[논문 리뷰] Multipath optical recombination of intervalley dark excitons and trions in monolayer WSe$_2$

Erfu Liu, Jeremiah van Baren외 6명|arXiv (Cornell University)|2020. 05. 11.

2D Materials and Applications인용 수 12

한 줄 요약

이 연구는 단층 WSe₂에서 간섭계적 어두운 엑시톤과 트리온의 다중 경로 광학 재결합을 규명하며, 재결합이 결함 산산이거나 캐리어-포논 방출을 통해 일어나며, 트리온의 내부 및 간섭계 전이를 통해 별개의 붕괴 경로를 제공한다. 자외선 조건에서 이러한 일치 경로들이 분리되며, 포논 복제체는 고리형 및 모서리 포논과의 결합을 확인한다. 이는 밸리트로닉 재료에서의 복잡한 엑시톤 역학을 드러낸다.

ABSTRACT

Excitons and trions (or exciton-polarons) in transition metal dichalcogenides (TMDs) are known to decay predominantly through intravalley transitions. Electron-hole recombination across different valleys can also play a significant role in the excitonic dynamics, but intervalley transitions are rarely observed in monolayer TMDs, because they violate the conservation of momentum. Here we reveal the intervalley recombination of dark excitons and trions through more than one path in monolayer WSe$_2$. We observe the intervalley dark excitons, which can recombine by the assistance of defect scattering or chiral-phonon emission. We also reveal that a trion can decay in two distinct paths - through intravalley or intervalley electron-hole recombination - into two different final valley states. Although these two paths are energy degenerate, we can distinguish them by lifting the valley degeneracy under a magnetic field. In addition, the intra- and inter-valley trion transitions are coupled to zone-center and zone-corner chiral phonons, respectively, to produce distinct phonon replicas. The observed multipath optical decays of dark excitons and trions provide much insight into the internal quantum structure of trions and the complex excitonic interactions with defects and chiral phonons in monolayer valley semiconductors.

연구 동기 및 목표

• 단층 WSe₂에서 어두운 엑시톤과 트리온의 간섭계 재결합 경로를 조사한다.
• 결함과 캐리어-포논이 운동량 금지 간섭계 전이를 가능하게 하는 역할을 이해한다.
• 자외선을 이용해 트리온의 일치하는 붕괴 경로를 분리한다.
• 내부 및 간섭계 재결합 과정과 관련된 별개의 포논 복제체를 식별한다.
• 트리온의 내부 양자 구조와 격자 및 결함 자유도와의 결합을 밝힌다.

제안 방법

• 단층 WSe₂에서 재결합 경로를 매핑하기 위해 각도 의존 광발광 스펙트로스코피를 사용한다.
• 밸리 일치성을 해소하고 내부 및 간섭계 재결합 경로를 구분하기 위해 외부 자외선장을 적용한다.
• 스펙트럼에서 포논 복제체를 식별하여 전이가 고리형(예: LA) 및 모서리형(예: CH) 캐리어-포논과 연결됨을 확인한다.
• 운동량 보존 법칙을 위반하는 간섭계 재결합을 매개하기 위해 결함 산산이를 메커니즘으로 사용한다.
• 내부 및 간섭계 트리온 전이 간의 에너지 일치성과 자외선장에서의 분리 정도를 분석한다.
• 실험 관측 결과를 해석하기 위해 엑시톤 상태와 캐리어-포논과의 결합을 이론적으로 모델링한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 단층 WSe₂에서 어두운 엑시톤의 간섭계 재결합 주요 경로는 무엇이며, 이를 매개하는 요소는 무엇인가?
• RQ2 결함과 캐리어-포논은 WSe₂에서 운동량 금지 간섭계 전이를 어떻게 촉진하는가?
• RQ3 내부 및 간섭계 트리온 재결합 간의 일치성이 분리될 수 있으며, 이는 트리온의 구조에 대해 무엇을 드러내는가?
• RQ4 고리형 및 모서리형 캐리어-포논은 발광 스펙트럼에서 별개의 포논 복제체를 생성하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 내부 및 간섭계 붕괴 채널 간에 트리온의 다양한 포논 모드와의 결합 강도는 어떻게 다를까?

주요 결과

• 단층 WSe₂에서 어두운 엑시톤의 간섭계 재결합은 두 가지 별개의 메커니즘을 통해 일어난다: 결함 산산이와 캐리어-포논 방출.
• 트리온은 두 개의 일치하지만 구별 가능한 경로를 통해 붕괴되며, 내부 및 간섭계 재결합 경로로 나뉜다. 자외선 조건에서 이 경로들이 분리된다.
• 자외선장이 밸리 일치성을 해소하여 내부 및 간섭계 트리온 전이 간의 실험적 차이를 가능하게 한다.
• 내부 트리온 전이는 고리형(LA) 캐리어-포논과 결합되어 발광 스펙트럼에 별개의 포논 복제체를 생성한다.
• 간섭계 트리온 재결합은 모서리형(CH) 캐리어-포논과 결합되어 별도의 포논 복제체 집합을 생성한다.
• 관측된 다중 경로 재결합은 트리온의 내부 양자 구조와 2차원 밸리 반도체에서의 결함 및 캐리어-포논과의 복잡한 상호작용을 직접적으로 밝힌다.