[논문 리뷰] Multi-spin-assisted optical pumping of bulk 13C nuclear spin polarization in diamond

Daniela Pagliero, Rama K. Kamineni외 12명|UCL Discovery (University College London)|2017. 11. 20.

Diamond and Carbon-based Materials Research인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 실온에서 다이아몬드에서 최대 약 ~3%의 부피 13C 핵스핀 극화를 달성하는 다중스핀 보조 광학 펌프를 제시한다. 현장 변화 NMR를 사용하여 저자들은 NV⁻ 중심과 인접한 P1 질소-빈약 결함을 포함하는 교차-비틀림 메커니즘을 규명하였으며, 이는 최적 조건에서 결정의 정렬과 무관하게 효율적인 극화 이행을 가능하게 한다.

ABSTRACT

One of the most remarkable properties of the nitrogen-vacancy (NV) center in diamond is that optical illumination initializes its electronic spin almost completely, a feature that can be exploited to polarize other spin species in their proximity. Here we use field-cycled nuclear magnetic resonance (NMR) to investigate the mechanisms of spin polarization transfer from NVs to 13C spins in diamond at room temperature. We focus on the dynamics near 51 mT, where a fortuitous combination of energy matching conditions between electron and nuclear spin levels gives rise to alternative polarization transfer channels. By monitoring the 13C spin polarization as a function of the applied magnetic field, we show 13C spin pumping takes place via a multi-spin cross relaxation process involving the NV- spin and the electronic and nuclear spins of neighboring P1 centers. Further, we find that this mechanism is insensitive to the crystal orientation relative to the magnetic field, although the absolute level of 13C polarization - reaching up to ~3% under optimal conditions - can vary substantially depending on the interplay between optical pumping efficiency, photo-generated carriers, and laser-induced heating.

연구 동기 및 목표

• 광학 자극 하에서 다이아몬드 내 질소-빈약(NV) 중심에서 13C 스핀으로의 핵스핀 극화 이행 메커니즘을 조사하는 것.
• 근접한 P1 중심이 다중스핀 교차-비틀림 과정을 매개하여 극화 이행 효율을 향상시키는 역할을 하는지 규명하는 것.
• 자기장 방향과 실험적 변수가 13C 스핀 극화 효율에 미치는 영향을 규명하는 것.
• 실온에서 광학 펌프를 사용하여 대량 다이아몬드에서 높은 핵스핀 극화를 달성할 수 있는지 탐색하는 것.

제안 방법

• 실온에서 다이아몬드의 스핀 동역학과 극화 이행을 탐구하기 위해 현장 변화 핵자기공명(NMR)이 사용되었다.
• 광학 펌프를 적용하여 NV⁻ 전자 스핀 상태를 초기화함으로써 근접한 13C 핵으로의 스핀 극화 이행을 가능하게 하였다.
• NV⁻와 P1 중심 사이의 에너지 준위가 일치하는 ~51 mT의 자기장 조건으로 시스템을 조정하여 공진 교차-비틀림을 유도하였다.
• 자기장 강도와 결정 축에 대한 방향에 따라 극화 이행 효율을 측정하였다.
• 광생성 실수체와 레이저 유도 가열이 극화 수준에 미치는 영향을 실험적으로 평가하였다.
• 관측된 극화 동역학을 해석하기 위해 스핀 준위 구조와 비틀림 경로의 이론적 분석을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 광학 펌프 하에서 다이아몬드 내 13C 핵스핀 극화를 이끄는 주요 스핀 비틀림 경로는 무엇인가?
• RQ2 P1 중심의 존재가 NV⁻에서 13C 스핀으로의 극화 이행 효율에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 왜 극화 이행이 자기장에 대한 결정의 정렬에 민감하지 않은가?
• RQ4 실온에서 광학 펌프를 사용할 때 대량 다이아몬드 내에서 달성 가능한 최대 13C 핵스핀 극화는 얼마인가?
• RQ5 광생성 실수체와 레이저 가열은 극화 수율에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 실온에서 광학 펌프를 통해 NV⁻ 중심을 이용하여 다이아몬드에서 최대 약 ~3%의 부피 13C 핵스핀 극화를 달성하였다.
• 극화 이행은 NV⁻, P1 중심, 13C 핵을 포함하는 다중스핀 교차-비틀림 과정을 통해 일어나며, ~51 mT에서 최적의 효율을 보였다.
• 51 mT 공진 조건에서 스핀 준위 구조의 대칭성으로 인해 극화 메커니즘이 결정의 정렬에 민감하지 않다.
• 극화 수율은 광학 펌프 효율, 광생성 실수체 밀도, 레이저 유도 가열 간의 균형에 의해 크게 영향을 받는다.
• 현장 변화 NMR는 51 mT 조건에서 에너지 준위 일치로 인해 여러 극화 이행 채널이 존재함을 확인하였다.
• P1 중심은 효율적인 핵스핀 극화를 가능하게 하는 다중스핀 비틀림 경로에서 핵심적인 매개체 역할을 한다.