[논문 리뷰] Nonlinearities and Noise-Signal Relations in Electronic Heat Transport via Molecules

Arthur Luniewski, Rita Aghjayan외 1명|arXiv (Cornell University)|2016. 01. 25.

Thermal properties of materials참고 문헌 4인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 비평형 조건에서 분자 접합체의 비선형 열수송 및 노이즈-신호 관계를 비평형 그린 함수(NEGF) 및 산산화 형식을 사용하여 연구한다. 전자적 열유속과 노이즈 파wer 스펙트럼 밀도의 2차 비선형 보정을 유도하여, 분자 시스템에서 구동력의 법칙과 소산-잡음 정리의 적용에 한계가 있음을 밝히며, 나노스케일 전자 매개 열수송에 적용 가능한 일반화된 신호-신호, 노이즈-신호, 노이즈-노이즈 관계를 수립한다.

ABSTRACT

We examine the electronic heat transport phenomena in nanoscale junctions composed of organic molecules coupled to two metallic reservoirs of different temperatures. The electronic heat flux and its dynamical noise properties are calculated within the scattering (Landauer) formalism with the transmission probability determined by using non-equilibrium Green's functions (NEGF technique). The method based on Taylor series expansion is used to determine nonlinear corrections to the electronic heat flux and its noise power spectral density with up to the second order terms with respect to the temperature difference. Our results show only limited applicability of ballistic Fourier's law and fluctuation-dissipation theorem to heat transport in molecular systems. We derived and tested numerically several signal-signal, noise-signal, and noise-noise relations applicable to nanoscale heat flow carried by electrons at strongly non-equilibrium conditions (similar formulas are expected for phonons and photons). Importantly, the special treatment proposed by us may be extended to higher order terms in order to address a variety of problems related to nonlinear thermal and electro-thermal effects which may occur at nanoscale.

연구 동기 및 목표

• 큰 온도 기울기로 인한 강한 비평형 조건에서 분자 접합체의 전자적 열수송을 분석하기 위해.
• 구동력의 법칙과 소산-잡음 정리와 같은 선형 반응 이론이 분자 척도 시스템에서 어떻게 붕괴되는지 조사하기 위해.
• 온도 기울기의 제곱까지의 2차 비선형 보정을 열유속과 노이즈 파워 스펙트럼 밀도에 대해 체계적으로 계산하는 방법을 개발하기 위해.
• 강한 비평형 조건 하에서 전자 매개 열수송에 적용 가능한 일반화된 신호-신호, 노이즈-신호, 노이즈-노이즈 관계를 유도하고 검증하기 위해.

제안 방법

• 금속 reservoir와 결합된 분자 접합체에서의 전송 확률을 계산하기 위해 비평형 그린 함수(NEGF) 기법을 사용한다.
• 전자적 열유속과 그의 동적 노이즈 특성을 계산하기 위해 산산화(Landauer) 형식을 사용한다.
• 온도 기울기의 함수로 열유속과 노이즈 파워 스펙트럼 밀도의 2차 비선형 보정을 도출하기 위해 테일러 급수 전개 방법을 적용한다.
• 강한 비평형 조건 하에서 열유속(신호), 노이즈 파워 스펙트럼 밀도 및 그들의 교차상관관계 간의 일반화된 관계를 유도한다.
• 다양한 온도 기울기 하에서 모델 분자 접합체에 대해 유도된 관계를 수치적으로 검증한다.
• 미래의 복잡한 비선형 열 및 전열 효과 연구를 위해 형식을 고차항으로 확장한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 큰 온도 기울기 하에서 분자 접합체에서 구동력의 법칙은 어느 정도 유효한가?
• RQ2 분자 시스템에서 전자적 열유속과 그의 노이즈 파워 스펙트럼 밀도의 비선형 보정은 온도 기울기와 어떻게 스케일링되는가?
• RQ3 강한 비평형 조건 하에서 전자 매개 열수송에 적용 가능한 일반화된 신호-신호, 노이즈-신호, 노이즈-노이즈 관계는 무엇인가?
• RQ4 소산-잡음 정리는 분자 나노구조에서 전자적 열수송에 신뢰성 있게 적용될 수 있는가?
• RQ5 나노스케일 시스템에서 열수송의 고차 비선형 효과는 어떻게 체계적으로 모델링하고 계산할 수 있는가?

주요 결과

• 강한 비선형성이 큰 온도 기울기로 인해 발생함에 따라, 분자 접합체에서의 구동력의 법칙은 적용에 한계가 있다.
• 강한 비평형 조건 하에서 분자 시스템에서 소산-잡음 정리는 붕괴되며, 표준 선형 반응 노이즈 가정이 무효화된다.
• 열유속과 노이즈 파워 스펙트럼 밀도의 2차 비선형 보정은 중요하며, 나노스케일 열수송의 정확한 모델링을 위해 포함되어야 한다.
• 일반화된 신호-신호, 노이즈-신호, 노이즈-노이즈 관계가 유도되고 수치적으로 검증되었으며, 알려진 선형 관계를 비선형 영역으로 확장한다.
• 전송 확률의 테일러 전개 기반으로 제안된 방법은 열수송의 고차 비선형 효과를 체계적으로 계산할 수 있게 한다.
• 이 형식은 고차항으로 확장 가능하여, 분자 전자소자의 복잡한 비선형 열 및 전열 현상을 모델링할 수 있는 길을 열어준다.