[논문 리뷰] Nonlinear interactions of dipolar excitons and polaritons in MoS2 bilayers

Charalambos Louca, Armando Genco외 13명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 01.

Strong Light-Matter Interactions인용 수 5

한 줄 요약

이 논문은 대체로 큰 오실레이터 강도와 수직 방향의 전기 dipole 모멘트를 지닌 하이브리드화된 상층 간 결합 엑시톤(hIX)을 활용하여 MoS2 이중층에서 이중극 엑시톤과 폴라리톤 간의 매우 비선형 상호작용을 입증한다. 관측된 비선형성은 단층 구조에 비해 약 8배 향상되었으며, hIX와 내층 엑시톤을 동시에 자극했을 때 발생하는 정공 농도가 원인으로, 이는 새로운 이론적 프레임워크에 의해 상호작용하는 다양한 종류의 엑시톤을 포함하여 강한 소수의 폴라리톤 양자상관관계를 가능하게 한다.

ABSTRACT

Nonlinear interactions between excitons strongly coupled to light are key for accessing quantum many-body phenomena in polariton systems. Atomically-thin two-dimensional semiconductors provide an attractive platform for strong light-matter coupling owing to many controllable excitonic degrees of freedom. Among these, the recently emerged exciton hybridization opens access to unexplored excitonic species, with a promise of enhanced interactions. Here, we employ hybridized interlayer excitons (hIX) in bilayer MoS2 to achieve highly nonlinear excitonic and polaritonic effects. Such interlayer excitons possess an out-of-plane electric dipole as well as an unusually large oscillator strength allowing observation of dipolar polaritons(dipolaritons) in bilayers in optical microcavities. Compared to excitons and polaritons in MoS2 monolayers, both hIX and dipolaritons exhibit about 8 times higher nonlinearity, which is further strongly enhanced when hIX and intralayer excitons, sharing the same valence band, are excited simultaneously. This gives rise to a highly nonlinear regime which we describe theoretically by introducing a concept of hole crowding. The presented insight into many-body interactions provides new tools for accessing few-polariton quantum correlations.

연구 동기 및 목표

• 조정 가능한 매크로스코픽으로 균일한 샘플을 이용하여 2차원 전이 금속 디 chalcogenide(TMDs)에서 강한 비선형 엑시톤 및 폴라리톤 효과를 탐구한다.
• 공간적으로 간섭하는 엑시톤의 약한 오실레이터 강도 문제를 해결하기 위해, MoS2 이중층에서 더 큰 전기 dipole 모멘트와 오실레이터 강도를 지닌 하이브리드화된 상층 간 엑시톤(hIX)을 활용한다.
• 내층 엑시톤과 상층 간 엑시톤이 동시에 존재할 때 강한 비선형 이동을 유도하는 새로운 메커니즘인 정공 농도를 규명하고 이론적으로 기술한다.
• 제어 가능하고 조절 가능한 2차원 플랫폼에서 강한 many-body 상호작용을 설계하여 소수의 폴라리톤 양자상관관계에 접근할 수 있도록 한다.

제안 방법

• 연구는 이중층 MoS2를 헥사곤형 질화붕소(hBN)로 둘러싸고 광학 마이크로카비티에 통합하여 강한 빛-물질 결합을 지닌 이중극 폴라리톤을 실현한다.
• 4 K에서 비선형 광학 스펙트로스코피를 사용하여 반사율 대비 변화를 측정하고, XA, hIX, hXB를 포함한 엑시톤 상태의 에너지 이동을 관찰한다.
• 두 번째 양자화 기반의 이론 모델을 개발하였으며, 직접 엑시톤(D)과 간접 엑시톤(I)의 생성 연산자를 포함하고, 공유 정공 상태를 모델링하기 위해 비교환 정공 연산자를 포함한다.
• 하이브리드화된 상호작용 항목(D-I)을 해밀토니안에 포함시켜 정공 농도로 인한 에너지 이동을 기술한다. 이 항목은 쿨롱 및 Keldysh-Rytova 잠재력에서 유도된다.
• 상호 에너지 이동 ΔEI 는 무차원 교환 적분 𝒟 를 사용하여 계산되며, 내부 및 상호 종류의 상호작용 기여를 포함하여 √(nD nI) 비례로 적색 이동을 유도한다.
• 수치 평가에서는 ε = 4, α ≈ 6.7 Å 를 사용하고, 이동량을 ΔEI ≈ −0.24ξ μeV μm² √(nD nI) 로 추정하며, ξ ~ 1 이고 실험 데이터와 일치한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 MoS2 이중층에서 이중극 엑시톤과 폴라리톤의 비선형 반응이 단층 구조에 비해 향상된 이유는 무엇인가?
• RQ2 동시 자극된 내층 엑시톤과 상층 간 엑시톤이 고립된 엑시톤 종류보다 더 강한 비선형성을 유도하는 방식은 무엇인가?
• RQ3 관측된 폴라리톤 분산의 적색 이동의 기원은 무엇이며, 단일 종류의 시스템에서의 상호공간 채움과는 어떻게 다를까?
• RQ4 상층 간 엑시톤과 내층 엑시톤 사이의 정공 농도가 폴라리톤 시스템에서 비보소닉 효과를 얼마나 유도할 수 있는가?
• RQ5 교차 종류 상호작용 이론 프레임워크가 이중극 폴라리톤에서 실험적으로 관측된 비선형 이동을 설명할 수 있는가?

주요 결과

• 하이브리드화된 상층 간 엑시톤(hIX)의 큰 오실레이터 강도와 전기 dipole 모멘트 덕분에, MoS2 이중층에서 이중극 폴라리톤의 비선형 반응은 단층 시스템에 비해 약 8배 향상된다.
• hIX와 내층 엑시톤(XA)을 동시에 자극하면, 서로 다른 엑시톤 종류 간에 공유되는 정공 상태가 생성되어 정공 농도로 인한 강한 비선형 영역이 발생하며, 이로 인해 상당한 에너지 이동이 발생한다.
• 이론적 모델링은 교차 종류 상호작용 항목(D-I)이 음의 에너지 이동(적색 이동)의 원인임을 규명하였으며, 이는 같은 종류의 상호공간 채움으로 인한 양의 이동과는 다름을 밝혀냈다.
• 상호 에너지 이동 ΔEI 는 ΔEI ≈ −0.24ξ μeV μm² √(nD nI) 로 정량적으로 기술되며, ξ ~ 1 이고 실험 관측 결과와 일치한다.
• 모델은 hIX와 XA 간의 비교환 정공 연산자가 비보소닉 특성을 유도하며, 이는 강한 소수의 폴라리톤 양자상관관계를 가능하게 한다.
• 다른 엑시톤 종류 간에 정공 밀도가 공유되는 정공 농도의 존재는 이중층 TMD에서 비선형성 향상의 핵심 메커니즘이 되었다.