[논문 리뷰] Micron-scale heterogeneous catalysis with Bayesian force fields from first principles and active learning

Anders Johansson, Yu Xie외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 26.

Machine Learning in Materials Science인용 수 23

한 줄 요약

저자들은 FLARE를 개발하여 활성 학습이 가능한 베이지안 다체력 포스필드를 제시하고, Pt(111) 위 H2의 반응 MD를 프린트 원리 수준으로 모의할 수 있으며 Summit에서 최대 0.5조 원자 규모를 달성하고 불확실성 정량화 및 자율 학습을 수행합니다.

ABSTRACT

Quantum-mechanically accurate reactive molecular dynamics (MD) at the scale of billions of atoms has been achieved for the heterogeneous catalytic system of H$_2$/Pt(111) using the FLARE Bayesian force field. This achievement provides accelerated time-to-solution from first principles, with Bayesian active learning enabling efficient and autonomous training of the machine learning model. The resulting model is then deployed in LAMMPS on GPUs using the Kokkos performance portability library. The Bayesian force field provides quantitative uncertainty of predictions on every atomic environment, critical for detecting configurations in large reactive simulations that are outside of the training set. Scaling benchmarks were performed using real-application MD of the H$_2$/Pt(111) heterogeneous catalysis on the Summit supercomputer, with simulations reaching 0.5 trillion atoms on 4556 GPU nodes.

연구 동기 및 목표

• 양자역학적 정확도로 미크로미터 규모에서의 이종 촉매 반응 시뮬레이션의 도전 과제를 다룬다.
• 프린트 원리로부터 학습된 빠르고 확장가능한 불확실성 인식 ML 포스필드를 개발한다.
• 구성 공간을 효율적으로 탐색하기 위한 베이지안 활성 학습에 의한 자율 데이터 획득을 가능하게 한다.
• 리더십급 HPC에서 현실적인 반응 조건으로 H2/Pt(111)에 대규모 적용을 시연한다.

제안 방법

• ACE-B2 다체 기술과 가우시안 프로세스 회귀를 이용한 FLARE 베이지안 포스필드를 사용한다.
• 오차항의 평균과 분산에 대해 O(n_d^2) 비용으로 에너지/힘/스트레스를 예측하고 per-atom 불확실성을 제공하는 매핑된 희소 GP를 이용한다.
• 베이지안 활성 학습: 불확실성 모니터링이 이끄는 MD에서 DFT 계산을 트리거하여 학습 데이터를 풍부하게 한다.
• 고성능 GPU를 위한 Kokkos 기반 LAMMPS와 통합하여 고성능 확장 MD를 수행한다.
• 마이크로미터 길이의 수십억 원자 시스템으로 확장하고, 비동형 환경에 맞춘 디스크립터 배치 및 GPU 가속화로 최적화한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 베이지안하고 불확실성 인식 ML 포스필드가 대규모에서도 H/Pt 이종 촉매에 대해 프린트 원리 정확도를 재현할 수 있는가?
• RQ2 최소한의 DFT 호출로 이러한 모델을 학습하기 위해 필요한 데이터 효율성 및 능동 학습 전략은 무엇인가?
• RQ3 리더십급 HPC에서 마이크로미터 규모의 반응 MD에 대해 속도, 확장성, 신뢰성 측면에서 모델은 어떤 성능을 보이는가?
• RQ4 시뮬레이션이 Pt(111)에서 H2 해리 및 재결합의 실험적으로 관련된 반응 속도 및 활성화 에너지를 재현하는가?

주요 결과

• FLARE는 GPU 노드당 10.5 백만 원자-스텝의 속도를 달성하여 유사 작업에서의 최첨단 MLFF를 능가한다.
• Production-scale 시뮬레이션은 4556 Summit GPU 노드에서 0.5조 원자 규모에 도달하고, 40B 원자까지 약한 스케일링에 거의 문제없이 도달한다.
• 불확실성 정량화가 거의 속도에 영향을 주지 않으며, 생소한 구성의 즉시 탐지를 가능하게 한다.
• 베이지안 활성 학습으로 학습 데이터 필요성이 크게 감소하여 575 DFT 호출만 요구되며 AIMD 규모의 데이터 생성 대비 효율적이다.
• 에너지/힘/스트레스에 대한 DFT 대비 평균 절대 오차는 각각 1.7 meV/원자, 91 meV/Å (Pt)/74 meV/Å (H), 0.6 meV/Å^3이며, ReaxFF보다 우수하다.
• 반응 속도 추정치(활성화 에너지)가 실험값(0.25 eV)과 거의 일치한다(0.23 eV).