[논문 리뷰] Multiple ferromagnetic transitions and structural distortion in the van-der-Waals ferromagnet VI$_3$ at ambient and finite pressures

Elena Gati, Yuji Inagaki외 5명|Iowa State University Digital Repository (Iowa State University)|2019. 07. 19.

Organic and Molecular Conductors Research인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 대기압에서 반데르발스 페로자성체인 VI₃가 두 가지 별개의 페로자성 전이 T_FM1 ≈ 50 K 및 T_FM2 ≈ 36 K를 보이며, T_s ≈ 78 K에서 구조 전이를 겪는 것으로 밝혀졌다. 압력 조건에서는 T_FM2가 강하게 이동하여 약 0.6 GPa에서 T_FM1와 융합되며, 더 높은 압력에서는 구조 전이가 억제된다. 이는 강한 자성-탄성 결합과 T_FM2 이하에서 두 개의 자성으로 정렬된 바나듐 자리가 관여하는 복잡한 자성 정렬을 시사한다.

ABSTRACT

We present a combined study of zero-field $^{51}$V and $^{127}$I NMR at ambient pressure and specific heat and magnetization measurements under pressure up to 2.08 GPa on bulk single crystals of the van-der-Waals ferromagnet VI$_3$. At ambient pressure, our results consistently demonstrate that VI$_3$ undergoes a structural transition at $T_s \approx $78 K, followed by two subsequent ferromagnetic transitions at $T_{FM1} \approx $50 K and $T_{FM2} \approx $36 K upon cooling. At lowest temperature ($T < T_{FM2}$), two magnetically-ordered V sites exist, whereas only one magnetically-ordered V site is observed for $T_{FM1} < T\,< T_{FM2}$. Whereas $T_{FM1}$ is almost unaffected by external pressure, $T_{FM2}$ is highly responsive to pressure and merges with the $T_{FM1}$ line at $p \approx 0.6 $GPa. At even higher pressures ($p \approx $1.25\,GPa), the $T_{FM2}$ line merges with the structural transition at $T_s$ which becomes moderately suppressed with $p$ for $p < 1.25$ GPa. Taken together, our data point towards a complex magnetic structure and an interesting interplay of magnetic and structural degrees of freedom in VI$_3$.

연구 동기 및 목표

• 반데르발스 페로자성체인 VI₃에서 자성과 구조적 자유도 간의 상호작용을 이해하기 위해.
• 지역적 및 열역학적 탐측을 통합하여 VI₃에서 자성 및 구조 전이에 대한 모순된 보고를 해결하기 위해.
• VI₃에서 압력에 따른 자성 전이의 의존성과 그 구조적 변화와의 연관성을 조사하기 위해.
• 다른 온도 영역에서의 자성 정렬, 특히 자리별 자성의 성격을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 지역 자성 환경과 전이를 탐측하기 위해 대기압에서의 영자장 ⁵¹V 및 ¹²⁷I NMR 측정.
• 최대 2.08 GPa까지의 수압 압력 조건에서 잠열 및 자화도 측정을 통해 상 전이를 추적하기 위해.
• 다양한 자성으로 정렬된 바나듐 자리와 그 점유 비율을 식별하기 위해 NMR 스펙트럼 분석.
• 압력 하에서의 전이선(T_FM1, T_FM2, T_s)을 외삽하여 상도를 그려내기 위해.
• 5 K, 30 K 및 41.5 K에서의 외부 자기장 의존 자화도 측정을 통해 페로자성 성격과 히스테리시스를 확인하기 위해.
• T_FM1과 T_FM2의 압력 반응을 비교하여 자성 안정화의 주요 메커니즘을 추론하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 VI₃는 대기압에서 두 개 이상의 페로자성 전이를 보이며, 각 상에서 자성 정렬의 성격은 어떠한가?
• RQ2 T_FM1과 T_FM2는 수압 압력에 어떻게 반응하며, 이들의 다른 압력 민감도는 무엇을 의미하는가?
• RQ3 압력 하에서 T_s에서의 구조 전이와 자성 전이 간의 관계는 어떠한가?
• RQ4 T_FM2는 왜 T_FM1보다 더 압력에 민감한가? 이는 기본 자성 상호작용에 대해 어떤 함의를 갖는가?
• RQ5 VI₃에서 자성-탄성 결합의 증거는 있는가? 만약 있다면 이는 상도에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• 대기압에서 VI₃는 T_s ≈ 78 K에서 구조 전이를 겪고, 그 이후 T_FM1 ≈ 50 K와 T_FM2 ≈ 36 K에서 두 개의 페로자성 전이를 경험한다.
• T_FM2 이하에서는 점유 비율이 약 2:1인 두 개의 별개 자성으로 정렬된 바나듐 자리가 존재하며, T_FM2 이상이지만 T_FM1 이하에서는 오직 한 개의 정렬된 V 자리만 존재한다.
• T_FM1는 거의 압력에 민감하지 않으며, dT_FM1/dp ≈ +1.1 ± 0.3 K/GPa 이다. 반면 T_FM2는 dT_FM2/dp ≈ +11.0 ± 1.0 K/GPa로 훨씬 더 강한 압력 의존성을 보인다.
• p ≈ 0.6 GPa에서 T_FM2와 T_FM1 전이선이 하나의 페로자성 전이선으로 융합된다.
• p ≈ 1.25 GPa에서 T_FM2 전이선이 구조 전이선과 융합되며, 이는 압력 증가에 따라 약간 억제된다.
• 압력 하에서 여러 전이선이 융합됨으로써 p > 1.25 GPa에서 동시에 자성-구조 전이가 발생함을 시사하며, 이는 VI₃에서 강한 자성-탄성 결합을 강력히 뒷받침한다.