[논문 리뷰] Novel electronic behavior driving NdNiO3 metal-insulator transition

M. H. Upton, Yongseong Choi외 6명|arXiv (Cornell University)|2014. 12. 01.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 1인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 압축된 응력이 가해진 NdNiO3에서 금속-절연체 전이(MIT)가 전하 불균형 또는 대칭성 변화가 아니라, 전자 밀도가 Ni 3d 궤도에서 Nd 5d 궤도로 재분포되기 때문에 발생함을 밝혀냈다. 공 resonance 비탄성 X선 산란(RIXS)과 X선 흡수 분광법(XAS)은 Ni $d_{x^2-y^2}$ 궤도의 점유도 감소와 Nd의 전하 점유도 증가를 보여주며, 이는 Ni 3d 전자들이 국소화되고 O 2p 상태와의 혼성화를 통해 절연 틈이 열림을 시사한다.

ABSTRACT

We present evidence that the metal-insulator transition (MIT) in a tensile strained NdNiO3 (NNO) film is facilitated by a redistribution of electronic density and neither requires Ni charge disproportionation nor symmetry change [1, 2]. Given epitaxial tensile strain in thin NNO films induces preferential occupancy of the $e_g$ $d_{x^2-y^2}$ orbital ($s_{3z^2-r^2}$) we propose the larger transfer integral of this orbital state with the O 2p mediates a redistribution of electronic density from the Ni atom. A decrease in Ni $d_{x^2-y^2}$ orbital occupation is directly observed by resonant inelastic x-ray scattering below the MIT temperature. Furthermore, an increase in Nd charge occupancy is measured by x-ray absorption at the Nd L3 edge. Both spin-orbit coupling and crystal field effects combine to break the degeneracy of the Nd 5d states shifting the energy of the Nd $e_g$ $d_{x^2-y^2}$ orbital towards the Fermi level allowing the A site to become an active acceptor during the MI transition. This work identifies the relocation of electrons from the Ni 3d to the Nd 5d orbitals across the MIT. We propose the insulating gap opens between the Ni 3d and O 2p resulting from Ni 3d electron localization mediated by charge loss. The transition seems neither purely Mott-Hubbard nor simple charge transfer.

연구 동기 및 목표

• 에피택시얼 압축된 응력이 가해진 NdNiO3 박막에서 금속-절연체 전이(MIT)를 이끄는 전자기구를 이해하는 것.
• MIT가 전하 불균형, 대칭성 붕괴, 또는 다른 전자 재구성에 의해 이끌리는지 여부를 규명하는 것.
• MIT 동안 Ni와 Nd 카이온 사이의 궤도 점유도와 전하 이동의 역할을 조사하는 것.
• 스핀-오비트 결합과 결정장 효과가 Nd 5d 궤도가 MIT에 기여하도록 하는 데 기여하는 방식을 명확히 하는 것.
• 절연 틈 형성의 성격을 규명하는 것—Mott-Hubbard, 전하 이동, 또는 하이브리드 메커니즘인가?

제안 방법

• 응력이 가해진 기질 위에 에피택시얼 압축된 응력이 가해진 NdNiO3 박막을 성장시켜 격자 응력을 유도했다.
• MIT 동안 Ni 3d 궤도 점유도 변화를 조사하기 위해 공 resonance 비탄성 X선 산란(RIXS)을 사용했다.
• Nd L3 에지에서의 X선 흡수 분광법(XAS)을 통해 Nd 전하 점유도 변화를 측정했다.
• 이론적 분석을 통해 스핀-오비트 결합과 결정장 분리가 Nd 5d 상태의 degeneracy를 제거하는 데 기여하는 바를 고려했다.
• Ni 3d, O 2p, 그리고 Nd 5d 상태 간의 궤도 혼성화를 평가하여 전자 재분포를 설명했다.
• 온도에 따른 MIT 분석을 통해 전자적 변화와 절연 틈 형성 간의 상관관계를 규명했다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 응력이 가해진 NdNiO3에서 MIT는 Ni 전하 불균형 또는 대칭성 붕괴를 수반하는가?
• RQ2 궤도 점유도 재분포가 MIT를 이끄는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 스핀-오비트 결합과 결정장 효과는 어떻게 Nd 5d 상태가 MIT에 기여하도록 하는가?
• RQ4 절연 틈은 Mott-Hubbard 또는 전하 이동 메커니즘을 통해 형성되는가?
• RQ5 MIT 동안 Ni와 Nd 카이온 사이의 전자 이동 성격은 무엇인가?

주요 결과

• 공 resonance 비탄성 X선 산란을 통해 MIT 온도 이하에서 Ni $d_{x^2-y^2}$ 궤도 점유도 감소가 직접 관측되었다.
• Nd L3 에지에서 측정된 Nd 전하 점유도 증가로 인해 Ni에서 Nd로의 전자 이동이 나타났다.
• 스핀-오비트 결합과 결정장 효과로 인해 Nd 5d $e_g$ 궤도가 패밀리 수준에 가까워지며 수용체로 작용할 수 있게 되었다.
• Ni 3d 전자들이 전하 손실 후 국소화되면서 Ni 3d와 O 2p 밴드 사이에 절연 틈이 형성되었다.
• MIT는 순수한 Mott-Hubbard 또는 단순한 전하 이동이 아니며, Nd 5d 참여를 포함한 새로운 전자 재분포에 의해 이끌린다.
• 응력 상태에서 전이 적분이 증가함에 따라 Ni $d_{x^2-y^2}$와 O 2p 궤도 간의 혼성화가 강화되어 전이가 매개됨을 보였다.