[논문 리뷰] Opportunities and challenges in the use of heavily doped polycrystalline silicon as a thermoelectric material. An experimental study

Dario Narducci, Ekaterina Selezneva외 4명|arXiv (Cornell University)|2010. 09. 10.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices참고 문헌 14인용 수 5

한 줄 요약

이 실험적 연구는 고온의 등시간 열처리를 거친 고도로 볼로늄 도핑된 다결정 실리콘 필름이 열전력 인자 13 mW K⁻² m⁻¹을 달성함을 보여주며, 이는 이전에 보고된 실리콘 나노와이어의 값보다 세 배 이상 높다. 이 향상은 고도로 도핑된 다결정 실리콘에서 밴드 갭 좁아짐과 밴드 尾(꼬리) 현상으로 인해 Seebeck 계수와 전도도가 동시에 증가함에 따라 발생하며, 저비용 고효율 열전 장치의 실현 가능성을 제시한다.

ABSTRACT

Large-volume deployment of Si-based Seebeck generators can be foreseen only if polycrystalline rather than single crystalline materials can be actually used. The aim of this study was therefore to verify whether polycrystalline Si films deposited on top of a SiO$_2$ insulating layer can develop interesting thermoelectric power factors. We prepared 450-nm thick heavily boron doped polysilicon layers, setting the initial boron content in the film to be in excess of the boron solubility in polycrystalline silicon at 1000 °C. Isochronal thermal annealings were then used to modify the B$_{Si}$ content by precipitation. Quite unexpectedly, a concurrent increase of the thermoelectric power and of the conductivity was observed for heat treatments at temperatures above 800 °C. Upon annealing at 1000 °C we found a power factor $P$ of 13 mW K$^{-2}$ m$^{-1}$, more than three times higher than previously reported $P$ for Si nanowires. These findings could be explained observing that degenerate polysilicon displays a remarkable enhancement of its Seebeck coefficient as an effect of the large amount of boron it can dissolve. Band gap narrowing and band tailing modify the density of states around the Fermi energy leading to a dramatic improvement of its log-derivative in the Mott equation. These results apparently point out an interesting direction for the development of Seebeck and Peltier devices sharing low cost and relatively high efficiency.

연구 동기 및 목표

• 단일 결정 실리콘과 비교해 저비용 대체재로서 다결정 실리콘 필름의 열전 성능 잠재력을 평가하기 위해
• 고도로 볼로늄 도핑된 다결정 실리콘 필름이 실리콘 나노와이어 수준의 높은 열전력 인자를 달성할 수 있는지 조사하기 위해
• 열처리를 통해 향상된 열전 성능을 보이는 비정상 상태 다결정 실리콘의 물리적 메커니즘을 이해하기 위해
• 표준 실리콘 공정 기술이 다결정 실리콘을 활용한 확장 가능한 열전 장치 제작에 얼마나 실현 가능한지 탐색하기 위해

제안 방법

• 1000 °C에서 용해도 한계를 초월하는 볼로늄 도핑을 통해 두께 450-nm의 다결정 실리콘 필름을 제작함
• 800 °C에서 1000 °C 사이의 온도 범위에서 등시간 열처리를 적용하여 볼로늄 침전을 유도하고, 운반자 농도를 조절함
• 전기적 전도도와 Seebeck 계수를 측정하여 열전력 인자(S²σ)를 계산함
• 전자 구조와 열전 응답 간의 연관성을 분석하기 위해 Mott 방정식을 사용해 페르미 수준 근처의 밀도 상태의 로그 도함수를 분석함
• 이전에 보고된 실리콘 나노와이어 및 단일 결정 실리콘의 결과와 비교함
• 실험 데이터를 바탕으로 한 전자 구조 모델링을 통해 밴드 꼬리 현상과 밴드 갭 좁아짐 효과를 분석함

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고도로 도핑된 다결정 실리콘은 실리콘 나노와이어 수준의 열전력 인자를 달성하거나 초월할 수 있는가?
• RQ2 볼로늄 침전과 비정상 상태가 다결정 실리콘에서 Seebeck 계수와 전기 전도도 향상에 기여하는 역할은 무엇인가?
• RQ3 비정상 상태 다결정 실리콘에서의 밴드 꼬리 현상과 밴드 갭 좁아짐 현상이 Mott 방정식의 로그 도함수에 영향을 미치고, 이로 인해 열전력 인자가 어떻게 변화하는가?
• RQ4 표준 실리콘 공정 기술을 얼마나 활용해 다결정 실리콘을 사용한 확장 가능한 저비용 열전 장치를 제작할 수 있는가?

주요 결과

• 1000 °C에서 열처리한 고도로 볼로늄 도핑된 다결정 실리콘에서 열전력 인자 13 mW K⁻² m⁻¹을 달성함
• 이 값은 이전에 보고된 실리콘 나노와이어의 값보다 세 배 이상 높음
• 800 °C 이상의 열처리 온도에서 Seebeck 계수와 전기 전도도가 동시에 증가하는 현상을 관찰함
• 열전 성능 향상은 Mott 방정식이 예측한 페르미 수준 근처의 밀도 상태의 로그 도함수 증가와 관련된 밴드 갭 좁아짐과 밴드 꼬리 현상으로 기인함
• 비정상 상태 다결정 실리콘은 높은 농도의 볼로늄을 용해할 수 있는 능력 덕분에 열전 효율성이 놀랍게 향상됨
• 결과는 표준 실리콘 공정 공정을 활용한 저비용 고효율 열전 장치 제작을 위한 실현 가능한 길을 제시함