[논문 리뷰] Observation of three-particle complexes in WS$_2$ monolayers

J. Jadczak, Joanna Kutrowska-Girzycka외 7명|arXiv (Cornell University)|2016. 12. 13.

2D Materials and Applications인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 온도 의존 반사율 대비( RC ) 및 광발광( PL ) 분광법을 사용하여 n doping된 WS₂ 계면에서 중성 엑시톤(X), 음성 트리온(X⁻), 기부자 결합 엑시톤(Xᴰ)과 같은 삼입자 복합체를 조사한다. X⁻ 트리온의 해리 에너지가 Xᴰ보다 두 배 이상 높음을 입증하며, X보다 에너지 이동이 더 큰데도 불구하고 240 K까지 지속됨을 통해 2D 전이 금속 디 chalcogenide에서 강한 다체 효과가 존재함을 시사한다.

ABSTRACT

Atomically thin semiconducting transition-metal dichalcogenides provide novel insights into the physics of many-body effects mediated by Coulomb interactions. Here, we report on temperature-dependent ($T$ = 7-295 K) reflectance contrast and photoluminescence studies of three-particle complexes in n-doped WS$_2$ monolayers. In low-temperature reflectance contrast spectra we observe distinct resonances of the neutral exciton, negative trion and exciton bound to a donor (X, X$^-$ and X$^D$). For temperatures above 80 K, reflectance contrast signatures of the X$^D$ disappear, whereas the X$^-$ remains detectable up to 240 K, despite the fact that the X$^D$ signal is more red-shifted from the neutral exciton than that of the X$^-$. This experimental observation underlines that in WS$_2$ the dissociation energy of X$^-$ considerably exceeds (factor of 2.5) that of X$^D$. In the laser-power dependent photoluminescence experiments, performed at room temperature, we demonstrate the control of the intensity ratio and energy position of the X and X$^-$ lines, which allows us to evaluate the trion binding energy. Moreover, we demonstrate that the room-temperature PL is sensitive to the environmental gas (ambient, N$_2$, He).

연구 동기 및 목표

• n-doped WS₂ 계면에서 삼입자 복합체인 X, X⁻, Xᴰ를 식별하고 특성화하는 것.
• 반사율 대비 스펙트럼에서의 열적 안정성 분석을 통해 X⁻와 Xᴰ의 상대적 해리 에너지를 규명하는 것.
• 레이저 출력 의존성 PL 및 RC 데이터를 활용하여 트리온 결합 에너지와 고유의 2D 전자 농도를 평가하는 것.
• 가스 센싱 응용을 위한 잠재적 가능성 평가를 위해 실온에서의 PL 발광이 환경에 얼마나 민감한지 조사하는 것.

제안 방법

• X, X⁻, Xᴰ의 공명을 해소하기 위해 7 K에서 295 K까지 온도 의존 반사율 대비(RC) 분광법을 수행하였다.
• 7 K 및 실온에서 레이저 출력 의존성 광발광(PL) 측정을 통해 X 및 X⁻ 선의 강도 및 에너지 이동을 분석하였다.
• X 및 X⁻의 에너지 갭의 온도 의존성을 모델링하기 위해 Varshni 방정식을 적용하였으며, 피팅 파라미터로는 α = 6.3×10⁻⁴ eV/K, β = 350 K, E_g(0) = 2099 meV (X) 및 2061 meV (X⁻)를 사용하였다.
• X와 X⁻ 간의 에너지 간격으로부터 Fermi 에너지를 E_F = 8 meV로 계산하였으며, 이를 통해 n = m_e E_F / (πħ²) 공식을 통해 2D 전자 농도를 추정하였다.
• 실온에서 대기, N₂, He 기체 환경에서 PL 스펙트럼을 측정하여 환경 민감도를 평가하였다.
• PL 특징의 스펙트럼 할당은 RC 데이터에 대한 에너지 이동과 다양한 레이저 출력에서의 비선형 강도 반응에 기반하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 X⁻와 Xᴰ 복합체의 열적 안정성 임계값은 무엇이며, 중성 엑시톤에서의 에너지 이동이 다를 바에다가 어떻게 비교 가능한가?
• RQ2 WS₂ 계면에서 트리온 결합 에너지는 기부자 결합 엑시톤과 비교하여 어떻게 다른가? 이는 다체 상호작용에 대해 어떤 함의를 갖는가?
• RQ3 n-doped WS₂ 계면에서 고유의 2차원 전자 농도는 광학 분광법으로부터 유도된 결과는 무엇인가?
• RQ4 WS₂ 계면의 실온에서의 PL 발광은 대기 환경 변화에 어떻게 반응하는가?
• RQ5 Xᴰ 및 X⁻ 이하의 저에너지 PL 특징의 기원은 무엇이며, 이는 온도 및 레이저 출력 변화에 따라 어떻게 변화하는가?

주요 결과

• Xᴰ 공명은 80 K 이상에서 사라지지만, X⁻ 공명는 240 K까지 검출 가능하여 X⁻의 해리 에너지가 Xᴰ보다 2.5배 이상 높음을 시사한다.
• WS₂ 계면에서 트리온 결합 에너지는 X와 X⁻ 공명 간의 에너지 간격으로부터 약 38 meV로 추정된다.
• n-doped WS₂ 계면의 고유 2D 전자 농도는 Fermi 에너지 8 meV와 전자 효율 질량 0.37 mₑ를 사용하여 1.24×10¹² cm⁻²로 계산된다.
• 실온에서의 PL 발광 강도 및 피크 에너지는 대기 환경에 민감하며, 공기, N₂, He에서 각각 다른 이동을 보여주어 가스 센싱 응용 가능성을 시사한다.
• 저에너지 PL 특징(L)은 120 K까지 온도 이동이 최소이며, 이후 서서히 적색 이동을 보이며, 온도 상승에 따라 국소화된 엑시톤에서 트리온 지배로의 전이를 나타낸다.
• 저에너지 PL 선(L₁)의 비선형 레이저 출력 의존성은 이중 엑시톤 또는 결함에 의해 결합된 엑시톤 기여를 시사하며, 유사 시스템에 대한 이전 보고와 일치한다.