[논문 리뷰] Multi-wavelength UV Upconversion in Lanthanides assisted by Photonic Crystals

Damien Rinnert, Drouard, Emmanuel외 7명|arXiv (Cornell University)|2026. 01. 23.

Luminescence Properties of Advanced Materials인용 수 0

한 줄 요약

본 논문은 느린 광 Bloch 모드와 향상된 ESA를 통해 다중 파장(NIR 및 가시광) 자극을 UV 방출에 연결하는 광자 결정 슬래브를 이용하여 Yb3+-Tm3+ 공동 도핑된 Y2O3 박막에서 UV 업컨버전에 28-fold 향상을 입증한다.

ABSTRACT

Upconversion luminescence consists of the absorption of low-energies photons followed by the emission of a higher energy photon. The process has mainly been studied in lanthanides to upconvert monochromatic near-infrared excitation to near-infrared or visible light, and has been exploited only to a limited extent to upconvert broad excitations to ultra-violet. In addition, upconverting near-infrared and visible light to ultra-violet is crucial for applications such as solar-to-fuel conversion or environmental remediation. However, upconversion luminescence is limited by the low absorption cross-sections of lanthanides. In this work, we engineered Bloch modes in a photonic crystal to assist a multi-wavelength upconversion mechanism and demonstrated a 28-fold enhancement of ultra-violet upconversion luminescence of Yb3+-Tm3+ doped thin films. Materials were selected and optimized to design nanostructures without parasitic absorption losses. The geometric parameters of the photonic crystals were scanned to match a slow-light resonance with an excited-state transition of Tm3+ and thus enhance incident visible light absorption. Ultra-violet light extraction was also enhanced by photonic crystal Bloch modes. Each of these two contributions were quantified and the measured photonic band structures were well reproduced by electromagnetic simulations.

연구 동기 및 목표

• 레이니에이드 원소 도핑된 박막에서 NIR 및 가시 자극으로부터 UV 업컨버전을 다중 파장으로 연구한다.
• 흡수 및 추출을 parasitic 손실 없이 향상시키기 위해 광자 결정 Bloch 모드를 설계한다.
• 가시 흡수 및 UV 추출의 기여를 전체 UV UCL 향상으로 분리하여 정량화한다.
• 특정 란탄족 전이와 맞추기 위해 Bloch 모드의 tunability를 시현한다.
• 전자기 시뮬레이션과 밴드 구조 측정으로 실험 결과를 검증한다.

제안 방법

• 펄스 레이저 증착법으로 fused silica 기판 위에 Y2O3:Yb3+,Tm3+ 박막을 제조한다.
• 240–280 nm 범위의 p를 형성하는 정사각 격자 광자 결정으로 144 nm SiNx 최상층을 증착한다.
• RCWA를 이용해 Γ-점 느린 광 공진을 Tm3+의 3F4→1D2 ESA에 연결하도록 PhC 매개변수를 설계한다.
• 격자 매개변수 약 259–267 nm 범위의 22개의 PhC 영역을 패턴화하고 995 nm NIR 및 447 nm 가시 자극 하에서 UV UCL을 측정한다.
• 밴드 구조와 반사율을 특성화하여 TE0/TM0 느린 광 공진과 Tm3+ 흡수 스펙트럼의 중첩을 확인한다.
• 무패턴 참조와 비교하여 향상 계수(EF)를 정량화하고 가시 흡수 및 UV 추출의 기여도를 추출한다.

Figure 1: Multi-wavelength UV UCL mechanism in Yb 3+ -Tm 3+ . It involves 1 NIR photon absorption by Yb 3+ ( 7 F 7/2 $\rightarrow$ 7 F 5/2 ), whose energy is transferred to Tm 3+ ( 3 F 4 ), followed by 1 visible excited state absorption in Tm 3+ ( 3 F 4 $\rightarrow$ 1 D 2 ). UV emission is obtained

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다중 파장 자극(NIR + 가시광)이 Yb3+/Tm3+ 공동 도핑 시스템에서 UV 업컨버전을 향상시킬 수 있는가?
• RQ2 자극 및 방출 파장에서의 광자 결정 Bloch 모드가 parasitic 손실 없이 UCL을 강화하는가?
• RQ3 전체 UV 업컨버전 향상에서 가시 흡수와 UV 추출의 상대적 기여는 무엇인가?
• RQ4 격자 매개변수 튜닝이 느린 광 공진과 Tm3+ 3F4→1D2 전이와의 중첩에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 관찰된 향상이 UV 방출에 대해 다중 광자 파워 법칙(nNIR = nvis = 1)에 부합하는가?

주요 결과

• NIR+가시 자극 하에서 참조 대비 최대 28.1 ± 3.0배 더 높은 UV 방출을 달성했다.
• 가시 느린 광 공진이 ESA 과정을 10.4 ± 2.2배로 향상시켜 UV 업컨버전을 촉진했다.
• Bloch 모드에 의한 UV 방출 추출이 2.71 ± 0.5배로 증가했다.
• UV 업컨버전은 nNIR = nvis = 1인 다중 파장 파워 법칙을 따르는 것으로 측정되었다.
• 밴드 구조 측정은 RCWA 시뮬레이션과 일치하며 Γ-점에서 설계된 느린 광 Bloch 모드를 확인시켜 준다.
• PhC 설계는 parasitic 흡수를 최소화하면서 UV UCL 향상을 크게 가능하게 한다.

Figure 2: Presentation of the PhC structure. (a) 3D scheme of the PhC design and operational principle: NIR and visible light absorption close to normal incidence and UV emission in a controlled direction. (b) SEM top view image of a fabricated PhC with the following parameters: period p = 267.3 $\p