[논문 리뷰] On the interpretation of manifold ultrafast dynamics in supported graphene

Rustam Gatamov, Andrey Baydin외 2명|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 02.

Photonic and Optical Devices참고 문헌 59인용 수 10

한 줄 요약

이 연구는 CVD 그래핀을 사파이어 기판에 증착한 시료에서 120 fs 티타늄 스파크 레이저 펌프 펄스(800 nm, 1.55 eV)를 사용한 펌프-프로브 분광법을 통해 다양한 펌프 조도에서 초고속 캐리어 및 포논 동역학을 조사한다. 연구 결과, 중간 조도에서 내부 및 외부 전이 간의 경쟁으로 인해 비정상적으로 시간 상수의 순서 수준 감소가 관찰되며, 이는 현상학적 이중지수 피팅이 이완 동역학을 잘못 해석할 수 있음을 보여주며, 전이 유형을 모두 포함하는 물리 기반 모델이 더 정확한 고온 옵티컬 포논 이완 시간 상수를 제공함을 입증한다. 이 시간 상수는 조도가 증가함에 따라 증가한다.

ABSTRACT

Understanding the ultrafast carrier dynamics of graphene on a substrate is a fundamental step in the development of graphene based opto-electronic devices. Here, we present ultrafast pump-probe measurements of supported graphene on quartz for a range of pump fluences that enable us to observe both decreased and enhanced probe transmission regimes on a femtosecond timescale. Unexpectedly, at an intermediate pump fluence, an order of magnitude decrease in the relaxation time constant of the differential transmission is observed. By employing a number of different models to interpret our experimental data, we demonstrate the importance of considering both intra- and inter-band contributions to the dynamical optical conductivity in order to extract a more physical relaxation time constant of hot optical phonons.

연구 동기 및 목표

• 지지 기판에 고정된 그래핀에서 초고속 캐리어 및 포논 이완 동역학을 이해함으로써 옵티오일렉트로닉 장치 설계에 기여하고자 한다.
• 현상학적 피팅 모델 사용으로 인해 보고된 이완 시간 상수의 모순을 해결하고자 한다.
• 내부 및 외부 광학 전이 간의 상호작용이 다양한 펌프 조도에서 차분 전도도에 미치는 영향를 조사하고자 한다.
• 기판 상의 그래핀에서 고온 옵티컬 포논 이완 시간을 추출하기 위한 더 물리적으로 정확한 모델을 수립하고자 한다.

제안 방법

• CVD 그래핀을 사파이어 기판에 전사한 시료에 대해 120 fs 티타늄 스파크 레이저 펄스(800 nm, 1.55 eV)를 사용한 투과 기하학의 초고속 펌프-프로브 분광법을 수행하였다.
• 차분 전도도 신호는 4 kHz 채핑 모드를 사용한 락인 증폭기로 측정되었다.
• 실험 데이터는 가우시안 펄스와 컨볼루션된 이중지수 감쇠 모델에 피팅하여 빠른(τ1) 및 느린(τ2) 감쇠 성분을 추출하였다.
• 전자-포논 결합을 고려한 물리 기반 모델을 개발하였으며, 전자 및 옵티컬 포논 온도에 대한 연립 비례 방정식을 해석하였고, 전자-포논 및 포논-포논 결합에 대한 매개변수 α, β, γ를 포함하였다.
• 모델은 전도도에 대한 내부 및 외부 전이 기여를 모두 고려하며, 총 차분 전도도는 이들 반대 부호 기여의 합으로 유도되었다.
• 이론적 예측를 실험 데이터와 비교하여 진정한 고온 옵티컬 포논 이완 시간 τop를 추출하였으며, 이는 펌프 조도가 증가함에 따라 증가하는 것으로 나타났다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 지지 기판에 고정된 그래핀에서 차분 전도도 반응이 다양한 펌프 조도 범위에서 어떻게 변화하는가, 특히 중간 조도에서 어떻게 변화하는가?
• RQ2 왜 차분 전도도 감쇠 시간 상수는 일반적인 경향과는 반대로 중간 조도에서 예상치 못한 최소값을 보이는가?
• RQ3 현상학적 이중지수 피팅이 그래핀에서 고온 캐리어 및 포논의 진정한 이완 동역학을 어느 정도 잘못 해석하는가?
• RQ4 내부 및 외부 광학 전이가 반대 부호로 기여하는 총 차분 전도도에 어떻게 기여하며, 그 영향의 순서는 관측된 동역학에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 내부 및 외부 전이 기여를 모두 고려할 경우, 이완 시간 상수의 올바른 물리적 해석은 무엇인가?

주요 결과

• 중간 펌프 조도(21 µJ/cm²)에서 차분 전도도 감쇠 시간 상수는 낮은 및 높은 조도 영역보다 순서 수준 감소하였다.
• 관측된 감쇠 시간 최소값은 전도도에서 반대 부호를 가지는 내부 및 외부 전이의 경쟁 기여로 기인한다.
• 현상학적 이중지수 피팅은 추출된 느린 감쇠 시간 상수(τ2)에 대해 잘못된 경향을 유도하며, 이는 조도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 보이며, 물리적으로 올바른 경향과 반대된다.
• 물리 기반 모델에서 추출한 진정한 고온 옵티컬 포논 이완 시간 τop는 펌프 조도가 증가함에 따라 증가하며, 이는 이론적 예측과 일치한다.
• 이 연구는 내부 및 외부 전이 기여를 모두 무시할 경우, 기판 상 그래핀의 초고속 동역학을 잘못 해석할 수 있음을 보여준다.
• 결과적으로, 그래핀 기반 시스템에서 잠시 동안의 전도도를 분석할 경우 순수한 경험적 피팅이 아닌 물리적으로 기반을 둔 모델링이 반드시 필요하다는 점을 강조한다.