[논문 리뷰] Noise-Assisted Quantum Electron Transfer in Multi-Level Donor-Acceptor System

S. A. Gurvitz, Alexander I. Nesterov외 1명|arXiv (Cornell University)|2014. 04. 23.

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 다수의 에너지 수준을 가진 기증자-수용자 시스템에서 소음에 의해 보조되는 양자 전자 이동을 연구하며, 수용자를 소음 환경과 결합된 에너지 수준의 밴드로 모델링한다. 분석적으로 전자 이동 속도를 유도하고, 열역학적으로 비퇴화 조건에서 장시간에 걸쳐 모든 수용자 수준이 동일한 분포를 가지며, 산화환원 전위나 밴드 구조에 관계없이 거의 100%의 전자 이동 효율을 달성함을 보여준다.

ABSTRACT

We study theoretically the noise-assisted quantum exciton (electron) transfer (ET) in bio-complexes consisting of a single-level electron donor and an acceptor which has a complicated internal structure, and is modeled by many electron energy levels. Interactions are included between the donor and the acceptor energy levels and with the protein-solvent noisy environment. Different regions of parameters are considered, which characterize (i) the number of the acceptor levels, (ii) the acceptor \band-width, and (iii) the amplitude of noise and its correlation time. Under some conditions, we derive analytical expressions for the ET rate and efficiency. We obtain equal occupation of all levels at large times, independently of the structure of the acceptor band and the noise parameters, but under the condition of non-degeneracy of the acceptor energy levels. We discuss the multi-scale dynamics of the acceptor population, and the accompanying effect of quantum coherent oscillations. We also demonstrate that for large number of levels in the acceptor band, the efficiency of ET can be close to 100%, for both downhill and uphill transitions and for sharp and at redox potentials.

연구 동기 및 목표

• 복잡한 수용자 구조를 가진 다수의 에너지 수준을 가진 기증자-수용자 시스템에서 환경 소음이 전자 이동을 어떻게 향상시키는지 이해하기 위해.
• 수용자 밴드의 너비, 에너지 수준의 수, 그리고 소음 매개변수(세기와 상관 시간)가 전자 이동 역학에 미치는 영향을 분석하기 위해.
• 내림내림 및 오르내림 전자 이동 과정 모두에서 전자 이동 효율이 거의 100%에 도달할 수 있는 조건을 규명하기 위해.
• 수용자 시스템에서 양자 간섭 진동과 다스케일 분포 역학이 어떻게 나타나는지 조사하기 위해.
• 다양한 매개변수 영역에서 전자 이동 속도와 효율성에 대한 해석적 표현을 유도하기 위해.

제안 방법

• 기증자를 단일 수준으로, 수용자를 비퇴화된 에너지 수준의 집합으로 모델링하고, 이를 소음 환경과 결합한다.
• 기증자 수준과 수용자 수준 간의 상호작용, 그리고 단백질-용매 환경과의 결합을 확률적 노이즈 항을 통해 포함한다.
• 소음 상관관계를 고려하여 시스템의 밀도 행렬 시간 진화를 기술하기 위해 마스터 방정식 접근법을 사용한다.
• 해석적 기법을 적용하여 전자 이동 속도 및 장기적 분포 분포에 대한 표현을 유도한다.
• 다양한 매개변수 영역을 고려: 수용자 수준 수, 밴드 너비, 소음 강도, 상관 시간.
• 계속되는 행동을 분석하여 수용자 수준 간의 정적 분포 분포를 규명한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다수의 에너지 수준을 가진 기증자-수용자 시스템에서 소음이 전자 이동 효율을 향상시키는 조건은 무엇인가?
• RQ2 수용자 에너지 수준의 수가 장시간 분포 분포와 이동 효율에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ3 내림내림 및 오르내림 전자 이동 과정 모두에서 전자 이동 효율이 거의 100%에 도달할 수 있는가?
• RQ4 양자 간섭 진동은 수용자 분포 진화의 다스케일 역학에서 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 소음 강도와 상관 시간은 수용자 수준 분포의 평형화에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 비퇴화 조건에서 장시간에 걸쳐 모든 수용자 에너지 수준이 밴드 구조나 소음 매개변수와 무관하게 동일한 분포를 가지며, 이는 거의 100%의 전자 이동 효율을 가능하게 한다.
• 내림내림 및 오르내림 전자 이동 과정 모두에서 전자 이동 효율이 거의 100%에 도달할 수 있으며, 이는 수용자 밴드의 너비나 산화환원 전위 분포에 관계없이 가능하다.
• 시스템은 빠른 간섭 진동과 느린 분포 평형화 과정이 동시에 존재하는 다스케일 역학을 나타낸다.
• 분포 평형화 이전의 일시적 단계에서 양자 간섭 진동이 관측되며, 이는 비마르코프 역학을 나타낸다.
• 특정 매개변수 조건 하에서 전자 이동 속도에 대한 해석적 표현을 유도하여 전자 이동 동역학의 정량적 예측이 가능하다.
• 소음에 의해 보조되는 메커니즘이 수용자 밴드 전역에 걸쳐 강력한 인식 재분포를 가능하게 하여 고정밀 전자 이동을 촉진한다.