[논문 리뷰] Microscopic processes during ultra-fast laser generation of Frenkel defects in diamond

Benjamin Griffiths, Andrew Kirkpatrick외 7명|arXiv (Cornell University)|2021. 01. 01.

Diamond and Carbon-based Materials Research참고 문헌 72인용 수 22

한 줄 요약

이 연구는 다이아몬드에서 초고속 레이저에 의한 프렌켈 결함 생성이 자가 포획된 비엑시톤의 비복사 재결합을 통해 발생하며, 이 과정에서 에너지가 국소화되고 1.74 eV의 변형 포텐셜을 통해 C–C 결합이 끊어진다고 제안한다. 이론 모델은 운반자, 엑시톤, 비엑시톤의 비균형 동역학을 기반으로 한 연립 비율 방정식으로 구성되며, 레이저 펄스 에너지에 대한 Frenkel 결함 생성에서 약 ~40의 효과적 비선형성을 재현하여 선형 모델보다 실험 데이터를 더 잘 설명한다.

ABSTRACT

Engineering single atomic defects into wide bandgap materials has become an attractive field in recent years due to emerging applications such as solid-state quantum bits and sensors. The simplest atomic-scale defect is the lattice vacancy which is often a constituent part of more complex defects such as the nitrogen-vacancy (NV) centre in diamond, therefore an understanding of the formation mechanisms and precision engineering of vacancies is desirable. We present a theoretical and experimental study into the ultra-fast laser generation of vacancy-interstitial pairs (Frenkel defects) in diamond. In a range of other materials, Frenkel defect formation has previously been linked to the recombination of laser generated excitonic states, however the mechanism in diamond is currently unknown and to date no quantitative agreement has been found between experiment and theory. Here, we find that a model for Frenkel defect generation via the recombination of a bound biexciton as the electron plasma cools provides good agreement with experimental data. The process is described by a set of coupled rate equations of the pulsed laser interaction with the material and of the non-equilibrium dynamics of charge carriers during and in the wake of the pulse.

연구 동기 및 목표

• 다이아몬드에서 초고속 레이저에 의한 프렌젤 결함 생성의 미세 구조적 메커니즘을 규명하는 것.
• 낮은 강도에서 레이저 펄스 에너지에 대한 결함 생성의 강한 비선형성의 원인을 밝혀내는 것.
• 초단파 레이저 펄스 동안 및 이후의 비균형 운반자, 엑시톤, 결함 동역학을 정량적으로 기술하는 모델을 개발하는 것.
• 플라즈마 유도 비균형 빔 감쇠로 인해 발생하는 결함 깊이 분포의 비대칭성(왜곡)을 설명하는 것.

제안 방법

• 공간, 시간, 에너지 영역에서 운반자, 엑시톤, 비엑시톤, 결함 농도를 기반으로 한 비율 방정식의 연립 시스템을 사용한다.
• 강도에 의존하는 비선형성을 포함한 다중 광자 이온화, 제너 붕괴, 앤빌레이션 과정을 통한 운반자 생성을 모델링한다.
• 자기 포착된 비엑시톤은 1.74 eV의 변형 포텐셜을 갖는 국소화된 상태로 모델링되며, C–C 결합을 끊는 데 기여한다.
• 결함 형성은 자기 포착된 비엑시톤의 비복사 재결합으로 모델링되며, 이를 극복하기 위한 0.5 eV의 열적 장벽이 존재한다.
• 운반자-격자 진동 상호작용과 열 확산을 통한 격자 온도 변화를 추적한다.
• 플라즈마 형성에 의한 공간적 빔 감쇠를 포함하여, 결함 깊이 분포의 비대칭성을 설명한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 낮은 강도에서 다이아몬드에서의 프렌젤 결함 생성이 레이저 펄스 에너지에 대해 강한 비선형성을 보이는 이유를 설명할 수 있는 미세 구조적 과정은 무엇인가?
• RQ2 자기 포착된 비엑시톤은 초고속 레이저 조사 중 에너지 국소화와 결합 파손에 어떻게 기여하는가?
• RQ3 더 높은 펄스 에너지에서 생성된 결함의 공간 분포가 더 얕은 깊이 쪽으로 기울어지는 이유는 무엇인가?
• RQ4 운반자-엑시톤 동역학의 비선형 비균형 모델이 실험적 결함 생성율을 정량적으로 재현할 수 있는가?
• RQ5 자기 포착된 비엑시톤의 변형 포텐셜이 프렌젤 결함 형성의 촉매 역할을 하는가?

주요 결과

• 비복사 비엑시톤 재결합 기반의 모델은 레이저 펄스 에너지에 대한 실험적으로 관측된 약 ~40의 효과적 비선형성을 Frenkel 결함 생성율에서 재현한다.
• 프렌젤 결함 형성은 비엑시톤의 자기 포착과 관련되며, 이는 단일 원자 위치에 1.74 eV의 변형 포텐셜을 적용하여 C–C 결합 파손을 가능하게 한다.
• 결함의 공간 분포는 플라즈마 유도 빔 감쇠 및 펄스 동안의 흡수로 인해 얕은 깊이 쪽으로 기울어진다.
• 모델은 운반자, 엑시톤, 비엑시톤의 비균형 동역학을 포함하여 피코초 스케일의 운반자 열화 및 격자 진동 상호작용을 기술한다.
• 공간적으로 의존하는 빔 감쇠 및 플라즈마 형성의 포함은 관측된 결함 생성의 깊이 비대칭성을 설명한다.
• 특히 비선형 운반자 동역학이 지배하는 저강도 영역에서 선형 결함 형성 가정보다 모델이 우수한 성능을 보인다.