[논문 리뷰] MOFDiff: Coarse-grained Diffusion for Metal-Organic Framework Design

Xiang Fu, Tian Xie외 3명|arXiv (Cornell University)|2023. 10. 16.

Metal-Organic Frameworks: Synthesis and Applications인용 수 13

한 줄 요약

MOFDiff는 3D MOF 구조를 생성하기 위한 coarse-grained diffusion model과 모든-원자 구조를 복원하는 조립 알고리즘을 도입하여 탄소 포집용 새로운 MOF를 가능하게 한다.

ABSTRACT

Metal-organic frameworks (MOFs) are of immense interest in applications such as gas storage and carbon capture due to their exceptional porosity and tunable chemistry. Their modular nature has enabled the use of template-based methods to generate hypothetical MOFs by combining molecular building blocks in accordance with known network topologies. However, the ability of these methods to identify top-performing MOFs is often hindered by the limited diversity of the resulting chemical space. In this work, we propose MOFDiff: a coarse-grained (CG) diffusion model that generates CG MOF structures through a denoising diffusion process over the coordinates and identities of the building blocks. The all-atom MOF structure is then determined through a novel assembly algorithm. Equivariant graph neural networks are used for the diffusion model to respect the permutational and roto-translational symmetries. We comprehensively evaluate our model's capability to generate valid and novel MOF structures and its effectiveness in designing outstanding MOF materials for carbon capture applications with molecular simulations.

연구 동기 및 목표

• 템플릿 기반 MOF 설계의 한계를 넘어 미리 정의된 토폴로지와 빌딩 블록을 넘어 생성 가능하도록 한다.
• 빌딩 블록을 사용하고 다양성을 포착하기 위한 대조적 임베딩을 통해 MOF의 거칠게 표현을 개발한다.
• 거칠게 표현된 MOF 표현에 대한 확산 과정과 모든-원자 구조를 복원하는 조립 알고리즘을 형식화한다.
• 생성된 MOF의 타당성, 참신성, 다양성을 평가하고 분자 시뮬레이션을 통한 탄소 포집 성능을 평가한다.

제안 방법

• 빌딩 블록의 정체성과 좌표 및 격자 매개변수를 포함한 거칠게 표현된 MOF 표현을 도출한다.
• 빌딩 블록을 압축 잠재 공간에 임베드하기 위해 contrastive GemNet-OC 인코더를 사용한다.
• CG MOF 구조에 조건부 확산을 수행하기 위해 주기적 GemNet-OC 노이즈 제거기를 사용한다.
• 학습된 임베딩 공간에서 최근접 이웃 검색으로 빌딩 블록의 정체성을 디코드한다.
• 연결점 가우시안의 중첩 overlapped를 최대화하도록 빌딩 블록을 정렬하는 조립 알고리즘을 적용하고, 그 후 힘장(UFF)으로 모든-원자 MOF를 얻기 위한 포스 필드 이완을 수행한다.
• 선택적으로 잠재 코드에서 속성을 예측하기 위해 MLP를 사용하여 속성-주도 역 설계를 가능하게 한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 MOFDiff가 미리 정의된 템플릿을 넘어 유효하고 새로운 MOF 구조를 생성할 수 있는가?
• RQ2 확산으로 생성된 CG MOF 구조가 유효한 모든-원자 MOF로 조립될 수 있으며 물리적으로 타당한 구조로 이완될 수 있는가?
• RQ3 MOFDiff로 설계된 MOF가 BW-DB 기준선보다 분자 시뮬레이션에서 CO2 흡착 특성을 향상시키는가?
• RQ4 잠재 공간 최적화가 CO2 작동 용량과 같은 목표 특성을 개선할 수 있는가?

주요 결과

• 10,000개의 무작위 잠재 샘플 중 연결점 일치가 5,865건, 유효한 것은 3,012건, 그리고 2,998건은 유효하고 새롭고 고유했다.
• 생성된 MOF는 BW-DB와 유사한 구조적 특성 분포를 포괄하여 다양한 구조 공간 커버리지를 나타낸다.
• MOFDiff로 최적화된 MOF는 BW-DB 기준선에 비해 GCMC 시뮬레이션에서 CO2 작동 용량이 더 높고 CO2 선택도와 흡착이 더 크다.
• MOFDiff를 사용하면 >2 mol/kg CO2 작동 용량을 가진 MOF를 찾기 위한 필요한 GCMC 시뮬레이션 수가 58.1에서 14.6으로 감소하여 상당한 효율 향상을 보인다.
• MOFDiff가 발견한 상위 MOFs는 탄소 포집에 대해 문헌상의 MOFs와 경쟁력 있는 후보를 포함한다(예: BW-DB에서 알려진 최고 성능과 일치).