[논문 리뷰] Microscopic piezoelectric behavior of clamped and membrane (001) PMN-30PT thin films

A. Brewer, S. Lindemann외 14명|arXiv (Cornell University)|2021. 10. 16.

Ferroelectric and Piezoelectric Materials참고 문헌 21인용 수 10

한 줄 요약

이 연구는 Si 기반에서 (001)-방향성 PMN-30PT 박막을 분리함으로써 기계적 클램핑을 제거함으로써 옥황체(R)에서 테트라고날(T) 상으로의 극화 회전을 완전히 가능하게 하고, d33 > 1000 pm/V의 밀도가 높은 피에조전기 성질을 복원함을 보여준다. 반면, 클램프된 박막은 극화 회전이 제한되어 있으며, 기반에 의한 잠재적 변형과 도메인 억제로 인해 R에서 단일모듈라(Ma) 상으로의 전이만 발생하여 d33 < 100 pm/V로 감소한다.

ABSTRACT

Bulk single-crystal relaxor-ferroelectrics, like Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), are widely known for their large piezoelectricity. This is attributed to polarization rotation which is facilitated by the presence of various crystal symmetries for compositions near a morphotropic phase boundary (MPB). Relaxor-ferroelectric thin films, which are necessary for low-voltage applications, suffer a reduction in their piezoelectric response due to clamping by the passive substrate. To understand the microscopic behavior of this adverse phenomenon, we employ AC electric field driven in-operando synchrotron x-ray diffraction (XRD) on patterned device structures to investigate the piezoelectric domain behavior under an electric field for both a clamped (001) PMN-PT thin film on Si and a (001) PMN-PT membrane released from its substrate. In the clamped film, the substrate inhibits the field induced rhombohedral (R) to tetragonal (T) phase transition resulting in a reversible R to Monoclinic (M) transition with a reduced longitudinal piezoelectric coefficient d33 < 100 pm/V. Releasing the film from the substrate results in recovery of the R to T transition and results in a d33 > 1000 pm/V. Using diffraction with spatial mapping, we find that lateral constraints imposed by the boundary between active and inactive material also inhibits the R to T transition. Phase-field calculations on both clamped and released PMN-PT thin films simulate our experimental findings. Resolving the suppression of thin film piezoelectric response is critical to their application in piezo-driven technologies.

연구 동기 및 목표

• 클램프된 PMN-30PT 박막에서 피에조전기 반응 억제의 미세 구조적 기원을 이해하는 것.
• 기반에 의한 기계적 클램핑이 극화 회전과 상 전이를 어떻게 억제하는지 조사하는 것.
• 활성 영역과 비활성 영역 간의 횡방향 경계가 도메인 진화를 제한하는 역할을 규명하는 것.
• 자기 연출된 PMN-30PT 막에서 밀도가 높은 피에조전기 반응이 복원되는 것을 입증하는 것.
• 기반 및 기하학적 설계 최적화를 통해 박막 장치에서 피에조전기 반응을 극대화하는 설계 원칙을 수립하는 것.

제안 방법

• 패턴화된 클램프된 박막과 막 형태의 PMN-30PT 박막에 대해 작동 중인 동기광선 X선 회절(XRD)을 실시하고, 교류 전기장 조건에서 분석하였다.
• 전극 영역 전역에서 국소적 변형과 상 전이를 분석하기 위해 공간 해상도가 높은 XRD 맵핑을 수행하였다.
• 클램프된 박막과 해제된 박막에서의 극화 회전과 상 진화를 모델링하기 위해 피델드 시뮬레이션을 사용하였다.
• 클램프된 박막과 막 형태의 박막에서 이중 빔 레이저 간섭계(DBLI)를 사용해 縦방향 피에조전기 계수 d33을 측정하였다.
• 다양한 전기장 조건에서 동적 상 전이를 추적하기 위해 004 피크의 L-스캔을 적용하였다.
• 실험적 XRD 데이터를 클램프된 및 해제된 조건에서 R, M, T 상의 열역학적 자유 에너지 계산과 연관지어 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기반에 의한 클램핑은 (001)-PMN-30PT 박막에서 극화 회전 경로에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 비활성 영역으로부터 유래하는 횡방향 기계적 제약은 피에조전기 반응 억제에 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 기반 클램핑을 제거함으로써 박막에서 전체 R→T 상 전이를 복원할 수 있는가?
• RQ4 클램프된 박막과 자유 연출 막 사이에서 미세 도메인 구조와 상 전이가 어떻게 다를까?
• RQ5 접한 비활성 영역으로부터 유래하는 횡방향 변형장이 활성 영역 내 도메인 재정렬을 어느 정도 억제하는가?

주요 결과

• 클램프된 PMN-30PT 박막은 전기장 하에서 가역적인 R에서 단일모듈라(Ma) 상으로의 전이를 보이며, 縦방향 피에조전기 계수 d33 ≈ 30 pm/V를 나타내어 심각한 반응 억제를 시사한다.
• 기반에서 분리된 PMN-30PT 막은 R에서 T 상으로의 전체 극화 회전을 회복하여 d33 ≈ 1100 pm/V를 달성하며, 단일 결정체 수준의 값에 근접한다.
• 공간 해상도가 높은 XRD 분석을 통해 접한 비활성 영역으로부터 유래하는 횡방향 클램핑이 도메인 진화를 제한함으로써 피에조전기 반응을 감소시키며, 전극 가장자리 부근에서 가장 강한 영향을 미친다.
• 소규모 PE-루프를 이용한 '래치팅' 과정을 통해 단일모듈라 및 테트라고날 상의 점진적 핵형성과 성장을 가능하게 하여 모트로피크 상 경계를 통과하는 R→T 전이를 관찰할 수 있었다.
• 피델드 시뮬레이션은 실험적 상 진화를 정량적으로 재현하였으며, 기반 클램핑이 Ma 상을 안정화시키고 T상 형성을 억제함을 확인하였다.
• 이 연구는 기반 클램핑 외에도 횡방향 기계적 제약이 반응 억제의 제2의 원인임을 규명하였으며, 고립된 아일랜드 기하학적 형태는 피에조전기 반응을 더욱 향상시킬 수 있음을 시사한다.