[논문 리뷰] Metastable Phase Diagram and Precipitation Kinetics of Magnetic Nanocrystals in FINEMET Alloys

Rajesh Jha, David R. Diercks외 2명|arXiv (Cornell University)|2017. 09. 25.

Metallic Glasses and Amorphous Alloys참고 문헌 11인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 Langer-Schwartz 이론과 Thermocalc/TC-PRISMA를 사용하여 FINEMET 합금에서 Fe₃Si 나노결정의 nucleation 및 성장을 시뮬레이션하기 위한 CALPHAD 기반 침착 모델을 개발한다. 모델은 등온 재결정 열처리 조건인 490–550 °C에서 1–2시간 동안의 처리로 10–15 nm 평균 지름과 약 70% 체적 분율을 가지는 최적의 나노결정 구조를 성공적으로 예측하며, 이는 연성 자성 특성을 향상시키기 위한 합금 조성 및 공정 조건에 대한 효율적인 가상 선별을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Research over the years has shown that the formation of the Fe$_3$Si phase in FINEMET (Fe-Si-Nb-B-Cu) alloys leads to superior soft magnetic properties. In this work, we use a CALPHAD approach to derive Fe-Si phase diagrams to identify the composition-temperature domain where the Fe$_3$Si phase can be stabilized. Thereafter, we have developed a precipitation model capable of simulating the nucleation and growth of Fe$_3$Si nanocrystals via Langer-Schwartz theory. For optimum magnetic properties, prior work suggests that it is desirable to precipitate Fe$_3$Si nanocrystals with 10-15 nm diameter and with the crystalline volume fraction of about 70 \%. Based on our parameterized model, we simulated the nucleation and growth of Fe$_3$Si nanocrystals by isothermal annealing of Fe$_{72.89}$Si$_{16.21}$B$_{6.90}$Nb$_{3}$Cu$_{1}$ (composition in atomic \%). In numerical experiments, the alloys were annealed at a series of temperatures from 490 to 550 \degree C for two hours to study the effect of holding time on mean radius, volume fraction, size distribution, nucleation rate, number density, and driving force for the growth of Fe$_3$Si nanocrystals. With increasing annealing temperature, the mean radius of Fe$_3$Si nanocrystals increases, while the volume fraction decreases. We have also studied the effect of composition variations on the nucleation and growth of Fe$_3$Si nanocrystals. As Fe content decreases, it is possible to achieve the desired mean radius and volume fraction within one hour holding time. The CALPHAD approach presented here can provide efficient exploration of the nanocrystalline morphology for most FINEMET systems, for cases in which the optimization of one or more material properties or process variables are desired.

연구 동기 및 목표

• FINEMET 합금에서 Fe₃Si 상의 안정화 조건을 규명하기 위해 비정상 상태 Fe-Si 상도를 개발한다.
• CALPHAD 프레임워크 내에서 Langer-Schwartz 이론을 활용하여 Fe₃Si 나노결정의 nucleation 및 성장 동역학을 모델링한다.
• 490–550 °C에서의 등온 재결정 열처리를 시뮬레이션하여 최적의 나노결정 구조(10–15 nm, 약 70% 체적 분율)를 도출한다.
• 조성 변화를 탐색하여 보유 시간이 1시간 이내일 경우에도 목표 구조를 달성할 수 있는 조건을 규명한다.
• FINEMET 합금의 조성 및 공정 조건을 효율적으로, 물리 기반으로 가상으로 선별하여 연성 자성 성능을 향상시키는 데 기여한다.

제안 방법

• Thermocalc와 TC-PRISMA 모듈을 사용하여 침착 동역학을 모델링하기 위해 CALPHAD 접근법을 적용한다.
• 정확한 상 및 확산 계산을 위해 TCFE8 열역학 데이터베이스와 MOBFE3 이동도 데이터베이스를 사용한다.
• 등온 재결정 열처리 중 Fe₃Si 나노결정의 nucleation 및 성장을 시뮬레이션하기 위해 Langer-Schwartz 이론을 적용한다.
• 490–550 °C에서 1–2시간 동안의 수치 실험을 수행하여 평균 반경, 체적 분율, 크기 분포, nucleation 속도, 수밀도 및 추진력 등을 분석한다.
• 보유 시간을 단축시키는 데 있어 Fe 농도 변화가 목표 나노결정 구조 달성에 미치는 영향을 평가하기 위해 Fe 함량을 변화시켰다.
• 최적의 연성 자성 특성에 대한 알려진 실험적 목표(10–15 nm, 약 70% 체적 분율)와의 비교를 통해 결과를 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 FINEMET 합금에서 평균 지름 10–15 nm, 체적 분율 약 70%인 Fe₃Si 나노결정의 형성을 가능하게 하는 온도 및 보유 시간 범위는 무엇인가?
• RQ2 등온 재결정 온도를 490–550 °C로 증가시킬 경우, Fe₃Si 나노결정의 nucleation 속도, 수밀도 및 성장에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 특히 Fe 함량을 감소시켜 조성 변화를 도입할 경우, 1시간 이내의 보유 시간 내에 최적의 나노결정 구조를 달성할 수 있는가?
• RQ4 Fe₃Si 침착 동역학을 제어하는 데 있어 추진력 및 매트릭스 조성(Nb, B, Cu) 변화의 역할은 무엇인가?
• RQ5 CALPHAD 기반 침착 모델은 FINEMET 시스템에서 최적의 공정 조건을 얼마나 정확하게 예측하고 선별할 수 있는가?

주요 결과

• 490–550 °C에서 2시간 동안 열처리할 경우, Fe₃Si 나노결정의 평균 반경은 온도가 상승함에 따라 증가하지만, 체적 분율은 감소한다.
• 온도가 490 °C에서 550 °C로 상승함에 따라 핵형성 속도는 6개 주기 감소하며, 이는 초기에 급속한 핵형성이 발생한 후 빠르게 정지됨을 나타낸다.
• 수밀도는 온도가 상승함에 따라 약간 감소하며, 이는 고온에서의 체적 분율 감소에 기여한다.
• Fe₃Si 형성에 대한 추진력은 온도 상승에 따라 감소함으로써 고온에서의 핵형성 및 성장 속도 감소를 설명할 수 있다.
• Fe 함량을 감소시킴으로써 1시간 이내의 보유 시간 내에 목표 평균 반경(5–7.5 nm)과 체적 분율(약 70%)을 달성할 수 있다.
• 개발된 CALPHAD 모델은 정확하고 물리 기반의 Fe₃Si 침착 시뮬레이션을 가능하게 하며, FINEMET 합금의 조성 및 공정 조건에 대한 빠른 가상 선별을 지원한다.