[논문 리뷰] Molecular dynamics simulations of thermal conductivity and spectral phonon relaxation time in suspended and supported graphene

Bo Qiu, Xiulin Ruan|arXiv (Cornell University)|2011. 11. 20.

Thermal properties of materials참고 문헌 31인용 수 108

한 줄 요약

이 연구는 스펙트럼 에너지 밀도 분석을 활용한 분자역학 시뮬레이션을 통해 휴悬된 상태와 지지된 상태의 단일층 그래핀에서의 열전도도와 격자파 수명을 조사한다. 결과적으로, 이질적 진동 모드(za)가 휴悬된 그래핀에서 열전도도의 25–30% 기여하는 것으로 밝혀졌으며, 이는 이전의 가정과 반대된다. 지지 기초에 의해 ZA 기여는 약 15%로 감소하여 지상 진동 모드가 지지된 시스템에서 주도적 역할을 한다.

ABSTRACT

We perform molecular dynamics (MD) simulations with phonon spectral analysis aiming at understanding the two dimensional (2D) thermal transport in suspended and supported graphene. Within the framework of equilibrium MD simulations, we perform spectral energy density (SED) analysis to obtain the lifetime of individual phonon modes. The per-mode contribution to thermal conductivity is then calculated to obtain the lattice thermal conductivity in the temperature range 300-650 K. In contrast to prior studies, our results suggest that the contribution from out-of-plane acoustic (or ZA) branch to thermal conductivity is around 25-30% in suspended single-layer graphene (SLG) at room temperature. The thermal conductivity is found to reduce when SLG is put on amorphous SiO2 substrate. Such reduction is attributed to the strengthened scattering in all phonon modes in the presence of the substrate. Among them, ZA modes are mostly affected with their contribution to thermal conductivity reduced to around 15%. As a result, thermal transport is dominated by in-plane acoustic phonon modes in supported SLG.

연구 동기 및 목표

• 휴悬된 그래핀에서 수직 방향 진동 모드(ZA)의 열전도도 기여 비율에 대한 오랫동안 지속된 논의를 해결하기 위해.
• 지지 기초 상호작용이 격자파 평균 자유경로와 열전도도에 미치는 영향을 정량화하기 위해.
• 휴悬 및 지지된 단일층 그래핀에서 격자파 산산모드 메커니즘을 모드 해상도로 이해하기 위해.
• 격자파 분포 및 수명에 대한 양자 보정을 적용하여 시뮬레이션 결과를 실험 데이터와 검증하기 위해.

제안 방법

• 면내로는 주기적 경계 조건을 적용한 평형 분자역학(MD) 시뮬레이션을 수행하였으며, 축외로는 자유 운동을 허용하였다.
• C–C 상호작용에 대해 최적화된 Tersoff(OPT) 및 REBO 전위를 사용하였으며, SiO2에는 Tersoff 전위를, C–Si/C–O 반데르발스 상호작용에는 Lennard-Jones 전위를 적용하였다.
• 속도 자기상관함수에서 유도된 개별 격자파 모드 수명과 평균 자유경로를 추출하기 위해 스펙트럼 에너지 밀도(SED) 분석을 적용하였다.
• 각 모드의 기울기 속도와 수명에 가중치를 적용하여 총 격자열전도도를 합산하였다.
• 고전적 MD 결과에 대해 양자 보정을 적용하기 위해 고전적 및 양자 시스템 간의 격자파 점유 분포를 일치시켰다.
• 에너지 등가 원리에 기반한 온도 스케일링을 통해 격자파 수명 및 열전도도 추정치를 보정하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 휴悬된 단일층 그래핀에서 수직 방향 진동 모드(ZA)가 열전도도에 기여하는 비율은 얼마인가?
• RQ2 아모르프스 SiO2 기초의 존재가 그래핀의 격자파 수명과 열전도도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 왜 지지된 그래핀에서 열전도도가 휴悬된 그래핀보다 감소하는가? 어떤 격자파 모드가 가장 크게 영향을 받는가?
• RQ4 실온 조건에서 고전적 MD 시뮬레이션의 격자파 성질 예측 정확도를 향상시키기 위해 양자 보정을 얼마나 효과적으로 적용할 수 있는가?
• RQ5 3차 및 고차 비선형 상호작용이 휴悬된 그래핀에서 ZA 격자파 결합 및 산산모드에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 300–650 K 범위에서 휴悬된 단일층 그래핀에서 ZA 격자파는 총 격자열전도도의 약 25–30% 기여한다.
• 아모르프스 SiO2 기초의 존재로 인해 ZA 격자파의 열전도도 기여가 약 15%로 감소하여 그 역할이 크게 억제된다.
• 지지된 그래핀에서 열전도도는 ZA 모드의 산산모드 증가로 인해 주로 면내 진동 모드(TA 및 LA)에 의해 지배된다.
• 모든 격자파 모드가 기초에 의해 평균 자유경로와 수명이 감소하지만, 대칭성 붕괴와 계면 결합으로 인해 ZA 모드가 가장 크게 영향을 받는다.
• SED 분석과 양자 보정을 적용한 MD 시뮬레이션은 실험적 격자파 수명 및 열전도도 값과 양호한 일치를 보였다.
• OPT 및 REBO 전위를 사용한 결과, 정성적인 추세는 일致하지만, REBO는 OPT 대비 절대적 열전도도 값을 약 50% 낮게 예측한다.