[논문 리뷰] Observation of two distinct $d_{xz}/d_{yz}$ band splittings in FeSe

Peng Zhang, Tian Qian외 11명|arXiv (Cornell University)|2015. 03. 04.

Iron-based superconductors research인용 수 36

한 줄 요약

이 연구는 고해상도 역방향 광전자방출분광법(ARPES)을 사용하여 FeSe에서 두 가지 구분되는 $d_{xz}/d_{yz}$ 밴드 분리 현상을 규명한다: 하나는 $d$-파형 궤도 순서와 연관된 구조 전이와 관련된 M 점에서의 분리이고, 다른 하나는 $T_s \sim$ 90 K 이상에서도 유지되며 온도에 민감하지 않은 $\Gamma$ 점에서의 분리로, 이는 반자성 궤도 순서를 배제한다. 후자는 스핀-오비탈 결합과 궤도 혼성화 제약으로 인한 자성 플럭추에이션에 기인한 것으로 추정된다.

ABSTRACT

We report the temperature evolution of the detailed electronic band structure in FeSe single-crystals measured by angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), including the degeneracy removal of the $d_{xz}$ and $d_{yz}$ orbitals at the $Γ$/Z and M points, and the orbital-selective hybridization between the $d_{xy}$ and $d_{xz/yz}$ orbitals. The temperature dependences of the splittings at the $Γ$/Z and M points are different, indicating that they are controlled by different order parameters. The splitting at the M point is closely related to the structural transition and is attributed to orbital ordering defined on Fe-Fe bonds with a $d$-wave form in the reciprocal space that breaks the rotational symmetry. In contrast, the band splitting at the $Γ$ points remains at temperature far above the structural transition. Although the origin of this latter splitting remains unclear, our experimental results exclude the previously proposed ferro-orbital ordering scenario.

연구 동기 및 목표

• FeSe의 피에르 수준 근처 $d_{xz}/d_{yz}$ 밴드에서 전자적 이방성의 기원을 규명하는 것.
• 관측된 밴드 분리가 궤도 순서인지 또는 다른 전자적 불안정성의 결과인지 판단하는 것.
• 특히 궤도 순서 대비 자기적 질서의 역할에 초점을 맞춰, FeSe에서의 나테닉 시스템의 본질에 대한 오랫동안 지속된 논의를 해결하는 것.
• 브릴루앙 영역의 고대칭 점($\Gamma$, Z, M)에서의 밴드 분리의 온도 의존성과 대칭성을 명확히 하는 것.
• 궤도 혼성화 및 온도 변화에 기반한 실험적 제약 조건을 바탕으로 반자성 궤도 순서 시나리오를 배제하는 것.

제안 방법

• 상대적으로 고순도의 FeSe 단일결정에서 SSRF Dreamline 비트라인 및 베이징 물리학연구소에서 고해상도 ARPES 측정을 수행하였다.
• 비극성화된 He I$\alpha$ 광자를 사용하고, 0.2°의 각도 해상도를 가진 VG-Scienta D80 전자 분석기를 활용하여 피에르 표면과 밴드 구조를 맵핑하였다.
• 초고진공($<5\times10^{-11}$ Torr) 조건에서 현장에서의 균열을 통해 깨끗하고 원자적으로 평탄한 표면을 확보하였다.
• 8 K에서 150 K까지의 온도 의존성 밴드 디스퍼션을 분석하여 $\Gamma$, Z, M 점에서의 분리 변화를 추적하였다.
• Fe-Fe 결합에서의 $d$-파형 궤도 순서를 고려한 타이트버드 모델($H_{\text{bond}} = \sum_{\mathbf{k}} \Delta_{\text{M}}(T)(\cos k_x - \cos k_y)(n_{xz} + n_{yz}))$을 사용하여 M점 분리를 시뮬레이션하였다.
• 스핀-오비탈 결합 및 국소 반자성 궤도 순서 이론 모델과 실험 데이터를 비교하여 다른 기원을 배제하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 FeSe의 M점에서 관측된 $d_{xz}/d_{yz}$ 밴드 분리는 무엇에 기인하며, 온도에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ2 왜 $T_s$ 보다 훨씬 높은 온도에서도 지속되는 두 번째 분리가 $\Gamma$ 점에서 관측되며, 이는 온도에 민감하지 않은가?
• RQ3 관측된 $d_{xy}$와 $d_{yz}$ 밴드 간의 궤도 선택적 혼성화는 스핀-오비탈 결합으로 설명될 수 있는가?
• RQ4 M점 분리가 $T_s$ 이상에서도 유지되는 것으로 볼 때, 반자성 궤도 순서가 그 기원이 아님을 배제할 수 있는가?
• RQ5 FeSe에서 장거리 자기적 질서가 관측되지 않음에도 불구하고, 자성 플럭추에이션이 $\Gamma$ 점 분리를 어떻게 유도하는가?

주요 결과

• M점에서의 분리는 온도가 상승함에 따라 감소하여 100–120 K에서 사라지며, 이는 $T_s \sim$ 90 K에서의 구조 전이와 관련된 것으로 나타났다.
• M점 분리는 $d$-파형 형태요소를 가지며, Fe-Fe 결합에서의 궤도 순서와 일치하며, 저온 영역에서 $\Delta_0 \sim$ 60 meV인 $d$-파형 궤도 순서 해밀토니안으로 잘 기술된다.
• $\Gamma$ 점에서의 분리는 150 K까지 거의 일정하게 유지되며, 이는 $T_s$ 이상에서도 지속되므로, 격자 변형과 연관된 구조적 또는 궤도 순서에 의해 유도된 것이 아님을 시사한다.
• $d_{xy}$와 $d_{yz}$ 밴드 간의 궤도 선택적 혼성화는 관측되었지만, $d_{xy}$와 $d_{xz}$ 사이에는 관측되지 않아, $\Gamma$ 점 분리의 기원으로서 스핀-오비탈 결합을 배제할 수 있다.
• $\Gamma$ 점 분리 및 혼성화는 국소 반자성 궤도 순서와 부합하지 않으며, 이는 브릴루앙 영역 전반에서 비대칭성을 제거할 것이다.
• 결과적으로, $\Gamma$ 점 분리는 궤도 순서가 아니라 스핀 풍경에 기인한 자성 플럭추에이션으로 인해 발생하며, 이는 FeSe에서 궤도 및 자기 자유도 간의 더 복잡한 상호작용을 시사한다.