[논문 리뷰] Method for Transferring High-Mobility CVD-Grown Graphene with Perfluoropolymers

Jianan Li, Jen‐Feng Hsu외 11명|arXiv (Cornell University)|2016. 06. 28.

Fiber-reinforced polymer composites인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 고이동도 CVD 성장 그래핀의 이송을 위해 퍼플루오로폴리머인 Hyflon을 일시적 지지체 및 오염 방지막으로 사용하는 새로운 방법을 제시한다. 이 방법을 통해 라라늄알루미네이트/ stronate 티타네이트(LaAlO3/SrTiO3) 헤테로구조에 원자적으로 깨끗한 인터페이스를 갖는 그래핀을 이송할 수 있었으며, 2 K에서 최대 30,000 cm²V⁻¹s⁻¹의 이동도와 명확한 양자화 홀 효과 및 자기저항 특성을 확보하였고, 국소적인 인터페이스 금속-절연체 전이를 유지하였다.

ABSTRACT

The transfer of graphene grown by chemical vapor deposition (CVD) using amorphous polymers represents a widely implemented method for graphene-based electronic device fabrication. However, the most commonly used polymer, poly(methyl methacrylate) (PMMA), leaves a residue on the graphene that limits the mobility. Here we report a method for graphene transfer and patterning that employs a perfluoropolymer---Hyflon---as a transfer handle and to protect graphene against contamination from photoresists or other polymers. CVD-grown graphene transferred this way onto LaAlO$_3$/SrTiO$_3$ heterostructures is atomically clean, with high mobility (~30,000 cm$^2$V$^{-1}$s$^{-1}$) near the Dirac point at 2 K and clear, quantized Hall and magneto-resistance. Local control of the LaAlO$_3$/SrTiO$_3$ interfacial metal-insulator transition---through the graphene---is preserved with this transfer method. The use of perfluoropolymers such as Hyflon with CVD-grown graphene and other 2D materials can readily be implemented with other polymers or photoresists.

연구 동기 및 목표

• PMMA를 사용한 CVD 그래핀 이송 과정에서 발생하는 고분자 잔류물 문제를 해결하여 전자의 이동도가 저하되는 문제를 해결하고자 한다.
• 복합 산화물 기반 기판에서 그래핀의 전자적 품질을 최소한의 오염으로 유지하는 이송 방법을 개발하고자 한다.
• LaAlO3/SrTiO3와 같은 산화물 헤테로구조에서 고이동도 그래핀 소자를 실현하면서 국소 전기적 제어 능력을 유지하고자 한다.
• Hyflon 기반 이송 방법이 표준 리터그래피 및 패턴화 공정과 호환됨을 입증하고자 한다.
• 강한 전자 상호작용을 연구하기 위한 원자적으로 깨끗한 고이동도 그래핀을 실현하고자 한다.

제안 방법

• CVD 방식으로 성장시킨 그래핀 표면에 퍼플루오로폴리머인 Hyflon AD 60을 스핀코ating하여 이송용 지지체 및 보호층으로 사용한다.
• 동 기반의 그래핀을 암모늄 퍼설파이트 용액으로 용해시켜 Hyflon-그래핀 스택을 수면에 떠오르게 한다.
• 사전 패턴화된 LaAlO3/SrTiO3 기반으로 떠 있는 Hyflon-그래핀 스택을 조심스럽게 들어 올리고 정확히 위치를 맞춘다.
• Hyflon 층은 이후 공정 과정에서 포토레지스트나 기타 고분자로부터의 오염을 방지하는 물리적 장벽으로 작용한다.
• 이송 후 청소는 접촉 모드 원자력현미경(AFM)을 통해 수행되며, 그래핀을 손상시키지 않고 잔류 Hyflon 및 입자를 제거한다.
• 저온 전도도 측정 및 피에조포스 펄스 마이크로스코피(PFM)를 이용하여 이동도, 양자 홀 효과 및 국소 캐리어 농도를 특성화한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Hyflon과 같은 퍼플루오로폴리머가 PMMA를 대체하여 오염을 줄이고 그래핀 이동도를 향상시키는 데 효과적인가?
• RQ2 Hyflon 이송 방법이 LaAlO3/SrTiO3 인터페이스의 2D 전자 기체 및 조절 가능한 금속-절연체 전이의 무결성을 유지하는가?
• RQ3 결함을 유발하는 열처리 없이도 복합 산화물 기반 기판에 원자적으로 깨끗하고 고이동도의 CVD 그래핀을 확보할 수 있는가?
• RQ4 리터그래피 공정 중 Hyflon 층이 그래핀을 전기적·화학적 오염으로부터 얼마나 효과적으로 보호하는가?
• RQ5 LaAlO3/SrTiO3에서 조절 가능한 2D 전자 기체와 고이동도 그래핀의 조합이 새로운 양자 현상을 유도할 수 있는가?

주요 결과

• Hyflon를 사용한 그래핀 이송으로 2 K에서 최대 30,000 cm²V⁻¹s⁻¹의 이동도를 확보하였으며, 대부분의 습식 이송 CVD 그래핀보다 뚜렷이 높았다.
• 5 T의 자기장 조건에서 홀 저항과 자기저항의 명확한 양자화가 관측되었으며, 이는 충전 인자 ν = 4(N + 1/2)를 가진 양자 홀 상태 존재를 확인하였다.
• 2 K에서 디랙 포인트는 +7 V에 위치하였으며, 약간의 p형 도핑을 나타내었고, -15 V의 백게이트 전압에서 정공 농도는 6 × 10¹² cm⁻²에 도달하였다.
• 그래핀의 전기적 차폐 효과로 인해 기저의 나노와이어의 피에조전기 반응이 약 10–15% 감소하여, PFM을 통한 국소 캐리어 농도 조절이 확인되었다.
• 접촉 모드 AFM 청소 방법은 Hyflon 잔류물과 입자를 효과적으로 제거하였으며, 저온에서 이동도를 두 배로 향상시켰다.
• 그래핀이 상단에 존재하는 상황에서도 c-AFM를 이용한 국소 전도성 나노구조의 작성 능력이 유지되어, LaAlO3/SrTiO3 인터페이스의 전기적 제어가 가능하였다.