[논문 리뷰] Ni$_2$Mo$_3$O$_8$: zig-zag antiferromagnetic order an integer spin non-centrosymmetric honeycomb lattice

Jennifer R. Morey, Allen Scheie외 3명|arXiv (Cornell University)|2018. 04. 13.

Advanced Condensed Matter Physics참고 문헌 50인용 수 12

한 줄 요약

이 연구는 비중심 대칭 허브슨 니켈산화물 Ni₂Mo₃O₈에서 정수 스핀(S = 1) 시스템에서의 진동하는 반자성 질서를 규명하였으며, 자화도, 열용량, X선 회절, 중성자 회절 및 EPR를 통해 확인되었다. 이는 비중심 대칭 격자에서 S = 1을 가진 첫 번째 시스템이며, 특정 위치에 도핑함으로써 자기적 행동을 조절 가능하여, 좌절된 스핀 체계에서의 위상적 면역자기 및 경쟁 상호작용을 연구할 수 있는 플랫폼을 제공한다.

ABSTRACT

Theoretical studies have predicted the existence of topological magnons in honeycomb compounds with zig-zag antiferromagnetic (AFM) order. Here we report the discovery of zig-zag AFM order in the layered and non-centrosymmetric honeycomb nickelate Ni$_2$Mo$_3$O$_8$ through a combination of magnetization, specific heat, x-ray and neutron diffraction and electron paramagnetic resonance measurements. It is the first example of such order in an integer-spin non-centrosymmetric structure ($P$$_6$3$mc$). Further, each of the two distinct sites of the bipartite honeycomb lattice has a unique crystal field environment, octahedral and tetrahedral Ni$^{2+}$ respectively, enabling independent substitution on each sublattice. Replacement of Ni by Mg on the octahedral site suppresses the long range magnetic order and results in a weakly ferromagnetic state. Conversely, substitution of Fe for Ni enhances the AFM ordering temperature. Thus Ni$_2$Mo$_3$O$_8$ provides a platform on which to explore the rich physics of $S = 1$ on the honeycomb in the presence of competing magnetic interactions with a non-centrosymmetric, formally piezeo-polar, crystal structure.

연구 동기 및 목표

• 비중심 대칭 허브슨 니켈산화물 Ni₂Mo₃O₈의 자기 질서를 규명하고 특성화하는 것.
• 반대칭성이 깨진 이중격자에서 정수 스핀(S = 1) 시스템의 자기 상호작용의 성격을 규명하는 것.
• 특정 위치에 도핑(Mg는 삼각형 니켈 자리, Fe는 정사면체 니켈 자리)이 자기 질서 및 부상 자기 상태에 미치는 영향을 탐구하는 것.
• Ni₂Mo₃O₈를 비중심 대칭 격자에서 위상적 면역자기 및 경쟁 자기 상호작용을 연구할 수 있는 모델 시스템으로 정립하는 것.

제안 방법

• 자기 전이 및 열용량 측정을 통해 자기 전이와 열적 에너지 변화를 분석하는 것.
• X선 및 중성자 회절을 통해 결정 구조와 자기 질서 대칭성을 규명하는 것.
• 전자 파라자기 공명(EPR)을 통해 국소 전자 환경과 스핀 동역학을 조사하는 것.
• 특정 위치에 Mg 및 Fe 도핑을 통해 자기 상호작용을 조절하고 하위격자 특성에 미치는 영향을 탐구하는 것.
• 공간군 P6₃mc에서 결정 구조 분석을 통해 비중심 대칭성과 서로 다른 Ni²⁺ 환경(삼각형 및 정사면체 자리)을 확인하는 것.
• 진동하는 반자성 질서를 가진 허브슨 시스템에서의 위상적 면역자기 이론 예측과 실험 데이터를 비교하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Ni₂Mo₃O₈는 진동하는 반자성 질서를 나타내는가? 그 자기 구조는 어떠한가?
• RQ2 Ni₂Mo₃O₈의 비중심 대칭 결정 구조는 그 자기 성질과 위상적 면역자기 모드 잠재력에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 삼각형 니켈 자리에 Mg를 도핑하고 정사면체 니켈 자리에 Fe를 도핑하는 것은 장거리 자기 질서에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 Ni₂Mo₃O₈의 두 개의 니켈 하위격자에서 서로 다른 결정장 환경을 이용해 자기 상호작용을 독립적으로 조절할 수 있는가?
• RQ5 Dzyaloshinskii-Moriya 상호작용은 이 시스템에서 약한 강자성 또는 위상적 면역자기 밴드를 안정화시키는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• Ni₂Mo₃O₈는 약 18 K의 네일 온도를 가진 장거리 진동하는 반자성 질서를 나타내며, 열용량 및 중성자 회절을 통해 확인되었다.
• 이 시스템은 공간군 P6₃mc를 가진 정수 스핀(S = 1) 비중심 대칭 허브슨 격자에서 진동하는 반자성 질서를 나타내는 첫 번째 사례이다.
• 삼각형 니켈 자리에 Mg를 도핑하면 장거리 자기 질서가 억제되고 약한 강자성 상태가 유도된다.
• 정사면체 니켈 자리에 Fe를 도핑하면 반자성 전이 온도가 상승하여 그 하위격자에서 더 강한 초월교환 상호작용이 있음을 시사한다.
• 두 니켈 자리(삼각형 및 정사면체)는 서로 다른 결정장 환경을 가지며, 특정 위치에 도핑을 통해 자기 상호작용을 독립적으로 제어할 수 있다.
• 비중심 대칭성, S = 1 스핀, 그리고 조절 가능한 자기 상호작용의 조합은 Ni₂Mo₃O₈가 위상적 면역자기 진동을 연구하는 데 유망한 플랫폼이 되게 한다.