[논문 리뷰] Midgap state requirements for optically active quantum defects

Yihuang Xiong, Milena Mathew외 3명|arXiv (Cornell University)|2023. 02. 21.

Diamond and Carbon-based Materials Research인용 수 5

한 줄 요약

이 논문은 양자 기술을 위한 광학적으로 활성인 양자 결함이 밴드 갭 내부에서 멀리 떨어져 있어야 한다는 오랫동안 지속된 가정을 도전한다. 실리콘의 T 중심과 다이아몬드에서의 실리콘 이공공과 같은 결함을 분석함으로써, 밴드 에지 근처의 미드갭 상태—특히 유도된 엑시톤 또는 오프갭 전이를 포함한 것들—이 여전히 효율적인 광학적 초기화와 읽기 기능을 가능하게 할 수 있음을 보여주며, 실리콘과 같은 더 작은 밴드 갭을 가진 재료에서의 양자 결함 설계 공간을 넓힌다.

ABSTRACT

Optically active quantum defects play an important role in quantum sensing, computing, and communication. The electronic structure and the single-particle energy levels of these quantum defects in the semiconducting host have been used to understand their opto-electronic properties. Optical excitations that are central for their initialization and readout are linked to transitions between occupied and unoccupied single-particle states. It is commonly assumed that only quantum defects introducing levels well within the band gap and far from the band edges are of interest for quantum technologies as they mimic an isolated atom embedded in the host. In this perspective, we contradict this common assumption and show that optically active defects with energy levels close to the band edges can display similar properties. We highlight quantum defects that are excited through transitions to or from a band-like level (bound exciton), such as the T center and Se$ m _{Si}^+$ in silicon. We also present how defects such as the silicon divacancy in diamond can involve transitions between localized levels that are above the conduction band or below the valence band. Loosening the commonly assumed requirement on the electronic structure of quantum defects offers opportunities in quantum defects design and discovery, especially in smaller band gap hosts such as silicon. We discuss the challenges in terms of operating temperature for photoluminescence or radiative lifetime in this regime. We also highlight how these alternative type of defects bring their own needs in terms of theoretical developments and fundamental understanding. This perspective clarifies the electronic structure requirement for quantum defects and will facilitate the identification and design of new color centers for quantum applications especially driven by first principles computations.

연구 동기 및 목표

• 광학적으로 활성인 양자 결함이 밴드 갭 내부에서 멀리 떨어져 있어야 한다는 일반적인 가정을 도전하기 위해.
• 밴드 에지 근처의 미드갭 상태를 가진 결함—예를 들어 유도된 엑시톤 또는 오프갭 내부 전이—이 여전히 효율적인 광학적 초기화와 읽기 기능을 지원할 수 있음을 보여주기 위해.
• 전통적인 전자 구조 요구 조건을 완화함으로써 실리콘과 같은 더 작은 밴드 갭을 가진 주기체가 功能적인 양자 결함을 수용할 수 있는 잠재력을 부각하기 위해.
• 기존 실험적 사례(예: 실리콘의 T 중심, 다이아몬드의 SiV)를 식별하고 분석하여, 전통적인 기준을 어기지만 양자 정보 과학 분야에서 유망한 잠재력을 지닌 결함을 규명하기 위해.
• 비전통적인 결함 전자 구조를 포함하는 제1원리 계산 스크리닝을 주장함으로써 향후 결함 탐색을 이끌기 위해.

제안 방법

• 전자 구조를 계산하기 위해 HSE06 하이브리드 함수와 프rojector Augmented Wave (PAW) 방법을 사용한 제1원리 밀도함수이론(DFT)을 적용하였다.
• 다이아몬드 및 실리콘 주기체에서의 결함를 모델링하기 위해 Γ점만을 포함하는 512원자 슈퍼셀을 사용하였다.
• 운동량 행렬 원소 방법을 통해 코흐-샤머 파동함수에서 전이 이중극 모멘트를 계산하였다.
• 광학적 방출 이론인 위그너-바이스코프 이론을 활용하여 전이 주파수, 이중극 모멘트, 주기체의 굴절률을 고려해 복사 수명을 추정하였다.
• 밴드 에지 대비 상태의 위치와 광학 전이에 기여하는 정도를 기준으로 결함 상태를 분석하였다.
• 밴드 에지에 가까운 정도가 광발광 억제 및 복사 수명에 미치는 영향을 평가하여 핵심적인 상충관계를 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 밴드 에지 근처에 전자 수준을 가진 광학적으로 활성인 양자 결함도 여전히 양자 정보 응용 분야에서 효율적인 광학적 초기화와 읽기 기능을 지원할 수 있는가?
• RQ2 실리콘의 T 중심과 다이아몬드의 실리콘 이공공과 같은 실험적으로 성공한 결함의 전자 구조적 특성은 전통적인 갭 내 요구 조건을 어떻게 도전하는가?
• RQ3 유도된 엑시톤 상태(결함 상태가 밴드 유사 상태와 결합된 상태)는 양자 결함의 광학적 및 복사 특성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 작은 밴드 갭 반도체인 실리콘과 같은 재료에서 결함 탐색에 있어 갭 내 수준 요구 조건을 완화함으로써 어떤 함의가 있는가?
• RQ5 온도 의존적 영향—예를 들어 광발광 억제 및 복사 수명 제한—은 밴드 에지 근처의 미드갭 상태를 가진 결함의 성능에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 실리콘의 T 중심과 다이아몬드의 SiV 중심은 밴드 에지 근처 상태를 포함하는 광학 전이를 보이지만 여전히 양자 기술 분야에서 유망하다.
• 유도된 엑시톤 상태—해당 상태가 밴드로 확산되어 있는 경우—는 결함 수준이 갭 깊숙이 고립되어 있지 않더라도 효율적인 광학 전이를 가능하게 한다.
• 오프갭 내부 전이를 가진 결함(예: 도너 밴드 위 또는 수용체 밴드 아래의 국소화된 상태 간 전이)도 여전히 광학적 접근과 스핀 읽기 기능을 가능하게 한다.
• 일般적으로 밴드 에지 근처의 미드갭 결함는 온도에 민감한 비가역 경로가 증가함에 따라 광발광 억제가 더 심해지므로, 이는 광학적 기능성과의 상충관계를 보인다.
• 복사 수명이 낮아지는 것은 온도에 따라 광발광 억제가 더 심해지며, 특히 실리콘과 같은 더 작은 밴드 갭 주기체에서는 비가역 경로가 증가함에 따라 더욱 심해진다.
• 이러한 시스템의 이론적 모델링는 국소화된 결함 상태와 확산된 밴드 상태 간의 상호작용을 정확히 기술하기 위해 고급 접근법이 필요하며, 이는 다체 이론 분야의 새로운 발전을 촉구한다.