[논문 리뷰] Open Catalyst Experiments 2024 (OCx24): Bridging Experiments and Computational Models

Jehad Abed, Jiheon Kim외 18명|arXiv (Cornell University)|2024. 11. 18.

Catalytic Processes in Materials Science인용 수 17

한 줄 요약

OCx24는 대형의 다양하고 실험적인 상호금속 나노입자 데이터세트를 생성하고 이를 광범위한 AI 가속 DFT 흡착에너지 스크리닝과 연결하여 HER 및 CO2RR를 위한 실험 및 계산 촉매 모델 간의 다리를 놓는다.

ABSTRACT

The search for low-cost, durable, and effective catalysts is essential for green hydrogen production and carbon dioxide upcycling to help in the mitigation of climate change. Discovery of new catalysts is currently limited by the gap between what AI-accelerated computational models predict and what experimental studies produce. To make progress, large and diverse experimental datasets are needed that are reproducible and tested at industrially-relevant conditions. We address these needs by utilizing a comprehensive high-throughput characterization and experimental pipeline to create the Open Catalyst Experiments 2024 (OCX24) dataset. The dataset contains 572 samples synthesized using both wet and dry methods with X-ray fluorescence and X-ray diffraction characterization. We prepared 441 gas diffusion electrodes, including replicates, and evaluated them using zero-gap electrolysis for carbon dioxide reduction (CO$_2$RR) and hydrogen evolution reactions (HER) at current densities up to $300$ mA/cm$^2$. To find correlations with experimental outcomes and to perform computational screens, DFT-verified adsorption energies for six adsorbates were calculated on $\sim$20,000 inorganic materials requiring 685 million AI-accelerated relaxations. Remarkably from this large set of materials, a data driven Sabatier volcano independently identified Pt as being a top candidate for HER without having any experimental measurements on Pt or Pt-alloy samples. We anticipate the availability of experimental data generated specifically for AI training, such as OCX24, will significantly improve the utility of computational models in selecting materials for experimental screening.

연구 동기 및 목표

• AI 예측 성능과 실험에서 관찰된 성능 간의 차이를 해소하여 친환경 수소 생산 및 CO2 활용을 위한 촉매 발견을 고무한다.
• AI 학습용으로 다양한 재료 샘플을 포함한 재현 가능하고 산업적으로 관련된 실험 파이프라인을 제공한다.
• 고처리량 실험 데이터와 대규모 계산 스크리닝을 결합하여 실험 결과의 예측 모델을 가능하게 한다.
• 실험 결과를 계산적 기술자와 연결하기 위한 전처리 및 매칭 방법을 개발한다.

제안 방법

• 두 가지 기법(화학적 환원 및 스파크 어블레이션)을 사용하여 조성 및 구조 다양성을 극대화하기 위해 572개의 상금속 나노입자 샘플을 합성한다.
• 샘플을 X-ray fluorescence (XRF) 및 X-ray diffraction (XRD)로 특성화하여 단일 상, 목표 구조의 재료를 필터링한다.
• 수정된 MEA 구성에서 산업적으로 관련된 전류 밀도까지 최대 300 mA/cm2에서 CO2 환원(CO2RR) 및 수소 발생(HER)의 전기화학적 성능을 시험한다.
• AI와 DFT 이완을 결합한 AdsorbML 파이프라인을 통해 ~19,406 재료에 대해 여섯 중간체(OH, CO, CHO, C, COCOH, H)의 흡착에너지를 계산한다(685백만 이완; 약 2000만 개의 DFT 포인트).
• 계산 기술자를 실험 결과와 연결하는 예측 모델을 선형 회귀와 랜덤 포레스트 회귀를 사용하여 표면 수준 및 벌크 설명자로 구축하고; LOOC 및 LOCO 교차 검증으로 평가한다.

Figure 1 : A summary of the computational and experimental screening efforts, and the resulting outcomes. Computationally, six adsorbates were used as descriptors and their adsorption energies were calculated across a wide swath of materials. Experimentally, two synthesis techniques were used to pre

실험 결과

연구 질문

• RQ1 AI 가속 계산 기술자가 다양한 상호금속에 걸쳐 실험적 HER 및 CO2RR 성능을 예측할 수 있는가?
• RQ2 일치한(XRD/XRF 확인) 샘플과 불일치 샘플이 실험 결과 예측에 대해 일반화 능력이 얼마나 다른가?
• RQ3 재료 수준 성능에 대해 흡착에너지 기술자(descriptors)를 포함하는 것의 증분 예측 가치는 벌크 Matminer 특성과 비교하여 어느 정도인가?
• RQ4 Pt 함유 학습 샘플 없이도 Sabatier형 화산이 데이터에서 나타날 수 있는가, 그리고 이것이 저비용 촉매 발견에 시사하는 바는 무엇인가?
• RQ5 데이터셋 크기가 계산과 실험을 연결하는 모델의 예측력에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 데이터 기반의 Sabatier 화산이 HER에서 Pt가 꼭대기에 위치하는 형태로 나타나지만, 훈련 데이터에 Pt가 등장하지 않았다.
• 흡착에너지를 특성으로 사용하는 선형 모델은 HER 예측에서 LO O R2≈0.59(LOO) 및 ~0.61(더 많은 에너지 포함) 달성, 어떤 경우에는 Matminer만 모델보다 우수하다.
• CO2RR의 경우 LOCO는 일반화가 더 약하다고 나타내며(H2 및 액체는 보통 상관관계; CO는 거의 제로 상관관계).
• 일치 및 불일치 샘플을 함께 학습시키면 일치 샘플만 사용할 때보다 예측 성능이 향상된다.
• 예측된 HER 촉매 후보에는 저비용 비 Pt 구성이 포함되며 Se 함유 및 Mo 기반 합금 등 상당한 재료 군이 잠재 촉매로 등장한다.
• 훈련 데이터 세트가 커질수록 모델 성능이 향상되며, 10^4–10^5 샘플에서 상당한 증가를 예측한다.

Figure 2 : This figure illustrates the experimental pipeline, detailing the process from synthesis to characterization and testing. (right) Cu baselines for the two synthesis techniques and a reference technique using spray coated nanoparticles. Similar trends across current densities are seen for a