[논문 리뷰] Nuclear spin-lattice relaxation from fractional wobbling in a cone

A.E. Sitnitsky|arXiv (Cornell University)|2011. 01. 13.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 38인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 제한된 회전 운동, 특히 원추 내에서 진동하는 시스템에 대한 핵 스핀-격자 비탄성의 분수계수 확산 모델을 개발한다. 분수계수 Fokker-Planck 방정식을 사용하여 BPP-Solomon 프레임워크를 비정상적인 부분-확산으로 확장하며, 정상적인 확산 행동에서의 이격을 제어하는 분수계수 지수를 통해 실험적으로 관측된 라미어 주파수에 대한 비례 법칙에 따라 비탄성 속도가 변화하는 것을 자연스럽게 재현한다.

ABSTRACT

We consider nuclear spin-lattice relaxation rate resulted from a fractional diffusion equation for anomalous rotational wobbling in a cone. The mechanism of relaxation is assumed to be due to dipole-dipole interaction of nuclear spins and is treated within the framework of the standard Bloemberger, Purcell, Pound - Solomon scheme. We consider the general case of arbitrary orientation of the cone axis relative the magnetic field. The BPP-Solomon scheme is shown to remain valid for systems with the distribution of the cone axes depending only on the tilt relative the magnetic field but otherwise being isotropic. We consider the case of random isotropic orientation of cone axes relative the magnetic field taking place in powders. Also we consider the case of their predominant orientation along or opposite the magnetic field and that of their predominant orientation transverse to the magnetic field which may be relevant for, e.g., liquid crystals. Besides we treat in details the model case of the cone axis directed along the magnetic field. The latter provides direct comparison of the limiting case of our formulas with the textbook formulas for ordinary isotropic rotational diffusion. We show that the present model enables one to obtain naturally the well known power law for Larmor frequency dependence of the spin-lattice relaxation rate. The latter is observed in some complex systems. From this law the dependence of the fractional diffusion coefficient on the fractional index is obtained to have a rather simple functional form. The dependence of the spin-lattice relaxation rate on the cone half-width for the case of ordinary rotational diffusion yields results similar to those predicted by the model-free approach.

연구 동기 및 목표

• 비정상적인 원추 내에서의 회전 확산를 보이는 시스템에 대해 스핀-격자 비탄성 이론인 BPP-Solomon 이론을 확장하기 위해.
• 특히 자기장에 대한 원추 축의 임의의 방향에 대해 분수계수 원추 내 진동에 대한 핵 스핀-격자 비탄성의 수학적 형식을 개발하기 위해.
• 분수계수 모델의 극한 경우($\alpha = 1$)로 기존의 일반적인 등방성 확산 결과를 회복하기 위해.
• 복잡한 시스템인 단백질과 액체 결정에서 관측되는 비례 법칙 비탄성 행동을 포괄할 수 있는 현상론적이지만 해석적으로 다룰 수 있는 프레임워크를 제공하기 위해.

제안 방법

• 분수계수 지수 $\alpha$ ($0 < \alpha \leq 1$)를 가진 시간 도함수를 포함한 분수계수 확산 방정식(FDE)을 설정하여 원추 내에서 비정상적인 회전 확산를 기술한다.
• 표준 BPP-Solomon 방법을 사용하여 두극자-두극자 비탄성에 대해, FDE에서 유도된 분수계수 상관 함수를 통합한다.
• 일반적인 원추 축 방향을 고려: 등방성 파우더 유사 분포, 자기장에 따라 축 방향 또는 수직으로 정렬된 경우, 그리고 축 방향 정렬의 특수한 경우.
• Wang과 Pecora 모델을 사용하여 원추 내 진동를 고려하고, 분수계수 역학 하에서 각도 분포 함수에 대한 FDE를 해결한다.
• 특수한 경우에 대해 관련 레지우드 함수와 디랙 델타 분포를 사용하여 원추 각도 분포에 대한 통합을 통해 스펙트럼 밀도 함수와 비탄성 속도를 유도한다.
• 모델을 검증하기 위해 $\alpha = 1$일 때 등방성 회전 확산의 표준 결과가 회복됨을 보여준다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 BPP-Solomon 비탄성 체계는 원추 내에서 분수계수(비정상적) 회전 확산를 보이는 시스템으로 일관되게 확장될 수 있는가?
• RQ2 분수계수 원추 내 진동 모델은 실험적으로 관측된 스핀-격자 비탄성 속도의 라미어 주파수에 대한 비례 법칙 의존성을 자연스럽게 재현하는가?
• RQ3 부분-확산 영역에서 비탄성 속도는 원추의 반경각과 분수계수 지수 $\alpha$에 어떻게 의존하는가?
• RQ4 등방성 회전의 극한($\theta_0 \to \pi$)에서 비탄성 속도의 행동은 어떻게 되며, 기존의 표준 결과를 회복하는가?
• RQ5 축 방향 정렬 및 수직 방향 정렬을 포함한 원추 축 방향의 다양한 분포에 대해 모델의 성능은 어떠한가?

주요 결과

• 모델은 단백질과 같은 복잡한 시스템에서 관측되는 바와 같이, 라미어 주파수에 대한 비탄성 속도의 잘 알려진 비례 법칙 의존성 $R_1 \propto \omega^{-\alpha}$를 $\alpha < 1$일 때 성공적으로 재현한다.
• 분수계수 확산 계수는 분수계수 지수 $\alpha$에 대해 단순한 함수 형태로 의존함을 발견하여 실험 데이터와의 직접 비교를 가능하게 한다.
• 자기장에 따라 원추 축이 정렬된 경우, $\alpha = 1$일 때 모델은 정확히 기존의 등방성 회전 확산 결과로 축소되며, 기존 이론과의 일致성을 확인한다.
• 비탄성 속도의 원추 반경각 $\theta_0$에 대한 의존성은 일반적인 확산 극한($\alpha = 1$)에서 모델-자유 접근법의 예측과 일치한다.
• 원추 축 방향이 자기장에 대해 임의이더라도, 분포가 기울기 각도에만 의존하고 그 외에는 등방성일 경우, 형식은 여전히 유효하다.
• 단일 매개변수 $\alpha$를 통해 정상적 확산과 비정상적 확산 사이를 연결하는 통합된 현상론적 프레임워크를 제공하며, 상관 시간의 분포를 요구하지 않는다.