[논문 리뷰] Optical Properties of Graphene-like Two Dimensional Silicene

C. Kamal, Aparna Chakrabarti외 2명|arXiv (Cornell University)|2012. 05. 23.

Graphene research and applications인용 수 11

한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론(DFT)을 사용하여 이차원 실리센의 광학적 성질을 조사하여, 두 가지 주요 피크를 보이는 강한 편광에 의존하는 흡수 특성을 규명하였다: π→π* 전이에 기인한 1.74 eV에서의 날카로운 피크와 σ→σ* 흥 excitations에 기인한 넓은 피크이다. 주요 발견은 외부 횡방향 전기장이 밴드 갭을 조절 가능하게 열어 광학적 흡수 특성을 변화시키며, 수소화는 실리센의 sp²+sp³ 혼성화에서 순수한 sp³ 혼성화로 변화시켜 π 상태를 제거하고 1.74 eV 피크를 억제함으로써 반도체로의 전이를 유도함을 보여준다.

ABSTRACT

We study optical properties of two dimensional silicene using density functional theory based calculations. Our results on optical response property calculations show that they strongly depend on direction of polarization of light, hence the optical absorption spectra are different for light polarized parallel and perpendicular to plane of silicence. The optical absorption spectra of silicene possess two major peaks: (i) a sharp peak at 1.74 eV due to transition from pi to pi* states and (ii) a broad peak in range of 4-10 eV due to excitation of sigma states to conduction bands. We also investigate the effect of external influences such as (a) transverse static electric field and (b) doping of hydrogen atoms (hydrogenation) on optical properties of silicene. Firstly, with electric field, it is observed that band gap can be opened up in silicene at Fermi level by breaking the inversion symmetry. We see appreciable changes in optical absorption due to band gap opening. Secondly, hydrogenation in silicene strongly modifies the hybridization and our geometry analysis indicates that the hybridization in silicene goes from mixture of sp^2 + sp^3 to purely sp^3. Therefore, there is no pi electron present in the system. Consequently, the electronic structure and optical absorption spectra of silicene get modified and it undergoes a transition from semi-metal to semiconductor due to hydrogenation.

연구 동기 및 목표

• ab initio DFT 계산을 통해 실리센의 광학적 반응 특성을 조사하기 위해.
• 특히 횡방향 전기장과 수소화와 같은 외부 자극이 실리센의 전자적 및 광학적 거동에 미치는 영향를 이해하기 위해.
• 유전율 함수와 흡수 스펙트럼의 변화를 분석하여 실리센이 조절 가능한 옵티오일렉트로닉 재료로서의 잠재력을 탐색하기 위해.
• 실리센에서 광학적 전이를 결정하는 π 및 σ 전자 상태의 역할을 명확히 하기 위해.
• 운반 및 광학 측정을 통한 실험적 검증을 위한 이론적 근거를 제공하기 위해.

제안 방법

• 노름보존 트라울러-마르티네스 허위원자력과 함께 SIESTA 패키지를 사용하여 완전히 자기일관된 DFT 계산을 수행하였다.
• 교환-상관 함수로 일반화된 기울기 근사(GGA)인 페르두-버크-얼른체호프(PBE)를 사용하였다.
• 삼중-자기 기저 집합에 분극화 함수를 적용하고, 전하 밀도 통합에 대해 400 Ry의 커팅오프를 설정하였다.
• 기하 구조 최적화에 45×45×1, 광학적 성질 계산에 250×250×1의 k-점 샘플링을 적용하였다.
• 코른-샴 고유값과 고유함수를 사용하여 유전율 함수와 광학적 흡수 스펙트럼을 계산하였다.
• 정적 횡방향 전기장(0.25–1.0 V/Å)과 수소화가 전자 구조 및 광학적 반응에 미치는 영향을 시뮬레이션하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 입사광의 편광 방향이 실리센의 광학적 흡수 스펙트럼에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ2 실리센의 광학적 흡수 피크를 이끌어내는 주요 전자 전이 메커니즘은 무엇인가?
• RQ3 횡방향 정적 전기장을 적용할 경우 실리센의 밴드 구조와 광학적 반응은 어떻게 변화하는가?
• RQ4 수소화가 실리센의 전자적 및 광학적 성질에 어떤 변화를 초래하는가?
• RQ5 외부 필드와 화학 도핑이 실리센의 패피 레벨 근처의 π 및 σ 상태에 얼마나 큰 영향을 미치는가?

주요 결과

• 실리센의 광학적 흡수 스펙트럼은 강한 이방성 특성을 보이며, 평면에 평행하거나 수직인 편광을 띤 빛에 대해 각각 다른 스펙트럼을 나타낸다.
• 1.74 eV에서의 날카로운 흡수 피크는 패피 레벨 근처의 π→π* 전이에 기인하며, 밀도 상태의 에너지 차이와 일치한다.
• 4–10 eV 범위의 넓은 흡수 피크는 σ→σ* 전이에 기인하며, σ 및 σ* 밴드의 넓은 밴드폭 때문으로 기인한다.
• 횡방향 정적 전기장을 적용함으로써 대칭성의 붕괴로 인해 패피 레벨에서 밴드 갭이 열리며, 전기장 강도가 증가할수록 갭 크기가 증가한다.
• 수소화는 실리센의 혼성화를 sp²+sp³에서 순수한 sp³로 변화시켜 π 상태를 제거하고 반도체 성질로의 전이를 유도한다.
• 수소화 후 π 밴드가 존재하지 않기 때문에 1.74 eV 피크가 사라지며, σ→σ* 피크는 대부분 영향을 받지 않아 π 관련 상태에 대한 영향이 주된 것으로 확인된다.