[논문 리뷰] Negative-pressure-induced helimagnetism in ferromagnetic cubic perovskites Sr$_{1-x}$Ba$_{x}$CoO$_{3}$

Hideaki Sakai, Shigeyuki Yokoyama외 10명|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 28.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 체심 입방퍼보스카이트인 페로자성 물질인 Sr1-xBaxCoO3에서의 등방성 격자 팽창이 x ≈ 0.4 근처에서 이물질 나선자기 순서로의 전이를 유도함을 보여준다. 이는 격자 팽창에 따라 페로자성 이중교환과 반자성 초교환 간의 경쟁에 의해 주도된다. 중성자 회절은 Q ≈ (0.079, 0.079, 0.079)의 비공배자 자기산란을 확인하였으며, 제1원리 계산은 [δδδ] 대칭을 가진 나선자기 상태로의 1차 전이를 확인하여, 밴드폭 조절이 위상적으로 비자명한 자기상의 안정화에 기여하는 바를 밝혔다.

ABSTRACT

Helimagnetic materials are identified as promising for novel spintronic applications. Since helical spin order is manifested as a compromise of competing magnetic exchange interactions, its emergence is limited by unique constraints imposed by the crystalline lattice and the interaction geometries, as exemplified by the multiferroic perovskite manganites with large orthorhombic distortion. Here we show that a simple cubic perovskite SrCoO$_3$ with room-temperature ferromagnetism has the potential to host helimagnetic order upon isotropic lattice expansion. Increasing the Ba content $x$ in Sr$_{1-x}$Ba$_x$CoO$_3$ continuously expands the cubic lattice, eventually suppressing the ferromagnetic order near $x$=0.4, where helimagnetic correlations are observed as incommensurate diffuse magnetic scattering by neutron diffraction measurements. The emergence of helimagnetism is semi-quantitatively reproduced by first-principles calculations, leading to the conjecture that a simple cubic lattice with strong $d$-$p$ hybridisation can exhibit a variety of novel magnetic phases originating from competing exchange interactions.

연구 동기 및 목표

• Ba를 도핑하여 등방성 격자 팽창을 유도한 SrCoO3에서 나선자기 순서의 발생을 조사하기 위해 고압 기법을 이용한 단결정 Sr1-xBaxCoO3 (0 ≤ x ≤ 0.4) 합성.
• 입방퍼보스카이트 코발트산염에서 격자 크기와 밴드폭이 경쟁하는 자기상의 안정화에 기여하는 역할을 규명하기 위해.
• 나선자기 및 페로자성 상을 기반으로 한 기계적 스트레인 조절이 가능한 스피노닉스 장치를 위한 Sr1-xBaxCoO3 박막의 잠재성을 탐색하기 위해.
• 제1원리 계산을 통해 나선자기 불안정성의 미세 구조 기원을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 고압 기법을 이용해 제어된 격자 팽창을 갖는 고체용액을 형성하기 위해 단결정 Sr1-xBaxCoO3 (0 ≤ x ≤ 0.4)를 합성.
• SQUID 자화도량측정, 잠열측정, 중성자 회절을 통한 자기 및 전자적 성질 측정을 통해 자기상과 상전이를 탐색.
• 역공간에서의 중성자 회절을 통해 비공배자 자기산란을 탐지하고, 선형 프로파일과 가우시안 피팅을 사용해 전파 벡터 Q = (δ, δ, δ)를 추출하며 δ = 0.079(5)로 확인.
• 총 에너지가 자기 전파 벡터 및 격자 상수의 함수로 계산되는 제1원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하여 나선자기 상태와 페로자성 상태의 에너지 최소값을 규명.
• [δδδ]와 [00δ] 전파 벡터의 계산된 에너지 경로를 비교하여 가장 안정한 나선자기 구조를 규명.
• 반점의 반폭이 최대값의 절반에서의 너비(HWHM)를 분석하여 자기상관 길이를 추정하였으며, x = 0.4일 때 약 12 Å로 산출됨.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Sr1-xBaxCoO3에서의 등방성 격자 팽창은 페로자성 기저상의 안정성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 x ≈ 0.4 근처에서 나타나는 새로운 자기상의 성질과 대칭성은 무엇이며, 부모 물질인 SrCoO3의 페로자성과 어떻게 다를까?
• RQ3 제1원리 계산은 관측된 비공배자 나선자기 상관관계를 재현하고, 선호되는 전파 벡터를 예측할 수 있는가?
• RQ4 나선자기 불안정성의 미세 기원은 무엇인가—특히 이중교환과 초교환 메커니즘 간의 경쟁이 어떤 방식으로 작용하는가?
• RQ5 격자 팽창에 의해 제어되는 밴드폭은 페로자성과 나선자기 상 간의 전이를 어떻게 규정하는가?

주요 결과

• Sr1-xBaxCoO3의 입방 격자 상수는 Ba 농도 증가에 따라 등온적으로 증가하여 x = 0.4에서 a = 3.85 Å에 도달한다. 이는 등방성 격자 팽창을 나타낸다.
• 페로자성 전이 온도 TC는 x 증가에 따라 연속적으로 감소하며, x ≈ 0.4 근처에서 소멸되며 이 시점에서 나선자기 상관관계가 나타난다.
• 중성자 회절은 Q = (0 0 1) ± (δ δ δ)에서 δ = 0.079(5)인 비공배자 자기산란을 탐지하였으며, 이는 약 28 Å의 주기성과 대응된다.
• 자기상관 길이는 약 12 Å로 추정되며, 이는 FM-HM 상 경계 근처에서 강한 양자역학적 플럭츄에이션으로 인한 짧은 범위의 나선자기 순서를 시사한다.
• 제1원리 계산 결과, 격자 상수가 증가할수록 [δδδ] 전파 벡터에서 δ ≈ 0.1 근처에 전역 에너지 최소값이 안정화됨을 확인하여 실험 결과를 확인하였다.
• 계산된 에너지 경로는 [δδδ] 나선자기 상태가 [00δ] 상태보다 더 안정함을 보이며, 각 화학식 단위당 약 10 meV의 에너지 우세성을 보이며 관측된 비공배자 순서와 일치한다.