[논문 리뷰] Neural Network Based in Silico Simulation of Combustion Reactions

Jinzhe Zeng, Liqun Cao외 3명|arXiv (Cornell University)|2019. 11. 27.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 85인용 수 21

한 줄 요약

이 논문은 대규모 시스템(수백 개 원자)에서 연소 반응의 고정밀, 나노초 단위의 반응성 분자 동역학 시뮬레이션을 가능하게 하기 위해 DFT 데이터로 훈련된 딥 네ural 네트워크 포텐셜을 제시한다. 이 방법은 전통적인 DFT보다 수개의 주기 빠르면서도 에너지와 힘에 대해 DFT 수준의 정밀도를 달성하여, 사전에 정의된 반응 좌표 없이 H2 및 CH4 연소의 세부 메커니즘을 밝혀내는 데 기여한다.

ABSTRACT

Understanding and prediction of the chemical reactions are fundamental demanding in the study of many complex chemical systems. Reactive molecular dynamics (MD) simulation has been widely used for this purpose as it can offer atomic details and can help us better interpret chemical reaction mechanisms. In this study, two reference datasets were constructed and corresponding neural network (NN) potentials were trained based on them. For given large-scale reaction systems, the NN potentials can predict the potential energy and atomic forces of DFT precision, while it is orders of magnitude faster than the conventional DFT calculation. With these two models, reactive MD simulations were performed to explore the combustion mechanisms of hydrogen and methane. Benefit from the high efficiency of the NN model, nanosecond MD trajectories for large-scale systems containing hundreds of atoms were produced and detailed combustion mechanism was obtained. Through further development, the algorithms in this study can be used to explore and discovery reaction mechanisms of many complex reaction systems, such as combustion, synthesis, and heterogeneous catalysis without any predefined reaction coordinates and elementary reaction steps.

연구 동기 및 목표

• 연소 반응에 대해 DFT 수준의 정밀도를 달성하는 기계 학습 포텐셜을 개발하는 것.
• 뉴럴 네트워크 포텐셜을 사용하여 대규모 시스템(수백 개 원자)에서 나노초 단위의 장시간 반응성 분자 동역학 시뮬레이션을 가능하게 하는 것.
• 사전에 정의된 반응 좌표나 기초 단계에 의존하지 않고도 연소, 합성 및 촉매 반응의 복잡한 반응 메커니즘을 탐색하는 것.
• 신뢰성 있고 이식 가능한 뉴럴 네트워크 포텐셜을 훈련하기 위해 DFT 계산에서 기반 데이터 세트를 구축하는 것.

제안 방법

• H2 및 CH4 연소 시스템에 대해 고수준 DFT 계산에서 유래한 두 개의 기반 데이터 세트를 구축하였다.
• 그래프 신경망을 사용하여 DFT 정밀도로 잠재 에너지와 원자 힘을 예측하도록 훈련시켰다.
• 신경망 포텐셜의 에너지 및 힘 예측에 대해 DFT 데이터와의 정밀도를 검증하였다.
• 대규모에서 신경망 포텐셜을 사용하여 반응성 분자 동역학 시뮬레이션을 수행하였다.
• 복잡한 반응 경로를 포착하기 위해 나노초 단위의 시간 스케일로 시뮬레이션을 실행하였다.
• 사전에 정의된 반응 좌표 없이 작동하여 알려지지 않은 메커니즘의 발견을 가능하게 하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 DFT 데이터로 훈련된 뉴럴 네트워크 포텐셜이 연소 반응에 대해 DFT 수준의 정밀도를 달성할 수 있는가?
• RQ2 이러한 포텐셜이 대규모 시스템(수백 개 원자)에서 나노초 단위의 반응성 MD 시뮬레이션을 가능하게 할 수 있는가?
• RQ3 이 방법은 반응 좌표에 대한 사전 가정 없이 H2 및 CH4 연소의 세부 반응 메커니즘을 드러낼 수 있는가?
• RQ4 이 접근법은 촉매 반응이나 합성과 같은 다른 복잡한 반응 시스템으로 일반화될 수 있는가?

주요 결과

• 뉴럴 네트워크 포텐셜은 잠재 에너지와 원자 힘 예측에서 DFT 수준의 정밀도를 달성하였다.
• 이 방법은 표준 DFT로는 계산적으로 불가능한 수준에서 수백 개 원자를 포함하는 시스템에서 나노초 단위의 반응성 분자 동역학 시뮬레이션을 가능하게 하였다.
• H2 및 CH4의 세부 연소 메커니즘이 성공적으로 드러났으며, 핵심 중간체와 전이 상태가 포함되었다.
• 이 방법은 사전에 정의된 반응 좌표가 필요 없어 복잡하고 비직관적인 반응 경로의 발견이 가능하였다.
• 훈련된 모델는 다양한 시스템 크기와 구성에 걸쳐 이식성과 강건성을 보였다.