[논문 리뷰] Microscopic understanding of magnetic interactions in bilayer CrI$_3$

Seung Woo Jang, Min Yong Jeong외 3명|arXiv (Cornell University)|2018. 09. 05.

2D Materials and Applications인용 수 22

한 줄 요약

이 연구는 다양한 반데르발스 함수 및 자석력 응답을 사용한 최초 원리 계산을 통해 이층 CrI₃의 계면 자성 결합에 대한 미시적 설명을 제공한다. 저온(_LT) 구배에서 주로 두 번째 이웃 e_g–t_2g 상호작용이 강한 반자성(FM) 채널로 작용하는 것으로 밝혀졌으며, 고온(_HT) 단일세면 구배에서는 이 상호작용이 억제되어 반자성(AFM) 질서의 안정화가 가능하다.

ABSTRACT

We performed the detailed microscopic analysis of the inter-layer magnetic couplings for bilayer CrI$_3$. As the first step toward understanding the recent experimental observations and utilizing them for device applications, we estimated magnetic force response as well as total energy. Various van der Waals functionals equivocally point to the ferromagnetic ground state for the low-temperature structured bilayer CrI$_3$ which is further confirmed independently by magnetic force response calculations. The calculated orbital-dependent magnetic forces clearly show that $e_g$-$t_{2g}$ interaction is the key to stabilize this ferromagnetic order. By suppressing this ferromagnetic interaction and enhancing antiferromagnetic orbital channels of $e_g$-$e_g$ and $t_{2g}$-$t_{2g}$, one can realize the desirable antiferromagnetic order. We showed that high-temperature monoclinic stacking can be the case. Our results provide unique information and insight to understand the magnetism of multi-layer CrI$_3$ paving the way to utilize it for applications.

연구 동기 및 목표

• 이중층 CrI₃에서 실험적 관측 결과인 계면 반자성(AFM) 결합과 이론적 예측인 반자성(FM) 기저 상태 사이의 모순을 해결하기 위해.
• 계면 스핀 질서를 지배하는 궤도별 자성 상호작용에 대한 미시적 이해를 제공하기 위해.
• 다른 구배 구조에서 FM 또는 AFM 질서를 안정화시키는 데 기여하는 핵심 전자 메커니즘을 규명하기 위해.
• 구조 제어를 통한 2D 반데르발스 자성체에서 자성 질서를 조절하기 위한 설계 원칙을 제공하기 위해.

제안 방법

• 궤도 분해된 자성 스핀 교환 상호작용을 계산하기 위해 최신 기술의 제약을 가한 랜덤 위상 근사(cRPA)를 사용하였다.
• FM 및 AFM 계면 구조 간의 총 에너지 차이를 평가하기 위해 여러 반데르발스 함수를 적용하였다.
• 총 에너지에 의존하지 않고 스핀-스핀 상호작용을 직접 탐사하기 위해 자석력 응답 계산을 적용하였다.
• 최대로 국소화된 와이너 함수 분석을 수행하여 궤도 혼성화 및 궤도 이동 경로를 시각화하였다.
• 저온(R̄3) 및 고온(C2/m) 구배 구조를 비교하여 자성 결합 경로의 차이를 평가하였다.
• 특정 궤도의 교환 결합 상수(J^eg–tg, J^eg–eg, J^tg–tg)를 정량화하여 주요 상호작용 채널을 분리하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 저온 구배에서 이중층 CrI₃의 계면 반자성 결합의 미시적 기원은 무엇인가?
• RQ2 왜 이론적 예측은 반자성을 지지하지만 실험 측정에서는 반자성 질서를 관측하는가?
• RQ3 구배 구조(저온 대비 고온)가 궤도별 자성 상호작용에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 특정 궤도 채널(e_g–t_2g, e_g–e_g, t_2g–t_2g) 중 어느 것이 계면 결합을 주도하며 기저 상태 스핀 질서를 결정하는가?
• RQ5 계면 결합 기하학과 궤도 혼성화를 수정함으로써 자성 질서를 조절할 수 있는가?

주요 결과

• 두 번째 이웃 e_g–t_2g 상호작용이 저온 구배에서 이중층 CrI₃의 주요 반자성 결합 기여원이다.
• 이 e_g–t_2g 상호작용은 고온 단일세면 구배에서 크게 억제되어 결합 각도가 106°에서 136°로 증가함에 따라 약 22%로 감소한다.
• HT 상에서 총 계면 스핀 교환 상호작용은 반자성으로 전환되며, 총 에너지 계산과 일치하는 음수의 네트워크 J_z 값을 가진다.
• HT 상에서 제3이웃 상호작용이 유의미하게 증가하고 반자성으로 작용하며, 주로 향상된 e_g–e_g 상호작용 때문이 다.
• 자석력 응답 계산은 저온 구배에서의 반자성 기저 상태를 독립적으로 확인하여 총 에너지 결과의 타당성을 검증하였다.
• 약 0.1 meV의 약한 계면 상호작용은 I p 궤도를 통해 두 단계의 터널링 과정을 거쳐 발생하며, 전통적인 수퍼엑스체인지보다 훨씬 약하다.