될 경우 비공재 집합체 형성이 자유 운반자 수를 감소시켜 측정된 도전성과 단순한 비공재당 전자 두 개 모델 간의 괴리 원인을 설명한다.
• 10−9 Torr 이하의 산소 부분압력에서도 느린 배경 도전성 감쇠가 계속 관찰되어, 실온에서 비공재 집합체 형성이 자발적이고 활발히 일어남을 시사한다.
• 결과적으로, 이온 밀링이나 펄스 레이저 증착과 같은 에너지 기반 기법으로 처리된 STO 기판의 전도성 측정은 의도하지 않은 금속 표면 층과 비공재 집합체 효과를 고려해야 한다는 점을 시사한다.