[논문 리뷰] Modeling refractory high-entropy alloys with efficient machine-learned interatomic potentials: defects and segregation

Jesper Byggmästar, K. Nordlund외 1명|arXiv (Cornell University)|2021. 06. 07.

High Entropy Alloys Studies참고 문헌 59인용 수 130

한 줄 요약

이 연구는 저차원 다체 기반 서술자 접근법을 사용하여 Mo–Nb–Ta–V–W 고융점 고엔트로피 합금에 대해 매우 정확하고 계산적으로 효율적인 기계학습 상호작용 포텐셜을 개발한다. 이 포텐셜은 대규모 분자 동역학 시뮬레이션을 가능하게 하여, 복잡한 압축된 간극 다량 체계인 비틀림 결함 루프에 비소비 바나듐이 분포하고, 텅스텐과 달리 간극 이물질의 재결합이 효율적으로 일어나며, 이는 고체 이완성과 결함 이동성 증가로 인해 발생함을 밝혀낸다. 이로 인해 큰 비틀림 결함 루프 형성이 억제되고 방사선 내성 향상이 이루어진다.

ABSTRACT

We develop a fast and accurate machine-learned interatomic potential for the Mo-Nb-Ta-V-W quinary system and use it to study segregation and defects in the body-centred cubic refractory high-entropy alloy MoNbTaVW. In the bulk alloy, we observe clear ordering of mainly Mo-Ta and V-W binaries at low temperatures. In damaged crystals, our simulations reveal clear segregation of vanadium, the smallest atom in the alloy, to compressed interstitial-rich regions like radiation-induced dislocation loops. Vanadium also dominates the population of single self-interstitial atoms. In contrast, due to its larger size and low surface energy, niobium segregates to spacious regions like the inner surfaces of voids. When annealing samples with supersaturated concentrations of defects, we find that in complete contrast to W, interstitial atoms in MoNbTaVW cluster to create only small ($\sim 1$ nm) experimentally invisible dislocation loops enriched by vanadium. By comparison to W, we explain this by the reduced but three-dimensional migration of interstitials, the immobility of dislocation loops, and the increased mobility of vacancies in the high-entropy alloy, which together promote defect recombination over clustering.

연구 동기 및 목표

• 복잡한 Mo–Nb–Ta–V–W 오일러 고융점 고엔트로피 합금 시스템에 대해 빠르고 정확한 기계학습 상호작용 포텐셜을 개발하기 위해.
• MoNbTaVW 결정체의 부피 및 손상된 상태에서의 원자 척도 결함 거동, 특히 분포 및 군집화를 조사하기 위해.
• 순수 텅스텐과의 비교를 통해 고엔트로피 합금에서의 방사선 내성 메커니즘을 이해하기 위해.
• 다성분 합금에서 고차원 서술자 공간의 과제를 해결하기 위해 저차원 이중 및 삼중체 서술자 기반 접근법을 사용하기 위해.
• DFT 데이터에서 유도된 표본화된 고속 포텐셜을 사용하여 복잡한 HEAs에서의 결함 역학의 대규모 원자 스케일 시뮬레이션을 가능하게 하기 위해.

제안 방법

• 반발력 쌍 포텐셜과 기계학습 기반 이중 및 삼중체 항을 조합한 하이브리드 서술자 기반으로 GAP를 학습시켰다.
• 5 Å의 캐리어를 사용하여 상호작용 거리(r_ij, r_ik)와 결합 각도(θ_ijk)를 기반으로 한 저차원 다체 서술자를 사용하여 과적합 및 학습 데이터 요구량을 감소시켰다.
• 재구성에 대해 제곱 지수 커널을 사용하고 1 Å의 길이 척도를 적용하였으며, 최적화된 계수 α와 표본화된 에너지 기여도를 사용하여 빠른 계산을 구현하였다.
• 다양한 DFT 데이터셋을 기반으로 학습하였으며, 이는 부피체bcc 결정체, 무작위 및 순서 정렬된 합금, 빈도, 자기 간극, 액체 상태 및 모든 조성에서의 표면을 포함하였다.
• 삼중체 항에 대해 80×80×80 그리드와 이중체 항에 대해 5000개의 점을 사용하여 표본화된 버전(tabGAP)의 포텐셜을 구현하여 고속의 생산용 시뮬레이션을 가능하게 하였다.
• 에너지의 루트 평균 제곱 오차(RMSE) 약 1 meV/atom 및 힘의 약 0.1 eV/Å로 정확도를 검증하였으며, 혼합 에너지 및 결함 성질에 대해 우수한 일치를 보였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 MoNbTaVW에서 방사선 손상 상태일 때 바나듐의 분포 행동은 순수 텅스텐과 어떻게 다를까?
• RQ2 니오브늄이 간극 표면에 선호적으로 분포하고 바나듐이 간극 다량 체계에 분포하는 이유는 무엇인가?
• RQ3 MoNbTaVW에서 간극 이물질은 왜 순수 W에서 관찰되는 것과는 달리 작은 약 1 nm 크기의 비틀림 결함 루프만 형성하는가?
• RQ4 향상된 빈도 이동성이 이 고엔트로피 합금에서 결함 재결합 및 방사선 내성에 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 제한된 DFT 데이터셋으로 학습된 기계학습 포텐셜이 오일러 고융점 HEAs에서의 복잡한 결함 역학을 정확하게 기술할 수 있는가?

주요 결과

• 이 시스템에서 가장 작은 원자인 바나듐은 압축된 간극 다량 체계, 예를 들어 방사선 유도 비틀림 결함 루프에 선호적으로 분포한다.
• 바나듐은 단일 자기 간극 원자 군집에서 지배적인 역할을 하며, 간극 위치에 강한 열역학적 선호도를 보임을 시사한다.
• 크기가 크고 표면 에너지가 낮은 니오브늄은 넓은 공간, 예를 들어 간극 내부 표면에 분포한다.
• 순수 텅스텐과 달리 MoNbTaVW에서 간극 이물질은 큰 비틀림 결함 루프를 형성하지 않으며, 대신 바나듐이 풍부한 작은 (~1 nm) 및 실험적으로 감지되지 않는 루프로 군집화된다.
• 결함 진화는 삼차원적으로는 제한된 간극 이동성, 비틀림 결함 루프의 비이동성 및 향상된 빈도 이동성로 인해 재결합이 우세하다.
• 고엔트로피 합금은 순수 W보다 뛰어난 방사선 내성을 보이며, 이는 결함 재결합 메커니즘이 큰 경화 유도 비틀림 결함 루프 형성을 억제하기 때문이다.