[논문 리뷰] Observation of a first order phase transition to metal hydrogen near 425 GPa

Paul Loubeyre, F. Occelli외 1명|arXiv (Cornell University)|2019. 06. 13.

High-pressure geophysics and materials참고 문헌 31인용 수 11

한 줄 요약

이 연구는 토로이드 다이아몬드 앤빌 셀(T-DAC)를 사용하여 약 425 GPa에서 금속 수소로의 1차 상전이를 처음으로 실험적으로 관측했다. 동기광선 적외선 분광법을 통해 압력 증가에 따라 진동 모드 주파수의 연속적 이동과 금속성 Band gap의 0.5 eV까지의 붕괴가 관찰되었고, 이후 급격한 전도성 전이가 발생하여, 복압 시 거의 영점의 히스테리시스를 보이는 구조 전이가 일어났음을 시사한다. 이는 아마도 Cmca-12 상으로의 전이일 가능성이 높다.

ABSTRACT

Hydrogen has been the essential element in the development of atomic and molecular physics1). Moving to the properties of dense hydrogen has appeared a good deal more complex than originally thought by Wigner and Hungtinton in their seminal paper predicting metal hydrogen2): the electrons and the protons are strongly coupled to each other and ultimately must be treated equally3)4). The determination of how and when molecular solid hydrogen will transform into a metal is the stepping stone towards a full understanding of the quantum-many body properties of dense hydrogen. The quest for metal hydrogen has pushed major developments of modern experimental high pressure physics, yet the various claims of its observation over the past 30 years have remained controversial5)6)7). Here we show a first order phase transition near 425 GPa from insulator molecular solid hydrogen to metal hydrogen. Pressure in excess of 400 GPa could be achieved by using the recently developed Toroidal Diamond Anvil Cell (T-DAC)8). The structural and electronic properties of dense solid hydrogen at 80 K have been characterized by synchrotron infrared spectroscopy. The continuous vibron frequency shift and the electronic band gap closure down to 0.5 eV, both linearly evolving with pressure, point to the stability of the insulator C2/c-24 phase up to the metallic transition. Upon pressure release, the metallic state transforms back to the C2/c-24 phase with almost no hysteresis, hence suggesting that the metallization proceeds through a structural transformation within the molecular solid, presumably to the Cmca-12 structure. Our results are in good agreement with the scenario recently disclosed by an advanced calculation able to capture many-body electronic correlations9).

연구 동기 및 목표

• 극한의 압력 조건에서 고체 분자 수소가 금속 상태로 전이되는 조건을 실험적으로 규명하는 것.
• 밀도가 높은 수소에서의 금속화 존재성과 성격에 대한 오랫동안 빛을 발한 논란을 해결하는 것.
• 고압 기술을 활용하여 금속화 전이 근처에서 수소의 구조적 및 전자적 진화를 특성화하는 것.
• 실험 데이터와 비교하여 다체 전자 효과 이론 예측을 검증하는 것.

제안 방법

• 금속 수소 형성 영역에 도달하기 위해 400 GPa 이상의 압력을 달성하기 위해 토로이드 다이아몬드 앤빌 셀(T-DAC)를 사용하였다.
• 80 K에서 동기광선 기반 적외선 분광법을 수행하여 고체 수소의 진동 모드(진동 모드 주파수)와 전자 밴드 갭의 진화를 탐색하였다.
• 압력 증가에 따라 진동 모드 주파수의 연속적 이동과 전자 밴드 갭의 붕괴를 추적하였다.
• 히스테리시스를 평가하고 상전이의 가역성 및 성격을 추론하기 위해 압력 회복 사이클을 수행하였다.
• 다체 전자 상관관계를 포함한 밀도함수이론 기반의 첫 번째 원리 계산과 실험 관측치를 비교하여 전이 메커니즘을 검증하였다.
• 금속화 이전의 절연체 상으로서 C2/c-24 상을 식별하고, 금속화 시 Cmca-12 상으로의 구조 전이를 추론하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고체 분자 수소가 1차 상전이를 통해 금속 상태로 전이되는 압력는 어느 정도인가요?
• RQ2 밀도가 높은 수소의 금속화와 함께 수반되는 전자적 및 구조적 변화의 성격은 무엇인가요?
• RQ3 금속화 과정은 가역적이며, 압력 회복 시 히스테리시스를 보이나요?
• RQ4 진동 모드 주파수 및 밴드 갭 진화의 실험 관측치는 다체 효과를 포함한 이론 예측과 어떻게 비교되나요?
• RQ5 극한의 압력 조건에서 형성된 수소의 금속 상의 가능한 결정 구조는 무엇인가요?

주요 결과

• 금속 수소로의 1차 상전이가 약 425 GPa에서 관측되었으며, 이는 고체 수소 금속화의 직접적인 실험적 증거로 처음으로 기록된 사례이다.
• 절연체인 C2/c-24 상은 전이까지 안정적으로 유지되었으며, 압력 증가에 따라 진동 모드 주파수가 연속적으로 이동하고 전자 밴드 갭은 선형적으로 0.5 eV로 붕괴되었다.
• 압력 회복 시 금속 상은 거의 히스테리시스 없이 C2/c-24 상으로 복귀하였으며, 이는 매우 가역적인 구조 전이임을 시사한다.
• 이 전이는 단순한 전자 전이가 아니라 분자 고체 내의 구조 전이로 해석되며, 아마도 Cmca-12 상으로의 전이일 가능성이 높다.
• 실험 결과는 다체 전자 상관관계를 포함한 최근의 밀도함수이론 기반 첫 번째 원리 계산과 강력한 일치를 보였다.
• T-DAC의 사용 덕분에 400 GPa 이상의 안정적 압력에 도달할 수 있었으며, 이는 이 전이 관측이 처음 가능해진 이유이다.