[논문 리뷰] Nonlinear polaritons in monolayer semiconductor coupled to optical bound states in the continuum

Vasily Kravtsov, Ekaterina Khestanova외 17명|arXiv (Cornell University)|2019. 05. 31.

Strong Light-Matter Interactions참고 문헌 40인용 수 14

한 줄 요약

이 논문은 1D 광학 결정 필름에 존재하는 연속체 내 상태(BIC)와 단층 MoSe2를 결합하여 강하게 결합된 엑시톤-폴라리톤을 구현하였으며, BIC 유사 복사 감소와 운동적 난류 감소 덕분에 Rabi 분열이 >27 meV이고 폴라리톤 폭이 3 meV 이하인 결과를 얻었다. 이 시스템은 약 1.0 µeV·µm²의 큰 엑시톤-엑시톤 상호작용 강도를 가지며, 조절 가능한 Q 인자와 함께 폴라리톤-폴라리톤 상호작용을 향상시켜 비선형 광학 효과를 강화시켰다.

ABSTRACT

Optical bound states in the continuum (BICs) provide a way to engineer very narrow resonances in photonic crystals. The extended interaction time in such systems is particularly promising for enhancement of nonlinear optical processes and development of the next generation of active optical devices. However, the achievable interaction strength is limited by the purely photonic character of optical BICs. Here, we mix optical BIC in a photonic crystal slab with excitons in atomically thin semiconductor MoSe$_2$ to form nonlinear exciton-polaritons with a Rabi splitting of 27~meV, exhibiting large interaction-induced spectral blueshifts. The asymptotic BIC-like suppression of polariton radiation into far-field towards the BIC wavevector, in combination with effective reduction of excitonic disorder through motional narrowing, results in small polariton linewidths below 3~meV. Together with strongly wavevector-dependent Q-factor, this provides for enhancement and control of polariton--polariton interactions and resulting nonlinear optical effects, paving the way towards tunable BIC-based polaritonic devices for sensing, lasing, and nonlinear optics.

연구 동기 및 목표

• 광학 결정에서 연속체 내 상태(BIC)를 이용하여 고도로 국소화되고 스펙트럼적으로 좁은 폴라리톤 상태를 설계한다.
• 강한 빛-물질 상호작용을 활용하여 단층 MoSe2의 엑시톤과 BIC를 결합함으로써 비선형 광학 효과를 향상시킨다.
• 대칭성으로 보호된 BIC 복사 감소와 엑시톤 불순물의 운동적 난류 감소를 통해 3 meV 이하의 폴라리톤 폭을 달성한다.
• 출력에 의존하는 스펙트럼 블루시프트를 측정하고 제어하여 폴라리톤-폴라리톤 상호작용을 정량화하고 조절 가능한 비선형성을 실현한다.
• 센싱, 레이저, 비선형 광학 분야의 차세대 조절 가능한 폴라리톤 장치 플랫폼을 구현한다.

제안 방법

• SiO2/Si 기판 위에 Ta2O5 기둥을 배치한 1D 광학 결정 필름을 제작하여 TE 편광 빛에 대해 Γ 점에서 BIC를 지닌다.
• 단층 MoSe2를 기계적으로 분리하여 광학 결정 필름 위에 전사함으로써 엑시톤과 BIC 모드 간의 강한 결합을 실현한다.
• 광학 밴드 구조를 매핑하고, 먼 거리 복사 감소가 관찰되는 BIC 유사 모드를 식별하기 위해 각도 의존 반사 스펙트럼 측정을 수행한다.
• 반사 스펙트럼의 Fano 유사 피팅을 통해 波벡터 의존 폭, 피크 위치, Q 인자를 추출한다.
• 공진 반사에서 출력에 의존하는 스펙트럼 블루시프트를 측정하여 폴라리톤-폴라리톤 상호작용 강도를 정량화한다.
• 비균일한 넓이 및 펌프 플루언스 의존성을 포함한 시간에 따라 변화하는 비율 방정식 모델을 사용하여 엑시톤-엑시톤 상호작용 강도 $ g_{\mathrm{X}} $ 를 계산한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 광학 결정 필름의 광학 BIC가 복사 감소를 통해 3 meV 이하의 폴라리톤 폭을 달성할 수 있는가?
• RQ2 BIC 존재 하에서 엑시톤 불순물의 운동적 난류 감소가 폴라리톤 폭을 얼마나 줄이는가?
• RQ3 BIC에 결합된 단층 MoSe2에서 효과적인 엑시톤-엑시톤 상호작용 강도 $ g_{\mathrm{X}} $ 는 얼마이며, 다른 2차원 반도체와 비교해 볼 때 어떻게 되는가?
• RQ4 광학 결정 분산의 波벡터 의존 Q 인자는 어떻게 폴라리톤 비선형성 제어에 기여하는가?
• RQ5 BIC 기반 폴라리톤 시스템은 장치 응용에 적합한 조절 가능한 강한 비선형 광학 효과를 지원할 수 있는가?

주요 결과

• Rabi 분열이 >27 meV로 측정되어 MoSe2 엑시톤과 BIC 모드 간의 강한 빛-물질 결합을 확인하였다.
• 폴라리톤 폭이 3 meV 이하로 감소하여 분열 대 폭 비율이 약 9이고 Q 인자는 최대 900에 이르렀다.
• 파동수 의존 Q 인자가 BIC 파동수로 접근할수록 폭을 5~10배 감소시켜 공명성 제어를 활성적으로 가능하게 하였다.
• 측정된 엑시톤-엑시톤 상호작용 강도 $ g_{\mathrm{X}} \sim 1.0~\mu\text{eV} \cdot \mu\text{m}^2 $ 는 III-V 반도체 수준과 유사하며 이전의 2차원 반도체 시스템보다 현저히 크다.
• 수치 모델링은 관측된 블루시프트가 폴라리톤-폴라리톤 상호작용에서 기인하며, 최대 펌프 플루언스에서 폴라리톤 밀도가 약 ~4.5 × 10⁴ µm⁻²에 도달함을 확인하였다.
• 엑시톤 결합 에너지와 보어 반지름에서 유도된 이론적 추정치 $ g_{\mathrm{X}} \sim 1.6~\mu\text{eV} \cdot \mu\text{m}^2 $ 는 측정된 값과 양호한 일치를 보였다.