[논문 리뷰] Native point defects and their implications for the Dirac point gap at MnBi$_2$Te$_4$(0001)

M. Garnica, M. M. Otrokov외 14명|arXiv (Cornell University)|2021. 09. 03.

Topological Materials and Phenomena인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 MnBi₂Te₄(0001)에서의 원자적 점 결함—특히 MnBi 치환과 BiTe 반점 결함—이 널리 논의되어 온 디랙 점 갭의 변동성의 주요 원인임을 규명한다. STM/S, 마이크로 레이저 ARPES, 그리고 DFT 계산을 통해 저자들은 반대 방향 자화 결합을 유도하는 MnBi 결함이 표면 상태가 Bi 계층 근처에 국소화되어 있기에 디랙 갭을 강하게 감소시킴을 보여주며, 오랫동안 지속된 실험적 모순을 해결한다.

ABSTRACT

The Dirac point gap at the surface of the antiferromagnetic topological insulator MnBi$_2$Te$_4$ is a highly debated issue. While the early photoemission measurements reported on large gaps in agreement with theoretical predictions, other experiments found vanishingly small splitting of the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac cone. Here, we study the crystalline and electronic structure of MnBi$_2$Te$_4$(0001) using scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/S), micro($μ$)-laser angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES), and density functional theory (DFT) calculations. Our topographic STM images clearly reveal features corresponding to point defects in the surface Te and subsurface Bi layers that we identify with the aid of STM simulations as Bi$_ ext{Te}$ antisites (Bi atoms at the Te sites) and Mn$_ ext{Bi}$ substitutions (Mn atoms at the Bi sites), respectively. X-ray diffraction (XRD) experiments further evidence the presence of cation (Mn-Bi) intermixing. Altogether, this affects the distribution of the Mn atoms, which, inevitably, leads to a deviation of the MnBi$_2$Te$_4$ magnetic structure from that predicted for the ideal crystal structure. Our transport measurements suggest that the degree of this deviation varies from sample to sample. Consistently, the ARPES/STS experiments reveal that the Dirac point gap of the topological surface state is different for different samples/sample cleavages. Our DFT surface electronic structure calculations show that, due to the predominant localization of the topological surface state near the Bi layers, Mn$_ ext{Bi}$ defects can cause a strong reduction of the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac point gap, given the recently proved antiparallel alignment of the Mn$_ ext{Bi}$ moments with respect to those of the Mn layer. Our results provide a key to puzzle out the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac point gap mystery.

연구 동기 및 목표

• MnBi₂Te₄(0001)에서의 디랙 점 갭 크기에 대한 오랫동안 지속된 실험적 논란을 해결하기 위해, 측정치에 따라 큰 갭에서 거의 0에 이르는 갭으로 변동하는 현상의 원인을 규명한다.
• 톱올로지컬 표면 상태의 전자적 및 자성 구조에 영향을 줄 수 있는 MnBi₂Te₄(0001) 내의 천연 점 결함을 규명하고 특성화한다.
• 결함에 의해 유도된 자성 및 구조적 비정상성이 Mn 계층의 순서 변화를 통해 디랙 갭에 어떻게 영향을 주는지 조사한다.
• 첫 번째 원리 계산을 통해 결함에 기인한 전자 구조 변화와 실험적 관측된 갭 변동성을 연관시킨다.

제안 방법

• 절단된 MnBi₂Te₄(0001) 표면에서 표면 및 부표면 점 결함을 이미징하기 위해 1.2 K 및 4.7 K에서 현장 내 스캐닝 터널링 현미경 및 분광법(STM/S)을 수행하였다.
• 모멘텀 해상도 전자 구조 및 디랙 원뿔 분산을 탐사하기 위해 10 K에서 6.3 eV의 광자 에너지를 사용한 마이크로 레이저 각도 분辨 광전자 방출 분석(µ-laser ARPES)을 수행하였다.
• 환원성 다결정성 시료에 대해 X선 회절(XRD)을 실시하여 양이온(Mn-Bi)의 혼합과 이상적인 스토이키오메트리에서의 구조적 이탈을 확인하였다.
• DFT 계산을 수행하기 위해 프로젝터 증강파( PAW) 방법을 사용하였으며, GGA+U (Ueff = 5.34 eV) 및 DFT-D3 보정을 통해 반데르발스 상호작용을 고려하였다.
• 표면 계층 내 결함 구조를 중심으로, 두 개의 치환층과 진공을 포함한 (5×3√3) 초세포에서 Tersoff-Hamann 근사를 사용해 STM 이미지를 시뮬레이션하였다.
• 이상적인 MnBi₂Te₄의 표면 전자 구조 및 제2 또는 제6 원자층에 MnBi 치환이 하나 존재하는 시스템의 전자 구조를 계산하였으며, 반자성 순서를 가정하고 MnBi 자화 모멘트가 반대 방향으로 결합되어 있음을 전제로 하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 MnBi₂Te₄(0001) 표면에 존재하는 천연 점 결함는 무엇이며, 그것이 관측된 디랙 점 갭에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 MnBi 및 BiTe 결함는 MnBi₂Te₄에서 국소 자성 구조와 전자 밴드 분산에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ3 다양한 실험에서 MnBi₂Te₄(0001)에서의 디랙 점 갭이 크게 다름에도 불구하고, 이 변동성은 결함에 기인한 효과로 설명될 수 있는가?
• RQ4 왜 표면 상태가 Bi 계층 근처에 국소화되어 있기에, MnBi 결함에 민감하게 반응하는가?
• RQ5 결함을 도입했을 때 DFT 계산이 실험적으로 관측된 갭 변동성을 재현할 수 있는가?

주요 결과

• STM 이미지에서 표면 및 부표면 계층에서 BiTe 반점(Te 자리에 있는 Bi 원자)과 MnBi 치환(비 자리에 있는 Mn 원자)에 해당하는 뚜렷한 특징을 확인하였다.
• XRD 측정 결과, 양이온(Mn-Bi) 혼합이 확인되어 이상적인 MnBi₂Te₄ 결정 구조에서의 구조적 이탈이 있음을 입증하였다.
• 운반성 측정 결과, 표본 간 자성 구조의 이탈 정도가 다르며, 이는 ARPES 및 STS에서 관측된 갭 변동성과 상관관계가 있음을 보여주었다.
• µ-laser ARPES 및 STS 데이터는 다양한 표본과 분할면에서 디랙 점 갭이 크게 변동함을 보여주었으며, 이는 결함에 기인한 갭 감소와 일치하였다.
• DFT 계산 결과, MnBi 결함가 반대 방향 자화 결합과 표면 상태가 Bi 계층 근처에 국소화되어 있기에 디랙 갭이 강하게 감소함을 입증하였다.
• 본 연구는 실험적 디랙 갭 측정의 이질성을 표본에 따라 달라지는 결함 농도, 특히 MnBi 치환 농도에 기인한 것으로 설명한다.